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基于二茂铁为电子介体的电化学生物传感器的研制

作　者: 郭瑾
导　师: 梁汝萍
学　校: 南昌大学
专　业: 分析化学
关键词: 生物传感器葡萄糖氧化酶辣根过氧化酶多巴胺多壁碳纳米管壳聚糖电子介体二茂铁
分类号: TP212.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

生物传感器是一类特殊的化学传感器,它是将生物技术、材料技术、纳米技术、微电子技术等结合起来形成的新兴高科技产品,也是目前最活跃的电化学和电分析化学的前沿领域。电化学生物传感器由于其价格低廉、设计制造简单、灵敏度高、所需仪器设备相对简单、选择性好等优点,被广泛研究并逐渐应用于临床医学、环境检测和食品工业等领域。本文利用二茂铁及其衍生物为电子媒介体制备了第二代生物传感器,并对其性能进行了系统研究,主要开展了以下工作;1、在SiO₂纳米粒子溶液中加入3—氨基乙氧基硅烷（APTES）,使SiO₂纳米粒子表面氨基化（ASNPs）,再与羧基二茂铁（FMC）通过酰胺键结合生成FMC-ASNPs复合纳米材料,将FMC-ASNPs与多壁碳纳米管（MWNTs）以及葡萄糖氧化酶（GOD）固定于壳聚糖（CS）中,涂布到玻碳电极表面,构建具有良好生物相容性的FMC-ASNPs/MWNTs/GOD/CS复合膜生物传感器。采用循环伏安法研究了传感器对葡萄糖的电催化氧化行为。实验结果表明,该传感器对葡萄糖具有良好的电催化氧化性能,对葡萄糖检测的线性范围为4.0×10^-5～6.5×10^-3mol/L,检测限为1.0×10^-7mol/L。该复合膜有望用于其他酶和生物分子的有效固定。2、将自行合成的己硫醇二茂铁（HS（CH₂）₆Fc）自组装于金纳米粒子表面,获得己硫醇二茂铁复合金纳米粒子（Au@S（CH₂）₆Fc）,进而把Au@S（CH₂）₆Fc滴涂到玻碳电极表面,制备了Au@s（CH₂）₆Fc修饰电极。采用紫外吸收光谱、红外吸收光谱、循环伏安等方法对修饰电极的制备过程进行了表征,将制备的修饰电极用于对神经递质多巴胺的催化氧化性能研究。结果表明,该修饰电极对多巴胺具有显著的催化氧化作用,线性范围为1.0×10^-6～2.6×10^-3mol/L,检测限为3.0×10^-7mol/L。该修饰电极具有良好的灵敏度、重现性和稳定性。3、通过希夫碱反应将甲酰二茂铁（Fc-CHO）键合到氨基化的多壁碳纳米管（MWNTs）表面,获得水溶性较好的MWNTs-Fc复合纳米材料,采用傅立叶红外光谱对合成的复合纳米材料进行了表征。利用壳聚糖（CS）成膜性好这一优点,将此复合纳米材料、CS以及葡萄糖氧化酶（GOD）固定于玻碳电极表面,制得葡萄糖生物传感器。通过循环伏安法和计时电流法研究了酶电极的电化学特性以及对葡萄糖的电催化氧化性能。结果表明,将电子媒介体与MWNTs直接键合后修饰到电极表面,解决了一直以来电子媒介体容易从电极表面泄漏的难题,从而增强了传感器的灵敏度和稳定性,拓宽了其线性响应范围。传感器对葡萄糖检测的线性范围为1.2×10^-5～3.8×10^-3mol/L（r=0.9995）,检测限为3.0×10^-6mol/L。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-10
第1章绪论  10-33
  1.1 引言  10
  1.2 生物传感器  10-18
    1.2.1 生物传感器的原理  10-11
    1.2.2 生物传感器的分类  11-12
    1.2.3 生物分子固定化方法  12-14
    1.2.4 纳米材料在生物传感中的应用  14-15
    1.2.5 干扰因素的考虑  15-16
    1.2.6 媒介体的选用及组装方法  16-18
  1.3 二茂铁及其衍生物的结构、电化学性质及应用  18-20
    1.3.1 二茂铁的结构与性质  18-19
    1.3.2 二茂铁及其衍生物的应用  19-20
  1.4 二茂铁及其衍生物修饰电极的制备与应用进展  20-24
    1.4.1 二茂铁及其衍生物修饰电极的制备  20-23
    1.4.2 二茂铁及其衍生物修饰电极在传感器中的应用  23-24
  1.5 总结及前景展望  24-25
  参考文献  25-33
第2章基于Fc@SiO_2纳米粒子与多壁碳纳米管杂化膜的葡萄糖生物传感器的研制  33-45
  2.1 引言  33-34
  2.2 实验部分  34-36
    2.2.1 仪器与试剂  34
    2.2.2 实验方法  34-36
  2.3 结果与讨论  36-41
    2.3.1 CS复合膜的形态表征  36
    2.3.2 FMC-ASNPs/MWNTs/CS修饰电极的电化学性质  36-38
    2.3.3 GOD/FMC-ASNPs/MWNTs/CS修饰电极对葡萄糖的电催化性能  38
    2.3.4 测量条件的优化  38-40
    2.3.5 GOD/FMC-ASNPs/MWNTs/CS修饰电极对葡萄糖的安培响应  40-41
    2.3.6 GOD/FMC-ASNPs/MWNTs/CS修饰电极的重现性和稳定性  41
    2.3.7 GOD/FMC-ASNPs/MWNTs/CS修饰电极的选择性  41
  2.4 结论  41
  参考文献  41-45
第3章己硫醇二茂铁复合金纳米粒子修饰电极对多巴胺的催化性能研究  45-54
  3.1 引言  45
  3.2 实验部分  45-47
    3.2.1 试剂与仪器  45-46
    3.2.2 金纳米粒子的制备  46
    3.2.3 己硫醇二茂铁的制备  46-47
    3.2.4 复合金纳米粒子修饰玻碳电极的制备  47
    3.2.5 实验方法  47
  3.3 结果与讨论  47-52
    3.3.1 己硫醇二茂铁复合金纳米粒子的紫外光谱表征  47-48
    3.3.2 己硫醇二茂铁复合金纳米粒子的红外光谱表征  48-49
    3.3.3 己硫醇二茂铁复合金纳米粒子修饰电极的电化学性质  49
    3.3.4 己硫醇二茂铁复合金纳米粒子修饰电极对多巴胺的电催化行为  49-50
    3.3.5 pH对己硫醇二茂铁复合金纳米粒子修饰电极的影响  50-51
    3.3.6 修饰电极对多巴胺的计时电流响应  51
    3.3.7 己硫醇二茂铁复合金纳米修饰电极的稳定性与重现性  51
    3.3.8 己硫醇二茂铁复合金纳米粒子修饰电极的选择性  51-52
  3.4 结论  52
  参考文献  52-54
第4章基于二茂铁与功能化多壁碳纳米管的葡萄糖生物传感器的构建  54-63
  4.1 引言  54-55
  4.2 实验部分  55-56
    4.2.1 试剂与仪器  55
    4.2.2 碳纳米管的功能化  55
    4.2.3 MWNTs-Fc复合材料的制备  55-56
    4.2.4 MWNTs-Fc/GOD/CS修饰电极的制备  56
  4.3 结果与讨论  56-60
    4.3.1 MWNTs-Fc复合物的红外光谱表征  56-57
    4.3.2 MWNTs-Fc/CS修饰电极的电化学性质  57-58
    4.3.3 MWNTs-Fc/GOD/CS修饰电极对葡萄糖的电催化氧化  58-59
    4.3.4 pH对MWNTs-Fc/GOD/CS修饰电极的影响  59
    4.3.5 MWNTs-Fc/GOD/CS修饰电极对葡萄糖的计时电流响应  59-60
    4.3.6 MWNTs-Fc/GOD/CS修饰电极的重现性与稳定性  60
    4.3.7 MWNTs-Fc/GOD/CS修饰电极的选择性  60
  4.4 结论  60-61
  参考文献  61-63
攻读学位期间的研究成果  63-64
致谢  64

基于二茂铁为电子介体的电化学生物传感器的研制

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