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苯选择加氢制环己烯的研究

作　者: 倪敏
导　师: 刘平乐
学　校: 湘潭大学
专　业: 化学工程
关键词: 钌基催化剂 苯选择加氢 沉淀法 化学还原法 环己烯
分类号: TQ231.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


环己烯是一种重要的有机化工原料,可广泛应用于农药、医药、饲料添加剂、聚酯、农用化学品和其他一些化工产品的生产。它最大的价值在于水合制环己醇后,能够用于生产环己酮和己二酸。因此,苯选择加氢制环己烯催化剂的研究引起了各国的高度重视。日本旭化成公司于1989年率先将该技术应用于工业化,我国也于1995年引进了该生产线。但是该技术的核心-催化剂制备仍掌握在日本手里,因此开展苯选择加氢制环己烯催化剂的研究,开发具有我们自己知识产权的催化体系,对于实现环己烯的规模化生产具有十分重大的意义。本论文首先用沉淀法制备了负载型钌基催化剂,考察了不同载体对催化剂性能的影响,并在此基础上考察了不同助剂对苯部分加氢反应的影响。通过研究表明,在以ZrO2为载体,Fe为助剂且Fe/Ru=16%时催化效果最好,此时苯的转化率为49.68%,环己烯的选择性为39.97%。随后用沉淀法制备了非负载型钌基催化剂,分别考察了Zn和La为助剂时对催化剂性能的影响。结果表明,在Zn含量为5%（wt）或La含量为8%（wt）时反应效果较好。分别考察了无机添加剂ZnSO4·7H2O加入量、分散剂ZrO2加入量、催化剂用量、水/苯、反应压力以及反应温度对苯选择加氢制环己烯的影响。得出较佳操作条件为（苯用量为10ml）:ZnSO4·7H2O用量为4.0g, ZrO2加入量为1g,催化剂用量为0.2g,水/苯（体积比）为3,反应压力为5.0MPa,反应温度为150℃。.采用化学还原法制备了非晶态合金Ru-Fe-B/ZrO2催化剂,考察了还原剂NaBH4浓度和预处理时间对催化剂性能的影响。得出最佳的还原剂NaBH4浓度为2.50mol/l,最佳催化剂预处理时间为18小时。最后利用XRD、物理吸附仪以及激光粒度分析等方法对催化剂进行表征探讨了催化剂的活性物相,活性中心的性质以及催化剂的表面积、孔结构、孔分布与苯的转化率以及环己烯选择性之间的关系。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-21
  1.1 前言  9-11
  1.2 文献综述  11-19
    1.2.1 苯部分加氢研究历史与现状  11-12
      1.2.1.1 苯部分加氢研究历史的回顾  11-12
      1.2.1.2 国内外研究现状  12
    1.2.2 苯部分加氢反应体系的研究  12-15
    1.2.3 苯部分加氢催化剂制备方法及制备条件  15-17
      1.2.3.2.1 苯部分加氢催化剂前体的选择  16
      1.2.3.2.2 苯部分加氢催化剂载体的选择  16-17
      1.2.3.2.3 苯部分加氢催化剂助剂的选择  17
    1.2.4 苯部分加氢过程工艺条件  17-19
      1.2.4.1 催化剂用量  17
      1.2.4.2 反应温度  17-18
      1.2.4.3 氢气压力  18
      1.2.4.4 添加剂  18-19
        1.2.4.4.1 水  18
        1.2.4.4.2 无机添加剂  18-19
        1.2.4.4.3 有机添加剂  19
      1.2.4.5 搅拌速度  19
  1.3 本课题研究意义、目的及内容  19-21
第2章 实验部分  21-27
  2.1 主要化学试剂与仪器  21-22
    2.1.1 主要化学试剂  21
    2.1.2 化学仪器  21-22
  2.2 实验方法  22-27
    2.2.1 催化剂制备  22
    2.2.2 催化剂活性评价  22
    2.2.3 产物分析  22-25
    2.2.4 催化剂的表征  25-27
第3章 实验结果与讨论  27-44
  3.1 沉淀法制备苯选择加氢催化剂的研究  27-31
    3.1.1 负载型苯选择加氢催化剂的研究  27-29
    3.1.2 非负载型催化剂的研究  29-31
  3.2 负载型催化剂催化苯加氢操作条件的研究  31-35
    3.2.1 添加剂ZnSO_4用量对反应的影响  31-32
    3.2.2 反应体系中水/苯比对反应的影响  32
    3.2.3 分散剂ZrO_2加入量对反应的影响  32-33
    3.2.4 催化剂用量对反应的影响  33-34
    3.2.5 反应压力对反应的影响  34-35
    3.2.6 反应温度对反应的影响  35
  3.3 化学还原法制备非晶合金催化剂的研究  35-37
    3.3.1 负载型非晶态合金催化剂的研究  36-37
  3.4 催化剂的表征  37-42
    3.4.1 XRD 分析  37-39
    3.4.2 粒度分析  39-40
    3.4.3 物理吸附  40-42
  3.5 小结  42-44
第4章 结论与展望  44-46
  4.1 结论  44
  4.2 展望  44-46
参考文献  46-51
致谢  51-52
攻读硕士学位期间发表的论文  52

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 碳环化合物、脂环族化合物的生产 > 脂环族烃及其衍生物 > 不饱和脂环烃
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