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Cu/ZrO_2催化剂的制备及其用于二乙醇胺脱氢性能研究

作　者: 罗爱文
导　师: 段正康
学　校: 湘潭大学
专　业: 化学工艺
关键词: 共沉淀法 Cu/ZrO2催化剂二乙醇胺脱氢表征
分类号: TQ426.94
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

Cu/ZrO₂催化剂可应用于CO、CO₂加氢合成甲醇,甲醇水蒸汽重整转化制氢,氮氧化物（NO_x）的降解,氨基醇脱氢制氨基酸和环己醇脱氢制环己酮等反应过程中。在工业生产上,传统方法制备的Cu/ZrO₂催化剂存在以下不足:催化剂损耗量大,失活快,反应时间长,反应收率和选择性低等。所以优化催化剂制备工艺条件有重要意义。论文在大量文献调研和理论分析的基础上,以Cu（NO₃）₂·3H₂O和ZrOCl₂·8H₂O为原料,质量分数为20%的氢氧化钠为沉淀剂,采用共沉淀法制备出用于二乙醇胺脱氢制备亚氨基二乙酸的Cu/ZrO₂催化剂,通过正交实验和单因素实验的结合,确定了共沉淀法制备Cu/ZrO₂催化剂的较优工艺条件为:n（Zr）∶n（Cu）=2∶1,锆盐初始浓度为0.2 mol/L,分步加料方式,沉淀终点pH值为12,陈化时间为5 h,还原时间为5 h。并通过单因素实验考察得到了二乙醇胺脱氢合成亚氨基二乙酸钠盐的工艺条件:M催化剂∶M二乙醇胺=1∶6,N氢氧化钠∶N二乙醇胺=2.4∶1,反应温度为165℃,反应压力为1.2 MPa。将新鲜Cu/ZrO₂催化剂用于二乙醇胺催化脱氢反应,亚氨基二乙酸钠的收率达90.21%,选择性达98.45%,将其重复使用10次后,平均收率为84.09%,平均选择性为95.93%,单程失活率为1%³%。结果表明制备的Cu/ZrO₂催化剂具有较高活性和较长的使用寿命。在二乙醇胺脱氢产物的电位滴定分析方法的基础上,本文研究了高效液相色谱方法对产物分析的条件,得到了最佳色谱条件:强阴离子交换色谱柱（Hypersil SAX 5μm 4.6 mm×250 mm）,流动相[ 0.1 mol/L （NH4）2HPO4,用磷酸调pH = 3 ],柱温为30℃,检测波长为200 nm,流速为1.0 mL/min,进样量为20μL,外标法定量。通过此最佳液相色谱分析条件测定亚氨基二乙酸,得到了标准线性回归方程。采用TG、TPR、BET、XRD和SEM等现代仪器,本文对催化剂前驱体和成品的理化性质进行了表征分析。自制Cu/ZrO₂催化剂的比表面积为73.919 m2/g,孔容为0.170 mL/g,孔径为7.888 nm,颗粒尺寸为10⁸0 nm。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章绪论  9-25
  1.1 Cu/ZrO_2 催化剂的制备及其应用研究  9-17
    1.1.1 Cu/ZrO_2 催化剂组分的理化性质  9
    1.1.2 Cu/ZrO_2 催化剂的制备方法概述  9-11
    1.1.3 国内外对Cu/ZrO_2 催化剂的应用性能研究  11-17
  1.2 亚氨基二乙酸的性质及国内外生产应用状况  17-21
    1.2.1 亚氨基二乙酸的理化性质  17
    1.2.2 亚氨基二乙酸的工业化应用  17-19
    1.2.3 亚氨基二乙酸的工艺合成研究  19-21
  1.3 Cu/ZrO_2 催化剂用于醇胺催化脱氢反应机理  21-23
    1.3.1 铜系催化剂催化脱氢反应机理  21-22
    1.3.2 二乙醇胺碱液催化脱氢反应机理推测  22-23
  1.4 课题的主要研究意义  23
  1.5 课题的主要研究内容  23-24
    1.5.1 Cu/ZrO_2 催化剂的制备方法及其影响条件的研究  23
    1.5.2 二乙醇胺合成亚氨基二乙酸盐的工艺条件研究  23
    1.5.3 Cu/ZrO_2 催化剂的使用寿命及其活性影响因素的研究  23-24
    1.5.4 二乙醇胺碱液催化脱氢产物分析方法的研究  24
    1.5.5 Cu/ZrO_2 催化剂的表征性能研究  24
  1.6 课题的主要研究目的  24-25
第2章 Cu/ZrO_2催化剂的制备及其催化性能测试  25-49
  2.1 主要实验原料与仪器  25-26
  2.2 Cu/ZrO_2 催化剂的制备工艺  26-31
    2.2.1 共沉淀法制备Cu/ZrO_2 催化剂的实验步骤  26-27
    2.2.2 Cu/ZrO_2 催化剂的制备条件和实验设计  27-31
  2.3 Cu/ZrO_2 催化剂的催化性能测试实验  31-34
    2.3.1 催化性能测试实验步骤  31-32
    2.3.2 二乙醇胺脱氢实验影响因素和实验设计  32-34
  2.4 二乙醇胺脱氢产物亚氨基二乙酸的分析实验  34-39
    2.4.1 电位滴定法分析实验  34-37
    2.4.2 高效液相色谱法分析实验  37-39
  2.5 实验结果与讨论  39-49
    2.5.1 正交实验结果和极差分析  39-41
    2.5.2 单因素实验结果与分析  41-45
    2.5.3 不同反应条件对二乙醇胺脱氢实验的影响  45-48
    2.5.4 Cu/ZrO_2 催化剂的使用寿命研究  48-49
第3章 Cu/ZrO_2催化剂的表征  49-54
  3.1 Cu/ZrO_2 催化剂的表征简介  49
  3.2 Cu/ZrO_2 催化剂的表征结果与分析  49-54
    3.2.1 热重（TG）分析  49-50
    3.2.2 比表面积（BET）测定  50
    3.2.3 程序升温还原（TPR）分析  50-51
    3.2.4 X 射线衍射（XRD）测定  51-52
    3.2.5 扫描电镜（SEM）分析  52-54
第4章结论与展望  54-56
  4.1 结论  54-55
  4.2 问题和展望  55-56
参考文献  56-60
致谢  60-61
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果  61

Cu/ZrO_2催化剂的制备及其用于二乙醇胺脱氢性能研究

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