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多金属氧酸盐催化纤维素水解研究

作　者: 田娟
导　师: 王晓红
学　校: 东北师范大学
专　业: 无机化学
关键词: 多金属氧酸盐纤维素酸催化还原糖葡萄糖
分类号: TQ352.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

随着能源危机的日益严重以及化石燃料等不可再生资源的迅速消耗,寻找可再生资源代替不可再生资源正越来越引起全世界的关注。纤维素作为地球上最丰富的可再生资源,近年来已经成为研究的热点,尤其是作为原料代替化石资源生产重要的化工产品,具有广泛的应用前景。本论文以多金属氧酸盐为酸性催化剂,研究了纤维素在酸性条件下的水解过程,解决了在使用液体酸催化纤维素水解过程中存在的环境污染以及设备腐蚀严重等问题。本文对于研究和开发新型高效的催化剂,具有一定的理论意义和经济价值。其主要结果如下:1.利用十二钨磷酸,催化纤维素的水解反应,探讨了反应条件:催化剂用量、反应温度、反应时间、底物用量、催化剂重复使用次数等各种反应条件对纤维素酸水解的影响。结果表明,催化纤维素水解反应的最佳条件是:纤维素质量0.1g、蒸馏水5mL、催化剂用量0.08mmol、反应温度180℃、反应时间为2h时,纤维素的转化率可达54.7%,总的还原糖和葡萄糖产率可分别达到54.0%、50.5%。反应结束后H3PW12O40可用乙醚从反应液中萃取出来,重复使用。结果表明H3PW12O40在纤维素的水解反应中是一个高效的、可重复使用的、环境友好的固体酸催化剂。2.制备了一系列十二钨磷酸铯盐Cs_xH_3-xPW₁₂O₄₀（x=0.5,1.0,1.5,2.0,2.1,2.2,2.3,2.4,2.5,3）,用红外光谱、元素分析、X-射线粉末衍射进行了表征。并用Cs_0.5H_2.5PW₁₂O₄₀作为催化剂催化纤维素的水解反应,探讨了反应条件:催化剂用量、反应温度、反应时间、底物用量等各种反应条件对纤维素酸水解的影响。结果表明,催化纤维素水解反应的最佳条件是:纤维素质量0.1g、蒸馏水5mL、催化剂用量0.06mmol、反应温度160℃、反应时间为6h时,纤维素的转化率可达60.2%,总的还原糖和葡萄糖产率可分别达到37.1%、35.8%。在纤维素水解的最佳条件下,以不同铯含量的固体酸Cs_xH_3-xPW₁₂O₄₀（x=0.5,1.0,1.5,2.0,2.1,2.2,2.3,2.4,2.5,3）为催化剂,考察铯含量对纤维素水解的活性影响。结果发现,具有强的质子酸点的催化剂Cs_0.5H_2.5PW₁₂O₄₀在纤维素的水解反应中催化活性最好。反应结束后,催化剂Cs_xH_3-xPW₁₂O₄₀可釆用离心的方法分离出来。Cs_0.5H_2.5PW₁₂O₄₀是高酸强度、环境友好的具有B酸性的固体酸催化剂。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
第一章引言  9-24
  1.1 多金属氧酸盐  9-14
    1.1.1 杂多化合物概述  9-11
    1.1.2 杂多化合物的性质  11-12
    1.1.3 杂多化合物的催化研究进展  12-14
  1.2 纤维素  14-21
    1.2.1 纤维素的结构  14-15
    1.2.2 纤维素的降解  15-17
    1.2.3 纤维素酸水解的反应机理  17-19
    1.2.4 国内外纤维素水解技术的研究进展  19-21
  1.3 选题依据与目的  21-22
  1.4 试剂、设备、分析仪器及分析方法  22-24
第二章十二钨磷酸(H_3PW_(12)0_(40))的合成及催化纤维素水解的研究  24-34
  2.1 引言  24-25
  2.2 实验部分  25
    2.2.1 催化剂的合成  25
    2.2.2 纤维素酸水解反应  25
    2.2.3 还原糖测定  25
  2.3 结果与讨论  25-33
    2.3.1 催化剂的表征  26
    2.3.2 影响纤维素水解的因素  26-33
  2.4 本章小结  33-34
第三章十二钨磷酸铯盐的合成及催化纤维素水解的研究  34-46
  3.1 引言  34
  3.2 实验部分  34-35
    3.2.1 催化剂的合成  34-35
    3.2.2 纤维素酸水解反应  35
  3.3 结果与讨论  35-44
    3.3.1 催化剂的表征  35-37
    3.3.2 影响纤维素水解的因素  37-44
  3.4 本章小结  44-46
结论  46-47
参考文献  47-55
致谢  55-56
硕士期间公开发表论文情况  56

多金属氧酸盐催化纤维素水解研究

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