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六铝酸盐催化剂的制备及对甲烷催化燃烧性能的研究
作 者: 王林宏
导 师: 马丽景
学 校: 北京化工大学
专 业: 工业催化
关键词: 六铝酸盐 甲烷 催化燃烧 离子取代 共沉淀 微乳液
分类号: O643.32
类 型: 硕士论文
年 份: 2006年
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内容摘要
本文采用可控共沉淀法和反相微乳液法制备了La-、Ba-六铝酸盐催化剂。并利用XRD、TPR、XPS、BET和TEM等方法对催化剂的性能进行表征,考察了用Mn、Fe等离子取代六铝酸盐晶格中的Al3+离子后对催化剂的比表面、结构及甲烷催化燃烧活性的影响。XRD结果表明,经1200℃焙烧4h后催化剂主要以六铝酸盐晶相存在,用Mn、Fe离子取代有利于六铝酸盐晶相的生成,但过量的Mn、Fe离子会使六铝酸盐晶格发生形变,导致杂质相出现。BET结果表明,随着Mn、Fe离子取代量的增加催化剂的比表面下降。XPS、TPR的分析结果表明,Mn离子在六铝酸盐晶格中主要以+2和+3价两种混合价态存在,而Fe离子以+3价形式存在。通过对六铝酸盐催化剂活性评价,得出Mn、Fe离子的取代可大大提高催化剂对甲烷的催化燃烧活性,La-六铝酸盐催化剂系列中LaMnAl11O19、LaFe2Al10O19的催化活性最好,Ba-六铝酸盐催化剂系列中BaMn3Al9O19、BaFe2Al10O19的催化活性最好。 超临界干燥法有利于提高六铝酸盐的比表面积,同时提高了催化剂对甲烷的催化燃烧活性。用反相微乳液法可制得性能良好的六铝酸盐催化剂,大大提高催化剂的比表面和催化活性,且晶粒细小,相态单一。
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全文目录
摘要 3-4 ABSTRACT 4-8 第一章 绪论 8-23 1.1 研究背景 8-9 1.2 甲烷催化燃烧的机理 9-10 1.3 甲烷催化燃烧催化剂体系 10-18 1.3.1 贵金属催化剂 10-12 1.3.2 钙钛矿型金属氧化物催化剂 12 1.3.3 非贵金属氧化物催化剂 12-13 1.3.4 六铝酸盐催化剂 13-18 1.3.5 小节 18 1.4 微乳液制备纳米粒子的研究 18-21 1.4.1 微乳液作为纳米反应器的原理 19 1.4.2 影响纳米粒子尺寸的因素 19-20 1.4.3 微乳液制备六铝酸盐催化剂研究 20-21 1.5 超临界干燥技术 21-22 1.6 本论文研究的内容 22-23 第二章 实验部分 23-28 2.1 化学试剂 23 2.2 仪器设备 23-24 2.3 催化剂制备 24-25 2.3.1 普通共沉淀法 24 2.3.2 超临界干燥法 24-25 2.3.3 反相微乳液法 25 2.4 催化剂活性评价 25-26 2.5 催化剂的表征 26-28 2.5.1 X射线衍射(XRD) 26 2.5.2 比表面测试 26 2.5.3 X射线光电子能谱分析(XPS) 26 2.5.4 透射电镜(TEM) 26-27 2.5.5 程序升温还原(TPR) 27-28 第三章 La系六铝酸盐催化剂性能 28-43 3.1 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)催化剂 28-36 3.1.1 焙烧温度对催化剂晶型的影响 28-29 3.1.2 催化剂的结构 29-30 3.1.3 催化剂的比表面积 30-31 3.1.4 催化剂的活性评价 31-33 3.1.5 催化剂的表面分析 33-35 3.1.6 催化剂的程序升温还原 35-36 3.2 LaFe_xAl_(12-x)O_(19)催化剂 36-42 3.2.1 焙烧温度对催化剂晶型的影响 36-37 3.2.2 离子取代量对催化剂晶相的影响 37-38 3.2.3 催化剂的比表面积 38 3.2.4 催化剂活性评价 38-40 3.2.5 催化剂的表面分析 40-41 3.2.6 催化剂的程序升温还原 41-42 3.3 小节 42-43 第四章 Ba系六铝酸盐催化剂性能 43-54 4.1 普通干燥法 43-46 4.1.1 1200℃焙烧后BaAl_(12)O_(19)的物相分析 43-44 4.1.2 不同离子取代的六铝酸盐的比表面分析 44 4.1.3 不同离子取代的六铝酸盐对甲烷的催化燃烧活性 44-46 4.2 超临界干燥法 46-53 4.2.1 BaMn_xAl_(12-x)O_(19)催化剂 46-51 4.2.2 BaFe_xAl_(12-x)O_(19)催化剂 51-53 4.3 小结 53-54 第五章 反相微乳液法制备BaMnAl_(11)O_(19-α)六铝酸盐 54-59 5.1 实验条件 54-55 5.1.1 CTAB和正丁醇的配比 54-55 5.1.2 微乳液体系的制备与反应物的浓度 55 5.2 催化剂的比表面积 55-56 5.3 XRD分析 56-57 5.4 对甲烷的催化燃烧活性 57-58 5.5 小节 58-59 第六章 结论 59-61 参考文献 61-64 研究成果及发表的学术论文 64-65 致谢 65
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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