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助催化剂及工艺参数对Fe_（1-x）O催化剂费—托合成性能的影响

作　者: 蔡丽萍
导　师: 刘化章；郑遗凡
学　校: 浙江工业大学
专　业: 工业催化
关键词: 费-托合成 Fe1-xO基熔铁催化剂 助催化剂 CO2 反应穿件
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
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内容摘要


我国煤炭资源丰富，石油资源短缺，因此煤气化生成合成气（CO+H2）经催化转化为液态烃类具有重大的现实意义。本论文主要研究了在固定床反应器中费—托合成Fe1-xO基熔铁催化剂的助催化剂，考察了CO2和温度、压力、空速、H2／CO等工艺参数对费—托合成反应性能的影响。采用H2-TPR、CO-TPD-MS、CO2-TPD及XRD等手段表征催化剂。主要得出以下结果：（1）随着MnO含量增加，合成气（CO+H2）转化率和甲烷选择性降低；C5+选择性总体呈增加趋势；低碳烃的烯烷比增加。表征结果表明，添加MnO使催化剂晶格参数增大，晶格扭曲，从而影响费—托合成性能。（2）Sm2O3在催化剂表面形成新的SmCaAl3O7物相，部分覆盖了α-Fe表面和表面的钾，影响了费—托合成性能。适量Sm2O3可以降低甲烷的生成，提高高级烃的选择性，特别是能大幅度地提高低碳烃烯烷比。（3）利用CO2-TPD对催化剂得碱性进行了表征，结果表明含锰或钐助剂催化剂比不含锰或钐的具有更多的碱性。（4）CoO使催化剂加氢能力增强，低碳烃烯烷比降低。总体上看，对费—托合成性能影响不大。（5）合成气中加入CO2，对费—托合成的转化率、收率及产物分布有一定的影响。合成气中CO2含量低于18.6mol％，合成气转化率降低、甲烷和CO2选择性降低，C5+收率增加，C5+和含氧化合物选择性增加，低碳烃烯烷比增加；当合成气中CO2含量为23.9mol％，CO2和CO之间存在化学平衡，对水煤气变换反应没有影响。转化率大幅下降，甲烷选择性有所增加，收率下降，低碳烃烯烷比有所降低。合成气中加入适量CO2是降低甲烷选择性的有效途径。（6）温度、氢碳比及空速的降低均可降低甲烷选择性、提高C5+选择性。压力的增加，甲烷选择性先降低后增加，C5+选择性则相反。在温度为583K、压力为2.0MPa、氢碳比为1.6、空速为8600h-1的条件下，甲烷和C5+选择性分别为16.51％、45.31％，C1+收率为125.53g／m3。

全文目录


中文摘要  4-6
英文摘要  6-12
第一章 文献综述  12-35
  1.1 引言  12-13
  1.2 费-托合成催化剂研究现状  13-29
    1.2.1 铁系催化剂  13-27
      1.2.1.1 熔铁催化剂  14-25
        熔铁催化剂制备  14-15
        助催化剂  15-16
        费-托合成熔铁催化剂的产物分布  16-25
      1.2.1.2 沉淀铁催化剂  25-27
        沉淀铁催化剂制备  26
        助催化剂  26
        费-托合成沉淀铁催化剂的产物分布  26-27
    1.2.2 钴系催化剂  27-28
    1.2.3 钌系催化剂  28-29
  1.3 研究目的与内容  29
  参考文献  29-35
第二章 实验方法  35-41
  2.1 催化剂的制备  35-36
    2.1.1 实验试剂  35
    2.1.2 催化剂制备方法  35-36
  2.2 催化剂活性评价  36-39
    2.2.1 实验流程  36-37
    2.2.2 实验方法  37-39
      2.2.2.1 产物分析  37
      2.2.2.2 催化剂的评价指标  37-39
  2.3 催化剂表征  39-40
    X射线衍射(XRD)分析  39-40
    TPR表征  40
    CO_2-TPD-MS  40
    CO-TPD-MS  40
  参考文献  40-41
第三章 助催化剂对Fe_(1-x)O基熔铁催化剂费-托合成反应性能的影响  41-66
  3.1 引言  41
  3.2 MnO的影响  41-50
    3.2.1 含锰催化剂活性评价结果  41-46
    3.2.2 含锰催化剂表征  46-50
  3.3 Sm_2O_3的影响  50-58
    3.3.1 含钐催化剂活性评价结果  50-54
    3.3.2 含钐催化剂表征  54-58
  3.4 CoO的影响  58-62
    3.4.1 含钴催化剂活性评价结果  58-61
    3.4.2 含钴催化剂XRD表征  61-62
  3.5 小结  62
  参考文献  62-66
第四章 合成气中CO_2含量对Fe_(1-x)O基熔铁催化剂费-托合成反应性能的影响  66-75
  4.1 引言  66-67
  4.2 二氧化碳加氢机理  67-68
  4.3 合成气中二氧化碳含量对费-托合成反应性能的影响  68-72
    4.3.1 二氧化碳含量对转化率和产率的影响  68-70
    4.3.2 二氧化碳含量对产物选择性的影响  70-71
    4.3.2 二氧化碳含量对水煤气变换反应的影响  71-72
  4.4 催化剂XRD表征  72
  4.5 小结  72-73
  参考文献  73-75
第五章 费—托合成工艺参数对反应性能的影响  75-92
  5.1 引言  75
  5.2 温度的影响  75-79
    5.2.1 温度对转化率和收率的影响  76-77
    5.2.2 温度对产物选择性的影响  77-78
    5.2.3 温度对水煤气变换反应的影响  78-79
  5.3 压力的影响  79-83
    5.3.1 压力对转化率和产率的影响  80-81
    5.3.2 压力对产物选择性的影响  81-82
    5.3.3 压力对水煤气变换反应的影响  82-83
  5.4 氢碳比的影响  83-86
    5.4.1 氢碳比对转化率和产率的影响  83-85
    5.4.2 氢碳比对产物选择性的影响  85-86
    5.4.3 氢碳比对水煤气变换反应的影响  86
  5.5 空速的影响  86-90
    5.5.1 空速对转化率和产率的影响  87-88
    5.5.2 空速对产物选择性的影响  88-90
    5.5.3 空速对水煤气变换反应的影响  90
  5.6 小结  90-91
  参考文献  91-92
第六章 论文总结  92-95
  6.1 论文主要结论  92-93
  6.2 后续工作的建议与设想  93-95
附录  95-96
致谢  96

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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