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乙醛肟还原钚的动力学及其应用于铀钚分离的研究

作　者: 韩清珍
导　师: 叶国安；叶玉星
学　校: 中国原子能科学研究院
专　业: 核燃料循环与材料
关键词: 乙醛肟 Purex流程 亚硝酸 铀钚分离
分类号: TL24
类　型: 硕士论文
年　份: 2004年
下　载: 81次
引　用: 2次
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内容摘要


通常Purex流程的改善可以通过简化流程、改进设备和采用新型无盐试剂等来实现。因此，简单、经济、高效无盐试剂的开发，将会大大推动Purex流程的发展。在众多的有机无盐试剂中，乙醛肟以其独特的优点受到人们的关注。为了将其更好地应用于Purex流程，首先在调研的基础上对乙醛肟进行了表征并建立了硝酸溶液中乙醛肟浓度的测定方法，然后详细研究了乙醛肟与亚硝酸和Pu（Ⅳ）的反应动力学，最后又进行了乙醛肟作为还原剂分离钚的单级反萃和串级实验。主要内容如下： （一） 简单介绍了后处理和Purex流程的发展现状及趋势，重点概述了Purex流程中铀钚还原剂的研究进展。 （二） 对新型有机无盐试剂乙醛肟进行了红外光谱、质谱、核磁共振谱的表征，并建立了改进的常量乙醛肟溶液浓度的分析方法。 （三） 采用分光光度法进一步对乙醛肟与亚硝酸的氧化还原反应动力学进行了研究，得到了其动力学速率方程 -d[HNO2]/dt=k[CH3CHNOH][HNO2][H+]0.5当温度为20℃时，速率常数k=921.6±7.4（mol／L）-1.5min-1，反应的活化能Ea=27.26±5.22 kJ／mol。 （四） 研究了乙醛肟与Pu（Ⅳ）的氧化还原反应动力学，并且得到了它们的动力学速率方程 -d[Pu（Ⅳ）]/dt=k[AO][Pu（Ⅳ）]2[HNO3]-2.1[Pu（Ⅲ）]-1当温度为22℃时，速率常数k=27.95±0.45（mol／L）1.1min-1，反应的活化能Ea=89.01±9.43kJ／mol。 （五） 运用单级反萃和串级实验研究了乙醛肟在Purex流程1B槽铀钚分离中的应用。实验表明，在模拟Purex流程1B槽的工艺条件下（8级反萃，6级补萃，流比1BS：1BF：1BX=1：4：1，1BX中HNO3浓度为0.5mol／L），铀的收率为99.9996％，钚的收率为99.99％，铀中去钚的分离系数达到1.05×104，钚中中国原子能科学研究院硕士学位论文 去铀的分离系数达到2.7x 105。 实验结果表明，乙醛肪能快速地将九口门还原为Puall)，因此，有可能用它作为U、Pu分离的还原剂。另外，它能快速与亚硝酸反应，因此，可以用作亚硝酸清扫剂，这就避免了用脱作支持还原剂。关键词:乙醛肪;Purex流程;亚硝酸;铀怀分离

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-9
第一章 绪论  9-24
  1．1 核能与核燃料后处理的发展  9-10
    1．1．1 核能的发展现状及趋势  9
    1．1．2 后处理的必要性及其意义  9-10
    1．1．3 后处理流程  10
  1．2 Purex流程  10-13
    1．2．1 Purex流程的基本原理  10-11
    1．2．2 Purex流程的发展  11-13
  1．3 铀钚的水溶液化学  13-15
    1．3．1 铀的水溶液化学  13
    1．3．2 钚的水溶液化学  13-15
  1．4 铀钚还原剂的研究现状  15-23
    1．4．1 无机还原剂还原法  16-18
    1．4．2 电化学还原法  18-19
    1．4．3 光化学还原法  19
    1．4．4 有机无盐试剂还原法  19-23
  1．5 论文的主要研究内容  23
  1．6 论文工作的主要意义  23-24
第二章 乙醛肟的分析与表征  24-31
  2．1 实验  24-25
    2．1．1 试剂和仪器  24
    2．1．2 实验方法  24-25
  2．2 乙醛肟溶液浓度分析原理  25
  2．3 结果与讨论  25-30
    2．3．1 乙醛肟的红外光谱  25-26
    2．3．2 乙醛肟的核磁共振谱  26-28
    2．3．3 乙醛肟的质谱  28-29
    2．3．4 乙醛肟溶液浓度的分析  29-30
  2．4 结论  30-31
第三章 乙醛肟与亚硝酸的反应动力学  31-41
  3．1 实验  31-32
    3．1．1 试剂和仪器  31
    3．1．2 实验方法  31-32
  3．2 动力学处理方法  32-33
  3．3 结果与讨论  33-40
    3．3．1 亚硝酸的紫外吸收光谱  33-34
    3．3．2 亚硝酸吸光度变化曲线  34-35
    3．3．3 高氯酸介质中乙醛肟与亚硝酸的反应动力学  35-39
    3．3．4 硝酸介质中硝酸浓度和亚硝酸浓度的影响  39
    3．3．5 温度的影响  39-40
  3．4 结论  40-41
第四章 乙醛肟与Pu(Ⅳ)的反应动力学  41-51
  4．1 实验  41-42
    4．1．1 试剂和仪器  41
    4．1．2 实验方法  41-42
  4．2 动力学处理方法  42-43
  4．3 结果和讨论  43-50
    4．3．1 乙醛肟还原Pu(Ⅳ)的吸光度变化  43-44
    4．3．2 动力学假设的验证  44
    4．3．3 乙醛肟浓度的影响  44-45
    4．3．4 酸度的影响  45-47
    4．3．5 硝酸根浓度的影响  47
    4．3．6 Fe(Ⅲ)浓度的影响  47-48
    4．3．7 Pu(Ⅳ)和乙醛肟反应的速率方程和物化参数  48-49
    4．3．8 温度的影响  49-50
  4．4 结论  50-51
第五章 乙醛肟在Purex流程铀钚分离中的应用  51-62
  5．1 实验  51-53
    5．1．1 试剂和仪器  51-52
    5．1．2 实验方法  52-53
  5．2 结果与讨论  53-60
    5．2．1 乙醛肟单级反萃钚  53-56
    5．2．2 模拟Purex流程1B的串级实验  56-60
  5．3 结论  60-62
第六章 结论  62-64
参考文献  64-70
致谢  70

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中图分类: > 工业技术 > 原子能技术 > 核燃料及其生产 > 乏燃料后处理
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