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介孔分子筛MCM-48的合成及应用

作　者: 赵志西
导　师: 刘靖
学　校: 大连理工大学
专　业: 催化化学与工程
关键词: Al-MCM-48 Ti-MCM-48 相转变 碱度 催化
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
下　载: 472次
引　用: 2次
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内容摘要


M41S系列介孔分子筛具有2～10nm左右的规整孔道、大约1000cm~2／g的高比表面积和容易引入杂原子的无定形孔壁等独特优点，被广泛应用在大分子催化、分离和生命科学、环境保护等热点领域。其中立方相MCM-48具有两套互不连通的三维交叉孔道，能够明显加强反应传质过程及缓解催化剂结焦，并且对某些大分子反应有择形作用。因此，本文选择MCM-48作为合成目标，主要考察了Si-MCM-48及Si-MCM-48膜的合成条件，即模板剂使用量、硅源、碱源、晶化时间和晶化温度对产物结构的影响，并在此基础上用优化条件在纯硅体系中引入不同铝源和钛源前驱物制备了杂原子介孔分子筛Al-MCM-48、Ti-MCM-48，主要利用XRD、SEM和UV-Vis等表征手段考察了产物的相结构、表面形貌及杂原子在分子筛骨架中的分布情况。在制备杂原子介孔分子筛过程中，重点讨论了合成母液的碱度对所得产物相结构的影响，发现在引入不同铝源前驱物后，通过精确调变合成母液的碱度，在铝酸钠体系中随碱度增大依次得到层状相MCM-50、立方相MCM-48和六方相MCM-41等不同结构的产物，而在硫酸铝和异丙醇铝体系中随碱度增大产物出现顺序与此相反，因此通过控制母液的碱度得到了硅铝比达到20的Al-MCM-48产物。用四氯化钛的异丙醇溶液作为钛源前驱物制备Ti-MCM-48时，发现存在类似相转变规律，而且随着硅钛比减小母液碱度控制产物结构的影响趋于弱化，这说明在合成体系中引入的有机醇削弱了碱度对产物结构的控制能力，而且引入正丁醇后这种影响更为明显。通过控制母液碱度也可得到硅钛比达到50的Ti-MCM-48产物。最后考察了所合成的Al-MCM-48在苯与丙烯烷基化反应、二异丙苯烷基转移及其裂化等酸催化反应中的催化性能，用苯乙烯氧化反应作为探针考察了Ti-MCM-48的氧化催化性能。结果表明高杂原子含量的MCM-48在分别引入酸中心和氧化还原中心后具有较好的催化活性，而且有利于生成大分子产物或过渡态较大的产物。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-8
引言  8-9
1 文献综述  9-25
  1.1 硅基介孔分子筛的合成背景及合成机理  9-13
  1.2 M41S系列介孔分子筛的研究进展  13-19
    1.2.1 M41S系列介孔分子筛的结构  14-16
    1.2.2 M41S系列介孔分子筛的合成  16-18
    1.2.3 MCM-48介孔分子筛膜的合成  18-19
  1.3 含杂原子介孔分子筛MCM-48的研究进展  19-23
    1.3.1 Al-MCM-48的合成及应用  20-22
    1.3.2 Ti-MCM-48的合成及应用  22-23
  1.4 论文的选题依掘与主要内容  23-25
2.实验部分  25-30
  2.1 实验试剂和仪器  25-26
  2.2 MCM-48的合成  26-27
    2.2.1 Si-MCM-48的合成  26
    2.2.2 Al-MCM-48的合成  26-27
    2.2.3 Ti-MCM-48的合成  27
  2.3 MCM-48的表征  27
  2.4 MCM-48的催化评价试验  27-30
    2.4.1 苯与丙烯的烷基化反应  27
    2.4.2 二异丙基苯烷基转移反应  27
    2.4.3 二异丙基苯裂化反应  27
    2.4.4 苯乙烯氧化反应  27-28
    2.4.5 反应产物的定量分析  28-30
3 Si-MCM-48介孔分子筛及Si-MCM-48介孔分子筛膜的合成  30-38
  3.1 Si-MCM-48介孔分子筛的合成  30-35
    3.1.1 模板剂用量对样品结构的影响  30-31
    3.1.2 硅源对产物结构的影响  31-32
    3.1.3 碱源对产物结构的影响  32
    3.1.4 晶化时间对产物结构的影响  32-33
    3.1.5 晶化温度对产物结构的影响  33-35
  3.2 Si-MCM-48介孔分子筛膜的合成  35-37
  3.3 小结  37-38
4 Al-MCM-48介孔分子筛的合成和应用  38-50
  4.1 用异丙醇铝作为铝源合成Al-MCM-48  38-41
    4.1.1 制备不同硅铝比的Al-MCM-48  38-40
    4.1.2 碱度对样品结构的影响  40-41
  4.2 用无机铝源合成Al-MCM-48  41-43
    4.2.1 用铝酸钠合成Al-MCM-48  41-42
    4.2.2 用硫酸铝合成Al-MCM-48  42-43
  4.3 合成Al-MCM-48的相转变规律  43-45
  4.4 Al-MCM-48酸催化性能评价  45-48
    4.4.1 Al-MCM-48在苯与丙烯的烷基化反应中的催化性能  45-46
    4.4.2 Al-MCM-48在二异丙基苯烷基转移反应中的催化性能  46-48
    4.4.3 Al-MCM-48在二异丙基苯裂化反应中的催化性能  48
  4.5 小结  48-50
5 Ti-MCM-48的合成  50-58
  5.1 用钛酸丁酯合成Ti-MCM-48  50-51
  5.2 用四氯化钛合成Ti-MCM-48  51-54
    5.2.1 合成不同硅钛比的Ti-MCM-48  51-52
    5.2.2 碱度对产物结构的影响  52-54
  5.3 合成Ti-MCM-48的相转变规律  54-56
  5.4 Ti-MCM-48在苯乙烯氧化反应中的催化性能  56-57
  5.5 小结  57-58
结论  58-59
参考文献  59-63
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  63-64
致谢  64-65

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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