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A（Fe_(0.5)B_(0.5)）O_3（A=Ba，Sr；B=Nb，Ta）陶瓷的巨介电效应及其调控

作　者: 王卓
导　师: 陈湘明
学　校: 浙江大学
专　业: 材料学
关键词: 复合钙钛矿 巨介电常数材料 介电弛豫 磁性 铁电性
分类号: TQ174.756
类　型: 博士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


本论文系统研究了A(Fe0.5Nb0.5)O3 (A=Ba, Sr; B=Nb, Ta)复合钙钛矿陶瓷的微结构、介电和磁学性能,揭示了其介电弛豫与巨介电效应的本质与结构根源,并探索了该类材料的结构调控与改性。Ba(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷在150～400 K和400～550 K存在两个具有强烈频率色散的介电弛豫,而在二者之间呈现一个巨介电常数台阶(ε’～30,000)。两个介电弛豫均为符合Arrhenius定律的热激活过程。低温介电弛豫是一个本征的类德拜弛豫,起源于Fe2+和Fe3+离子之间电荷的跃迁；而高温介电弛豫可被氧气氛处理明显抑制,因而属于氧空位等缺陷诱导的非本征介电弛豫。巨介电常数台阶则是低温和高温两个介电弛豫相互竞争平衡的结果。Ba(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷在奈尔温度以下呈反铁磁有序并带有较弱的铁磁性,同时在室温也存在弱铁磁性。Ba(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷具有同Ba(Fe0.5Nb0.5)O3相似的介电性能：存在低温和高温两个类德拜介电弛豫,它们均为热激活过程,而在二者之间存在巨介电常数台阶(ε’～20,000)。低温介电弛豫起源于与Fe2+/Fe3+混价结构相关的本征因素,而高温介电弛豫则归因于氧空位等缺陷结构,低温电滞回线呈线性表明Ba(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷并非弛豫铁电体。Ba(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷在低温下表现为带有弱铁磁性的反铁磁有序,同时在室温也存在弱铁磁性,其室温弱铁磁性起源于缺陷等非本征因素。通过用非变价的Al3+离子部分置换Fe3+离子得到了Ba[(Fe0.9Al0.1)0.5Ta0.5]O3固溶体陶瓷。引入Al3+离子后影响了Ba(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷的Fe2+/Fe3+昆价结构,使巨介电常数台阶伸长约50 K,并且显著降低了室温介电损耗。同时,Al3+离子部分置换Fe3+离子减小了Ba(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷的磁化强度,使其室温弱铁磁性消失,分析表明氧空位等缺陷在Ba(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷室温弱铁磁性中发挥着重要的作用。在Ba(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷中引入BaTiO3得到了Ba[(Fe0.5Nb0.5)1-xTix]O3 (x=0.2,0.4,0.6,0.8,0.85,0.9,0.95)固溶体陶瓷。随着x的增大,Ba[(Fe0.5Nb0.5)1-xTix]O3固溶体的结构由立方相转变为四方相。当0.2≤x≤0.8时,Ba[(Fe0.5Nb0.5)1-xTix]O3陶瓷表现出与Ba(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷相似的介电弛豫。当x=0.85,0.9和0.95时,Ba[(Fe0.5Nb0.5)1-xTix]O3陶瓷分别表现为弛豫铁电体、弥散铁电体以及正常铁电体,并且在其相变温度以下均测得了具有较大剩余极化强度的电滞回线。揭示了这类陶瓷从类德拜弛豫型电介质到弛豫铁电体、弥散铁电体以及正常铁电体的转变过程。采用低损耗的SrTiO3对Sr(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷进行改性,得到了Sr[(Fe0.5Nb0.5)1-xTix]O3 (x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)固溶体陶瓷。随x的增大Sr[(Fe0.5Nb0.5)1-xTix]O3陶瓷的结构由正交转变为立方相Sr[(Fe0.5Nb0.5)1-xTix]O3固溶体在低温和高温区均表现出具有强烈频率色散的介电弛豫,随着x的增大,这两个介电弛豫分别向低温和高温方向移动,从而在x=0.8时表现出良好的温度稳定性。1 kHz下Sr[(Fe0.5Nb0.5)1-xTix]O3陶瓷的室温介电常数随着引入SrTiO3的增加呈先减小后增大的趋势,而其室温下的介电损耗则单调降低。相比较Sr(Fe0.5Nb0.5)O3陶瓷,当x=0.8时Sr[(Fe0.5Nb0.5)1-xTix]O3陶瓷室温下的介电性能得到了较大改善：1 kHz下介电常数由2377增大至6815,介电损耗由0.37降低至0.16,并且极大地增强了介电常数温度稳定性。

全文目录


致谢  8-9
摘要  9-11
Abstract  11-13
1 绪论  13-31
  1.1 引言  13
  1.2 巨介电常数电介质陶瓷  13-26
    1.2.1 研究背景和主要参数  13-18
    1.2.2 研究现状  18-26
  1.3 复合钙钛矿巨介电常数陶瓷  26-30
    1.3.1 钙钛矿结构  26-27
    1.3.2 研究现状  27-30
  1.4 课题的提出与研究内容  30-31
2 Ba(Fe_(0.5)Nb_(0.5))O_3陶瓷的巨介电效应与磁学性能  31-49
  2.1 引言  31-32
  2.2 试样制备与测试  32-34
    2.2.1 试样制备  32-33
    2.2.2 试样测试  33-34
  2.3 实验结果与讨论  34-46
    2.3.1 烧结性能  34
    2.3.2 相组成与微结构  34-35
    2.3.3 介电弛豫及巨介电效应的起源  35-45
    2.3.4 磁学性能  45-46
  2.4 小结  46-49
3 Ba(Fe_(0.5)Ta_(0.5))O_3陶瓷的巨介电效应与磁学性能  49-65
  3.1 引言  49
  3.2 试样制备与测试  49-50
    3.2.1 试样制备  49
    3.2.2 试样测试  49-50
  3.3 实验结果与讨论  50-62
    3.3.1 烧结性能  50-51
    3.3.2 相组成与微结构  51-52
    3.3.3 介电弛豫及巨介电效应的起源  52-60
    3.3.4 磁学性能  60-62
  3.4 小结  62-65
4 Al部分置换改性Ba(Fe_(0.5)Ta_(0.5))O_3陶瓷的介电弛豫与磁学性能  65-81
  4.1 引言  65
  4.2 试样制备与测试  65-66
    4.2.1 试样制备  65
    4.2.2 试样测试  65-66
  4.3 实验结果与讨论  66-79
    4.3.1 烧结性能  66-67
    4.3.2 相组成与微结构  67-69
    4.3.3 介电弛豫及巨介电效应的起源  69-75
    4.3.4 磁学性能  75-79
  4.4 小结  79-81
5 (1-x)Ba(Fe_(0.5)Nb_(0.5))O_(3-x)BaTiO_3固溶体陶瓷的介电弛豫及铁电性  81-95
  5.1 引言  81
  5.2 试样制备与测试  81-82
    5.2.1 试样制备  81-82
    5.2.2 试样测试  82
  5.3 实验结果与讨论  82-92
    5.3.1 烧结性能  82
    5.3.2 相组成与微结构  82-84
    5.3.3 介电性能  84-90
    5.3.4 铁电性能  90-92
  5.4 小结  92-95
6 (1-x)Sr(Fe_(0.5)Nb_(0.5))O_(3-x)SrTiO_3固溶体陶瓷的介电性能  95-107
  6.1 引言  95
  6.2 试样制备与测试  95-96
    6.2.1 试样制备  95
    6.2.2 试样测试  95-96
  6.3 实验结果与讨论  96-105
    6.3.1 烧结性能  96
    6.3.2 相组成与微结构  96-98
    6.3.3 介电性能  98-105
  6.4 小结  105-107
7 总结  107-109
参考文献  109-123
作者简历  123-124

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