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Ag和Ga掺杂PbTe基化合物的合成及热电性能研究

作 者: 尹玲玲
导 师: 唐新峰
学 校: 武汉理工大学
专 业: 材料学
关键词: Ga、Ag掺杂 Ag、Ga共掺杂 PbTe化合物 制备 热电性能
分类号: TB34
类 型: 硕士论文
年 份: 2007年
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内容摘要


PbTe作为商业化热电材料之一主要应用于中温区域(500K~800K)的热电发电。PbTe是Ⅳ-Ⅵ族化合物半导体材料,其晶体结构属于NaCl结构,禁带宽度较窄(0.3eV),具有各向同性的结构、高的晶体对称性、低的晶格热导率等优点,是一种优良的中温热电材料。探索通过不同的掺杂元素来优化和改善PbTe材料的热电性能是国内外研究的热点。本文以Ag、Ga作为掺杂元素,探索了单相Ag、Ga单独掺杂及AgGa共掺PbTe化合物的合成与制备方法,系统地研究了Ga、Ag含量对PbTe化合物的结构和热电性能的影响规律,同时研究了制备工艺对AgxGayPb1-x-yTe化合物热电性能的影响,研究结果表明:在n型GaxPb1-xTe(x=0.01~0.05)化合物中,随着Ga取代分数x的增加,样品载流子浓度增加,载流子迁移率逐渐减小,载流子散射机制从声学波散射逐渐变为声学波和电离杂质共同散射;随着Ga含量的增加,化合物的电导率大幅度增加,Seebeck系数绝对值降低。随着Ga含量的增加,GaxPb1-xTe化合物的晶格热导率先减小后增加,当x=0.03时,Ga0.03Pb0.97Te化合物晶格热导率最低。在所有组成化合物中,Ga0.02Pb0.98Te化合物在675K时显示最大ZT值达1.25,这比文献报道的n型PbTe的热电性能指数相比提高了近55%。在AgxPb1-xTe(x=0.002~0.05)化合物中,在整个测试温度范围内,样品的电导率随着温度升高先减小后缓慢增加,表现为典型的半导体传导特征。当x=0.01时,样品Seebeck系数为负,表现为n型传导;x>0.01时,样品Seebeck系数均为正,表现为p型传导。Ag掺杂主导了(AgGa)xPb1-2xTe(x=0.01~0.05)样品的传导特性,Ag含量为1%时,样品为n型传导;Ag含量高于1%时,样品为p型传导。在所制备的四元样品中,AgyGa0.01Pb0.99-yTe(y=0.01~0.05)样品表现出很好的单相性,Ag0.01GaxPb0.99-xTe(x=0.01~0.05)样品表现出较好的性能。Ag0.01Ga0.01Pb0.98Te样品在675K时得到的最大ZT值达1.33。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第1章 绪论  9-26
  1.1 前言  9
  1.2 热电效应简介及其应用  9-15
    1.2.1 热电效应简介  9-12
    1.2.2 热电效应的基本原理  12-13
    1.2.3 热电效应的应用  13-15
  1.3 热电材料研究的最新进展  15-22
    1.3.1 热电材料的种类  15-19
    1.3.2 提高热电材料性能的主要途径  19-22
  1.4 PbTe基化合物的研究进展  22-25
    1.4.1 PbTe化合物简介  22-23
    1.4.2 PbTe基热电材料国内外研究进展  23-25
  1.5 本论文的研究目的和主要内容  25-26
第2章 研究方法与实验设备  26-36
  2.1 材料的制备方法及设备  26-28
    2.1.1 熔融反应法及其设备  26-27
    2.1.2 放电等离子烧结技术及设备  27-28
  2.2 材料的性能评价方法  28-36
    2.2.1 材料相组成的确定和微结构表征方法及设备  28-29
    2.2.2 Seebeck系数测试原理及设备  29-31
    2.2.3 电导率的测试原理及设备  31-32
    2.2.4 霍尔系数的测试原理及设备  32-34
    2.2.5 热导率的测试原理及设备  34-36
第3章 M_xPb_(1-x)Te(M=Ag、Ga)化合物的制备与热电性能  36-50
  3.1 M_xPb_(1-x)Te化合物的制备  36
  3.2 n型Ga_xPb_(1-x)Te(x=0.01~0.05)化合物的结构与热电性能  36-46
    3.2.1 Ga_xPb_(1-x)Te化合物的相组成和结构  36-38
    3.2.2 n型Ga_xPb_(1-x)Te化合物的电性能  38-43
    3.2.3 n型Ga_xPb_(1-x)Te化合物的热传输性能  43-44
    3.2.4 n型Ga_xPb_(1-x)Te化合物的热电性能指数  44-46
  3.3 Ag_xPb_(1-x)Te(x=0.002~0.05)化合物的结构与热电性能  46-49
    3.3.1 Ag_xPb_(1-x)Te化合物的相组成  46
    3.3.2 Ag_xPb_(1-x)Te化合物的电性能  46-49
  3.4 小结  49-50
第4章 四元Ag_xGa_yPb_(1-x-y)Te化合物的制备与热电性能  50-73
  4.1 Ag_xGa_yPb_(1-x-y)Te化合物的合成与制备  50-51
  4.2 (AgGa)_xPb_(1-2x)Te(x=0.01~0.05)化合物的结构与热电性能  51-55
    4.2.1 (AgGa)_xPb_(1-2x)Te化合物的相组成  51-52
    4.2.2 (AgGa)_xPb_(1-2x)Te化合物的电性能  52-55
  4.3 n型Ag_(0.01)Ga_xPb_(0.99-x)Te(x=0.01-0.05)化合物的结构与热电性能  55-63
    4.3.1 Ag_(0.01)Ga_xPb_(0.99-x)Te化合物的相组成  55
    4.3.2 Ag_(0.01)Ga_xPb_(0.99-x)Te化合物的电性能  55-59
    4.3.3 Ag_(0.01)Ga_xPb_(0.99-x)Te化合物的热传输性能  59-61
    4.3.4 Ag_(0.01)Ga_xPb_(0.99-x)Te化合物的ZT值  61-63
  4.4 Ag_yGa_(0.01)Pb_(0.99-y)Te(y=0.01~0.05)化合物的结构与热电性能  63-66
    4.4.1 Ag_yGa_(0.01)Pb_(0.99-y)Te化合物的相组成  63-64
    4.4.2 Ag_yGa_(0.01)Pb_(0.99-y)Te化合物的电性能  64-66
  4.5 制备工艺对Ag_(0.01)Ga_xPb_(0.99-x)Te化合物的结构与热电性能的影响  66-71
    4.5.1 制备工艺对Ag_(0.01)Ga_xPb_(0.99-x)Te化合物相组成的影响  66-67
    4.5.2 制备工艺对Ag_(0.01)Ga_xPb_(0.99-x)Te化合物电性能的影响  67-69
    4.5.3 制备工艺对Ag_(0.01)Ga_xPb_(0.99-x)Te化合物热传输性能的影响  69-70
    4.5.4 制备工艺对Ag_(0.01)Ga_xPb_(0.99-x)Te化合物ZT值的影响  70-71
  4.6 小结  71-73
第5章 结论  73-75
参考文献  75-80
硕士期间发表论文  80-81
致谢  81

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 功能材料
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