学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

固体酸催化合成ε-已内酯的研究

作　者: 欧华强
导　师: 张光旭
学　校: 武汉理工大学
专　业: 化学工程
关键词: ε-己内酯环己酮过氧化氢固体酸 B2O3/γ-Al2O3
分类号: TQ225.241
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 101次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

ε-己内酯(ε-CL)是一种重要的有机合成中间体,主要用于合成聚己内酯和与其它酯类共聚或共混改性,聚合物具有良好的热塑性和成型加工性,其生物相容性、无毒性、药物透过性和生物降解性在材料、环保和医用方面的应用前景,使作为单体的ε-己内酯的合成研究愈加重要。ε-CL合成方法有很多,其中环己酮氧化法最受关注。固体酸催化剂作为一种新兴的专用精细化学品,具有容易与液相反应体系分离、不腐蚀设备、后处理简单、可重复使用、很少污染环境、选择性高、原子利用率高等特点,将其用于催化氧化环己酮合成ε-己内酯能够大大提高收率和选择性。研究的主要内容有：(1)制备出了六种固体酸催化剂,并利用XRD、氮吸附脱附、SEM、TEM测试等分析方法对其晶型结构、比表面积、形貌特征等进行了表征。(2)进行了活性评价实验,选出了催化效果最好的催化剂。(3)以30%的过氧化氢作为氧化剂,考察了压力、温度、时间、催化剂用量、物料比等因素对催化效果的影响,并工艺进行了优化。(4)通过ASPEN模拟粗产品精馏分离过程,以便获得实用数据,指导工业化生产高纯度ε-己内酯。结果表明：最佳催化剂为B2O3/γ-Al2O3,最终通过实验确定了最佳的工艺参数,即第一步反应真空度为400mHg柱,n(丙酸)：n(过氧化氢)=4：1,催化剂为0.8g,反应时间为3h；第二步反应温度为50℃,反应时间为3h。此时,ε-己内酯的收率和选择性分别可达到87.721%和95.07%。利用ASPEN对ε-己内酯分离过程进行工业化模拟,获得了分离过程物料衡算、能量衡算的结果,精馏塔的操作参数和塔内件参数,塔板参数分布图及水利力学性能参数表等极具价值的工业化数据。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
第1章引言  10-25
  1.1 ε-己内酯的物化性质  10-13
    1.1.1 物理性质  10
    1.1.2 化学性质  10-13
  1.2 ε-己内酯的应用  13-14
  1.3 ε-己内酯的合成研究进展  14-19
    1.3.1 过氧酸氧化法  14-15
    1.3.2 H_2O_2氧化法  15-17
    1.3.3 O_2/空气氧化法  17-18
    1.3.4 生物氧化法  18-19
  1.4 H_2O_2间接催化反应机理  19-23
    1.4.1 H_2O_2特性解析  19-20
    1.4.2 H_2O_2间接氧化环己酮合成己内酯  20-23
  1.5 固体酸催化剂  23-24
  1.6 本课题研究的意义及主要内容  24-25
第2章催化剂的制备与表征  25-37
  2.1 实验原料  25-26
  2.2 实验仪器  26-27
  2.3 介孔分子筛的合成方法  27
  2.4 催化剂的制备  27-28
  2.5 催化剂测试条件  28
  2.6 催化剂的表征  28-35
    2.6.1 X射线衍射(XRD)分析  28-31
    2.6.2 N_2吸附-脱附分析  31
    2.6.3 透射电镜(TEM)分析  31-33
    2.6.4 扫描电镜(SEM)分析  33-35
  2.7 本章小结  35-37
第3章催化剂的活性评价及筛选  37-47
  3.1 催化剂的活性评价  37-38
    3.1.1 实验装置  37-38
    3.1.2 实验操作步骤  38
  3.2 分析方法的建立  38-43
    3.2.1 第一步反应产物的分析  38-39
    3.2.2 第二步反应产物的分析  39-43
  3.3 实验结果与讨论  43-46
    3.3.1 带水剂的筛选  43-44
    3.3.2 活性组分的筛选  44-45
    3.3.3 固体酸催化剂的筛选  45-46
  3.4 本章小结  46-47
第4章合成工艺条件的优化  47-58
  4.1 单因素实验的设计  47-48
  4.2 第一步反应工艺条件优化  48-54
    4.2.1 反应真空度的影响  48-49
    4.2.2 原料用量的影响  49-51
    4.2.3 催化剂用量的影响  51-52
    4.2.4 反应时间的影响  52-54
  4.3 第二步反应工艺条件优化  54-57
    4.3.1 反应温度的影响  54-55
    4.3.2 反应时间的影响  55-57
  4.4 本章小结  57-58
第5章分离过程的ASPEN模拟  58-74
  5.1 基本参数选择及设置  58-59
    5.1.1 模块的选择  58
    5.1.2 物性方法的选择  58
    5.1.3 进料方式的选择  58-59
    5.1.4 精馏方式的选择  59
  5.2 模拟流程的确定  59-64
    5.2.1 串联模拟流程  59-61
    5.2.2 并联模拟流程  61-63
    5.2.3 模拟流程的比选  63-64
  5.3 精馏塔模拟结果  64-73
    5.3.1 塔模块参数表  64-66
    5.3.2 塔板参数分布图  66-70
    5.3.3 水利力学性能数据表  70-73
  5.4 本章小结  73-74
第6章结论与展望  74-77
  6.1 结论  74-76
  6.2 建议  76-77
致谢  77-78
参考文献  78-81
攻读硕士学位期间发表的论文  81

固体酸催化合成ε-已内酯的研究

内容摘要

全文目录

相似论文