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金属氧化物催化剂的制备及其对NO选择还原的催化性能研究

作　者: 陈庆生
导　师: 郭锡坤
学　校: 汕头大学
专　业: 工业催化
关键词: γ-Al2O3 La2O3-ZrO2-Al2O3 SO42-改性 丙烯选择还原NO
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
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内容摘要


随着汽车保有量的大幅度增加，汽车尾气对大气环境造成的危害越来越大，特别是其中的NOx不但会形成光化学烟雾，产生酸雨，造成人体呼吸道危害，而且还会破坏生态环境，给人类的生活和生产带来严重的影响。传统的三效催化剂在贫燃条件下已不能有效地发挥作用，因此，研究开发一种新型的汽车尾气净化催化剂成为目前许多学者非常关注的课题。 本研究主要考察了两种不同类型的催化剂：以γ-Al2O3为载体，引入SO42-进行改性并添加助剂La，然后再负载上活性组分铜物种，制备了具有高催化活性和良好稳定性的Cu／La／SO42-／Al2O3催化剂；采用水热合成法制备了La2O3-ZrO2-Al2O3复合载体，并对其进行SO42-改性，再负载上活性组分铜物种，得到了一种具有良好催化性能的新型催化剂(Cu／SO42-／La2O3-ZrO2-Al2O3)。同时结合活性评价结果和各种表征手段对催化剂的结构和性能进行了研究。研究结果表明： 1．引入SO42-对γ-Al2O3载体改性后，增加了催化剂的酸量，使得催化剂的催化活性得到明显的提高。助剂La的添加，能够提高催化剂的热稳定性和还原性，有效地抑制CuAl2O4尖晶石相的形成，明显地拓宽操作温度窗口。 2．采用水热合成法制备的La2O3-ZrO2-Al2O3复合载体比其它单一载体具有较好的性能，载体中的ZrO2能够明显提高催化剂的低温活性并且降低最佳催化活性温度，La2O3则能够有效地提高热稳定性。 3．SO42-对La2O3-ZrO2-Al2O3复合载体进行改性后，能够与载体中的Zr形成螫合双配位结构，并且增加催化剂表面酸量和增强酸性，从而大幅度提高了贫燃条件下丙烯选择还原NO反应的催化活性。 4．Cu／La／SO42-／Al2O3催化剂和Cu／SO42-／La2O3-ZrO2-Al2O3催化剂都显示出了良好的水热稳定性，在10％水蒸气存在的条件下仍能保持较高的催化活性。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-6
目录  6-9
第一章 绪论  9-24
  1.1 引言  9
  1.2 NO_x的来源  9-10
  1.3 NO_x的危害  10-11
  1.4 NO_x的治理措施  11
  1.5 NO_x的催化脱除研究  11-15
    1.5.1 NO_x的催化分解  11-14
    1.5.2 NO_x的催化还原  14-15
  1.6 HC选择性催化还原NO_x的反应机理研究  15-17
  1.7 La、Ce、Zr氧化物在汽车尾气催化剂的研究状况  17-19
  1.8 论文选题思路和创新之处  19-20
  参考文献  20-24
第二章 实验部分  24-32
  2.1 化学试剂与实验仪器  24-25
  2.2 催化剂的活性评价  25-26
    2.2.1 催化剂的活性测定方法  25
    2.2.2 实验装置  25-26
  2.3 催化剂的制备方法  26-28
    2.3.1 Cu／La／SO_4~(2-)／Al_2O_3催化剂的制备方法  26-27
      2.3.1.1 Cu基SO_4~(2-)改性催化剂(Cu／SO_4~(2-)／Al_2O_3)的制备  26
      2.3.1.2 Cu基添加La的SO_4~(2-)改性催化剂的制备  26-27
    2.3.2 Cu／SO_4~(2-)／La_2O_3-ZrO_2-Al_2O_3催化剂的制备  27-28
      2.3.2.1 Al_2O_3和ZrO_2的制备  27
      2.3.2.2 Cu／Al_2O_3催化剂的制备  27
      2.3.2.3 ZrO_2-Al_2O_3复合载体的制备  27
      2.3.2.4 Cu／ZrO_2-Al_2O_3催化剂的制备  27-28
      2.3.2.5 La_2O_3-ZrO_2-Al_2O_3复合载体的制备  28
      2.3.2.6 SO_4~(2-)改性的复合载体的制备  28
      2.3.2.7 Cu基SO_4~(2-)改性催化剂的制备  28
  2.4 数据处理方法  28-29
  2.5 催化剂的表征  29-32
    2.5.1 XRD表征  29-30
    2.5.2 FTIR表征  30
    2.5.3 SEM表征  30
    2.5.4 TG表征  30
    2.5.5 TPR表征  30
    2.5.6 NH_3-TPD表征  30-31
    2.5.7 Py-IR表征  31
    2.5.8 XPS表征  31-32
第三章 氧化铝负载铜催化剂的研究  32-47
  3.1 Cu／La／SO_4~(2-)／Al_2O_3催化剂的制备及反应性能评价  32-38
    3.1.1 Cu／La／SO_4~(2-)／Al_2O_3催化剂的制备  32
    3.1.2 SO_4~(2-)改性及其用量对催化剂活性的影响  32-34
    3.1.3 La的添加及其用量对催化剂活性的影响  34-35
    3.1.4 La的添加方式对催化剂活性的影响  35-36
    3.1.5 铜负载量对催化剂活性的影响  36-37
    3.1.6 水蒸气的存在对Cu／La／SO_4~(2-)／Al_2O_3催化剂活性的影响  37-38
  3.2 Cu／La／SO_4~(2-)／Al_2O_3催化剂的催化性能表征  38-45
    3.2.1 Py-IR测试分析  38-39
    3.2.2 XRD测试分析  39-40
    3.2.3 SEM测试分析  40-41
    3.2.4 TG测试分析  41-42
    3.2.5 TPR测试分析  42-43
    3.2.6 XPS测试分析  43-45
  3.3 本章小结  45-46
  参考文献  46-47
第四章 Cu／SO_4~(2-)／La_2O_3-ZrO_2-Al_2O_3催化剂的制备与性能研究  47-62
  4.1 Cu／SO_4~(2-)／La_2O_3-ZrO_2-Al_2O_3催化剂的制备及反应性能评价  47-52
    4.1.1 Cu／SO_4~(2-)／La_2O_3-ZrO_2-Al_2O_3催化剂的制备  47
    4.1.2 不同制备方法对催化剂性能的影响  47-48
    4.1.3 不同锆铝比对催化剂性能的影响  48-49
    4.1.4 La_2O_3的添加对催化剂性能的影响  49-50
    4.1.5 SO_4~(2-)的改性对催化剂性能的影响  50-51
    4.1.6 Cu／SO_4~(2-)／La_2O_3-ZrO_2-Al_2O_3的水热稳定性  51-52
  4.2 Cu／SO_4~(2-)／La_2O_3-ZrO_2-Al_2O_3催化剂的催化性能表征  52-60
    4.2.1 XRD和SEM的测试结果  52-54
    4.2.2 TG测试结果  54-55
    4.2.3 Py-IR测试结果  55-56
    4.2.4 NH_3-TPD测试结果  56-57
    4.2.5 FTIR测试结果  57-58
    4.2.6 TPR测试结果  58-60
  4.3 本章小结  60-61
  参考文献  61-62
结论  62-64
附录  64-65
致谢  65

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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