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六铝酸盐催化剂的制备及对甲烷催化燃烧性能的研究

作 者: 王林宏
导 师: 马丽景
学 校: 北京化工大学
专 业: 工业催化
关键词: 六铝酸盐 甲烷 催化燃烧 离子取代 共沉淀 微乳液
分类号: O643.32
类 型: 硕士论文
年 份: 2006年
下 载: 174次
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内容摘要


本文采用可控共沉淀法和反相微乳液法制备了La-、Ba-六铝酸盐催化剂。并利用XRD、TPR、XPS、BET和TEM等方法对催化剂的性能进行表征,考察了用Mn、Fe等离子取代六铝酸盐晶格中的Al3+离子后对催化剂的比表面、结构及甲烷催化燃烧活性的影响。XRD结果表明,经1200℃焙烧4h后催化剂主要以六铝酸盐晶相存在,用Mn、Fe离子取代有利于六铝酸盐晶相的生成,但过量的Mn、Fe离子会使六铝酸盐晶格发生形变,导致杂质相出现。BET结果表明,随着Mn、Fe离子取代量的增加催化剂的比表面下降。XPS、TPR的分析结果表明,Mn离子在六铝酸盐晶格中主要以+2和+3价两种混合价态存在,而Fe离子以+3价形式存在。通过对六铝酸盐催化剂活性评价,得出Mn、Fe离子的取代可大大提高催化剂对甲烷的催化燃烧活性,La-六铝酸盐催化剂系列中LaMnAl11O19、LaFe2Al10O19的催化活性最好,Ba-六铝酸盐催化剂系列中BaMn3Al9O19、BaFe2Al10O19的催化活性最好。 超临界干燥法有利于提高六铝酸盐的比表面积,同时提高了催化剂对甲烷的催化燃烧活性。用反相微乳液法可制得性能良好的六铝酸盐催化剂,大大提高催化剂的比表面和催化活性,且晶粒细小,相态单一。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 绪论  8-23
  1.1 研究背景  8-9
  1.2 甲烷催化燃烧的机理  9-10
  1.3 甲烷催化燃烧催化剂体系  10-18
    1.3.1 贵金属催化剂  10-12
    1.3.2 钙钛矿型金属氧化物催化剂  12
    1.3.3 非贵金属氧化物催化剂  12-13
    1.3.4 六铝酸盐催化剂  13-18
    1.3.5 小节  18
  1.4 微乳液制备纳米粒子的研究  18-21
    1.4.1 微乳液作为纳米反应器的原理  19
    1.4.2 影响纳米粒子尺寸的因素  19-20
    1.4.3 微乳液制备六铝酸盐催化剂研究  20-21
  1.5 超临界干燥技术  21-22
  1.6 本论文研究的内容  22-23
第二章 实验部分  23-28
  2.1 化学试剂  23
  2.2 仪器设备  23-24
  2.3 催化剂制备  24-25
    2.3.1 普通共沉淀法  24
    2.3.2 超临界干燥法  24-25
    2.3.3 反相微乳液法  25
  2.4 催化剂活性评价  25-26
  2.5 催化剂的表征  26-28
    2.5.1 X射线衍射(XRD)  26
    2.5.2 比表面测试  26
    2.5.3 X射线光电子能谱分析(XPS)  26
    2.5.4 透射电镜(TEM)  26-27
    2.5.5 程序升温还原(TPR)  27-28
第三章 La系六铝酸盐催化剂性能  28-43
  3.1 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)催化剂  28-36
    3.1.1 焙烧温度对催化剂晶型的影响  28-29
    3.1.2 催化剂的结构  29-30
    3.1.3 催化剂的比表面积  30-31
    3.1.4 催化剂的活性评价  31-33
    3.1.5 催化剂的表面分析  33-35
    3.1.6 催化剂的程序升温还原  35-36
  3.2 LaFe_xAl_(12-x)O_(19)催化剂  36-42
    3.2.1 焙烧温度对催化剂晶型的影响  36-37
    3.2.2 离子取代量对催化剂晶相的影响  37-38
    3.2.3 催化剂的比表面积  38
    3.2.4 催化剂活性评价  38-40
    3.2.5 催化剂的表面分析  40-41
    3.2.6 催化剂的程序升温还原  41-42
  3.3 小节  42-43
第四章 Ba系六铝酸盐催化剂性能  43-54
  4.1 普通干燥法  43-46
    4.1.1 1200℃焙烧后BaAl_(12)O_(19)的物相分析  43-44
    4.1.2 不同离子取代的六铝酸盐的比表面分析  44
    4.1.3 不同离子取代的六铝酸盐对甲烷的催化燃烧活性  44-46
  4.2 超临界干燥法  46-53
    4.2.1 BaMn_xAl_(12-x)O_(19)催化剂  46-51
    4.2.2 BaFe_xAl_(12-x)O_(19)催化剂  51-53
  4.3 小结  53-54
第五章 反相微乳液法制备BaMnAl_(11)O_(19-α)六铝酸盐  54-59
  5.1 实验条件  54-55
    5.1.1 CTAB和正丁醇的配比  54-55
    5.1.2 微乳液体系的制备与反应物的浓度  55
  5.2 催化剂的比表面积  55-56
  5.3 XRD分析  56-57
  5.4 对甲烷的催化燃烧活性  57-58
  5.5 小节  58-59
第六章 结论  59-61
参考文献  61-64
研究成果及发表的学术论文  64-65
致谢  65

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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