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Ti-Si复合氧化物的制备、表征及其在CO氧化反应中的应用

作　者: 许临萍
导　师: 刘滇生；赵永祥
学　校: 山西大学
专　业: 无机化学
关键词: 复合氧化物 CO氧化反应 Cu含量 表征 选择性氧化反应 比表面积 CO氧化活性 活性组分 铜含量 四面体结构
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2003年
下　载: 108次
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内容摘要


Ti-Si复合氧化物是一种新型催化材料，可用于降解水中的有机污染物，净化室内空气，还可用于废气处理，如NOx，CO，SO2的消除；其多孔材料已被用于选择性氧化反应中，包括烯烃的环氧化，饱和烃的选择氧化等。基于其广泛的应用前景，国内外研究人员在考察TiO2-SiO2复合氧化物制备条件对硅钛结构性能影响方面作了有意义的探索。本学位论文的研究工作是在查阅了大量文献的基础上，分析总结前人在制备Ti-Si复合氧化物方面的不足，得到一种简单的制备方法。 本文以廉价的无机钛盐——TiCl4为起始原料，采用简单的溶胶-凝胶一步水解的方法制备Ti-Si复合氧化物，通过FT-IR、N2 Physisorption、XRD等测试手段考察TiO2含量、醋酸用量以及后处理温度对Ti-Si复合氧化物结构和织构的影响。结果表明：制得的Ti-Si复合氧化物具有很高的比表面积，在TiO2含量为10％时达到681.5m2／g，Ti原子进入Si-O四面体结构中，形成Si-O-Ti键，复合氧化物的稳定性好，当TiO2含量低于60 wt％时，以无定型形式存在；当含量为80％时，出现锐钛矿型TiO2，但与纯TiO2相比晶型不完整：醋酸对Ti-Si复合氧化物的比表面积、晶型都有很大的影响；TiO2含量为20％的20TiSi经1100℃高温焙烧后，仍有较高的比表面积（11m2／g），稳定性好，在较宽的温度范围内焙烧，没有引起Ti-O-Si键的断裂，分散度高，没有出现晶型TiO2。 本文还将Ti-Si复合氧化物负载Cu活性组分用于CO的氧化反应，考察载体中TiO2含量、活性组分含量、还原温度等条件对催化剂CO氧化性能的影响。结果发现：在铜含量为5wt％时，不同Ti含量的Ti-Si复合氧化物对催化剂的CO氧化活性没有明显的影响；采用20TiSi为载体负载的不同铜含量的催化剂当Cu含量在1～13wt％之间时，活性没有明显差异，当Cu含量为20wt％时，其活性明显提高；不同Cu含量的催化剂中有两种铜物种存在，这两种铜物种都是CO氧化的活性中心。

全文目录


中文摘要  4-5
英文摘要  5-8
第一章 文献综述与课题选择  8-21
  1.1 超细粒子的特性、制备及其在催化领域的应用  8-13
    1.1.1 超细粒子的特性  8
    1.1.2 超细粒子的制备方法  8-12
    1.1.3 超细粒子在催化领域中的应用  12-13
  1.2 超细Ti-Si复合氧化物的制备方法及其研究现状  13-16
    1.2.1 超细Ti-Si复合氧化物的制备方法及其进展  13-14
    1.2.2 超细Ti-Si复合氧化物的应用  14-16
  1.3 课题选择及研究内容  16-18
    1.3.1 课题选择  16-17
    1.3.2 研究内容及技术路线  17-18
    1.3.3 本论文的创新点  18
  参考文献  18-21
第二章 论文中使用的试剂和测试方法  21-22
  2.1 所用试剂  21
  2.2 实验测试方法  21-22
    2.2.1 比表面积及孔结构测试  21
    2.2.2 样品的物相分析  21
    2.2.3 样品的IR分析  21
    2.2.4 催化剂CO氧化反应性能的测试  21
    2.2.5 催化剂的H_2-TPR  21-22
第三章 不同Ti含量的Ti-Si复合氧化物的制备及表征  22-32
  3.1 超细Ti-Si复合氧化物的制备  23
  3.2 不同TiO_2含量Ti-Si复合氧化物的胶凝时间实验  23-24
  3.3 Ti-Si复合氧化物的表征  24-30
    3.3.1 特征键分析  24-25
    3.3.2 复合氧化物的N_2物理吸附结果  25-29
    3.3.3 复合氧化物的晶相分析  29-30
  3.4 讨论  30-31
  3.5 小结  31
  参考文献  31-32
第四章 醋酸用量对Ti-Si复合氧化物的影响  32-43
  4.1 不同醋酸用量的Ti-Si复合氧化物的制备  32
  4.2 不同醋酸用量的Ti-Si复合氧化物的胶凝时间  32-33
  4.3 Ti-Si复合氧化物的表征  33-42
    4.3.1 特征键分析  33
    4.3.2 复合氧化物的N_2 Physisorption结果  33-41
    4.3.3 复合氧化物的晶相分析  41-42
  4.4 小结  42
  参考文献  42-43
第五章 后处理温度对Ti-Si复合氧化物的影响  43-48
  5.1 超细Ti-Si复合氧化物的制备  43
  5.2 Ti-Si复合氧化物的表征  43-46
    5.2.1 后处理温度对复合氧化物N_2物理吸附结果的影响  43-45
    5.2.2 特征键分析  45
    5.2.3 后处理温度对复合氧化物晶相结构的影响  45-46
  5.3 小结  46
  参考文献  46-48
第六章 钛基催化剂的CO氧化反应研究  48-53
  6.1 不同载体CuO催化剂的制备及反应评价  49-50
    6.1.1 催化剂的制备  49
    6.1.2 催化剂的活性评价  49-50
  6.2 不同Cu含量的催化剂的制备及反应评价  50-52
    6.2.1 催化剂的制备  50
    6.2.2 催化剂的活性评价  50-52
  6.3 小结  52
  参考文献  52-53
第七章 总结  53-54
作者简历及发表论文情况  54-55
致谢  55

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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