学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

甲烷二氧化碳重整制合成气催化剂的制备及反应性能的研究

作　者: 张美丽
导　师: 季生福
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程
关键词: 甲烷 二氧化碳 合成气 Ni/SBA-15催化剂 金属基整体式催化剂
分类号: TE665.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
下　载: 412次
引　用: 2次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


甲烷二氧化碳重整制取的合成气H2／CO约为1，是费-托合成制取液体燃料、合成甲醇、合成二甲醚的理想原料。同时，CO2是重整反应的反应物，这不但在一定程度上减少了温室气体的排放，而且能够将CO2作为一种可以利用的碳源，对于资源节约和循环经济都具有重要的意义，因此，近年来甲烷二氧化碳重整制合成气引起了人们的高度重视。 本文选取了Ni作为催化剂的活性组分，一种新型介孔材料SBA-15作为载体制备了一系列Ni质量含量在2.5-15％之间的Ni／SBA-15催化剂。同时也制备了一系列的Ni／SiO2催化剂与之对比。在常压连续流动固定床反应器上考察了这些催化剂对甲烷二氧化碳重整制合成气的催化性能，用XRD、TPR、N2吸附法研究了Ni／SBA-15催化剂的结构特征。结果表明：活性组分Ni在催化剂中分布均匀，部分Ni进入了载体SBA-15的孔道中。Ni／SBA-15催化剂的甲烷二氧化碳重整反应活性优于Ni／SiO2催化剂，12.5％Ni／SBA-15催化剂在800℃时甲烷和二氧化碳的转化率分别是91.2％和90.6％，接近平衡转化率。在不同的反应条件下，催化剂的活性不同，反应温度越高，活性越好；反应气体空速增大，甲烷和二氧化碳的转化率有所下降。12.5％Ni／SBA-15催化剂在800℃下有良好的反应稳定性，反应600 h催化剂的活性保持不变，600 h后催化剂的活性开始下降。

全文目录


第一章 文献综述  14-24
  1.1 前言  14
  1.2 天然气综合利用的背景与展望  14-15
  1.3 甲烷催化转化为合成气的主要途径  15-16
  1.4 甲烷二氧化碳重整  16-20
    1.4.1 活性组分的研究  16-17
    1.4.2 载体的研究  17-18
    1.4.3 助剂的研究  18-19
    1.4.4 催化剂的失活  19
    1.4.5 CH_4-CO_2重整反应机理的研究  19-20
  1.5 整体式(结构化)催化剂  20-22
    1.5.1 整体式催化剂的载体  21-22
    1.5.2 金属基整体式催化剂的研究  22
  1.6 本论文的主要研究内容  22-24
第二章 实验部分  24-31
  2.1 原料与试剂  24-25
    2.1.1 实验原料及试剂  24
    2.1.2 实验设备  24-25
  2.2 催化剂的制备  25-27
    2.2.1 负载型催化剂的制备  25-26
    2.2.2 金属基结构化催化剂的制备  26-27
  2.3 催化剂活性的评价  27-29
  2.4 数据处理计算公式  29
  2.5 催化剂的表征  29-31
    2.5.1 载体的比表面与孔结构的测定  29
    2.5.2 XRD表征  29-30
    2.5.3 TPR表征  30-31
第三章 负载型 Ni/SBA-15催化剂的CH_4-CO_2重整催化性能及结构表征  31-50
  3.1 Ni/SiO_2催化剂的催化性能考察  31-32
  3.2 Ni/SBA-15催化剂的催化性能考察  32-42
    3.2.1 Ni含量对催化活性的影响  32-35
    3.2.2 空速对反应性能的影响  35-36
    3.2.3 负载型催化剂的稳定性  36-37
    3.2.4 催化剂中添加 CeO_2和过渡金属助剂对反应性能的影响  37-40
    3.2.5 CO_2中加入O_2对反应性能的影响  40-42
  3.3 催化剂表征  42-48
    3.3.1 XRD表征结果及讨论  42-44
    3.3.2 TPR表征结果及讨论  44-45
    3.3.3 催化剂反应前后结构特征讨论  45-48
  3.4 小结  48-50
第四章 金属基结构化催化剂 Ni/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl的 CH_4-CO_2重整催化性能及结构表征  50-61
  4.1 Ni/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl催化剂的催化性能考察  50-56
    4.1.1 Ni担载量对反应性能的影响  50-52
    4.1.2 空速对催化活性的影响  52-53
    4.1.3 金属基催化剂的稳定性  53-56
  4.2 催化剂表征  56-59
    4.2.1 XRD表征结果及讨论  56-58
    4.2.2 TPR表征结果及讨论  58-59
  4.3 小结  59-61
第五章 结论  61-63
参考文献  63-66
致谢  66-67
研究成果及发表的学术论文  67-68
作者简介  68

相似论文

  1. 城市湖泊的甲烷排放时空变化及其与水文水质关系,X524
  2. IGCC系统高温合成气中碱金属凝结特性的试验研究,TM611.3
  3. 基于红外吸收原理的甲烷浓度检测仪,TP216
  4. 二甲醚羰基化制醋酸乙烯中间体二醋酸亚乙酯研究,TQ225.12
  5. 闽江口互花米草湿地甲烷与二氧化碳通量研究,X502
  6. 闽江河口芦苇湿地植物传输甲烷研究,X502
  7. 香菇漆酶基因在毕赤酵母中的表达及对三苯甲烷类染料脱色的研究,TQ925
  8. 长期不同施肥制度下红壤双季稻田甲烷与氧化亚氮排放的研究,S511
  9. 中亚热带典型植物甲烷排放影响因素及来源探究,S718.4
  10. 猪后肠产甲烷菌群多样性及其与乙酸生成关系的研究,S828
  11. β-环糊精及化学修饰β-环糊精的分子识别作用研究,O636.12
  12. 重金属离子对甲烷氧化菌生长特性的影响,X172
  13. 甲烷氧化菌甲烷氧化活性的影响因素和甲醇含量测定方法的研究,Q93
  14. 化学链燃烧系统设计与计算流体力学模拟,O35
  15. 光纤甲烷传感系统及光源驱动设计,TP212.14
  16. 光纤甲烷气体浓度检测系统的设计与实现,TP212
  17. 改性LaMnO3钙钛矿用于低浓度甲烷的催化燃烧,O643.36
  18. 吸收—光助氧化法处理二氯甲烷废气研究,X701.7
  19. 臭氧组合工艺对饮用水中消毒副产物及溴酸的控制研究,R123.1
  20. 冷季母牛舍空气中CH4、CO2和NH3等气体浓度的变化及影响因素的研究,S823
  21. 溃疡性结肠炎癌变小鼠模型中NF-κB和STAT3信号通路作用机制初探,R735.35

中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 人造石油 > 合成石油 > 合成气的制取与净化
© 2012 www.xueweilunwen.com