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国产C302铜基低压甲醇合成催化剂颗粒的物理设计

作　者: 郭靖
导　师: 李成岳；李建伟
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程
关键词: 铜基催化剂甲醇合成颗粒结构设计宏观动力学正交配置
分类号: TQ223.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2000年
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内容摘要

工业甲醇合成过程存在着内扩散阻止作用，而内扩散又取决于催化剂颗粒的孔结构。因此，对合成甲醇催化剂进行合理的颗粒结构设计是非常必要的。本文选取国产C302铜基甲醇合成催化剂为研究对象，以颗粒成型压强作为控制方法，制得具有不同孔结构参数的六种催化剂。采用内循环无梯度反应器，对不同催化剂的宏观动力学特性进行了实验研究，考察了不同反应条件下，催化剂的宏观反应速率随压片强度的变化趋势。实验结果表明，对于C302催化剂存在着较为适宜的催化剂压片强度（约40 KN／cm²），此条件下压制的催化剂颗粒具有最大的宏观活性。利用稳态法测定了六种催化剂颗粒的曲节因子，选择CO和CO₂竞争加氢合成甲醇为化学计量独立反应，通过正交配置法对不同工业生产条件下的C302催化剂上的甲醇合成宏观反应速率和效率因子进行了模拟计算。所得结果与实验值的对比表明，从曲节因子出发，用反应—扩散模型结合平行交联孔模型，可以有效地模拟和预测C302催化剂上所发生的粒内反应—扩散耦合行为。

全文目录

摘要  5-6
ABSTRACT  6-7
第一章文献综述  7-19
  第一节综述  7-18
    1.1.1 催化剂颗粒微孔结构对其宏观反应特性的影响  8-10
    1.1.2 甲醇合成催化剂颗粒设计的必要性  10-11
    1.1.3 单颗粒催化剂上的反应—扩散耦合行为的描述  11-13
    1.1.4 合成甲醇的反应机理  13-16
    1.1.5 关于控制催化剂颗粒反应—扩散行为的方法  16-18
  第二节课题意义  18-19
第二章甲醇合成催化剂颗粒制备  19-24
  第一节催化剂颗粒的制备与预处理  19-20
    2.1.1 催化剂颗粒的制备  19
    2.1.2 催化剂的还原  19-20
    2.1.3 催化剂的老化  20
  第二节催化剂颗粒的孔结构表征  20-23
  小结  23-24
第三章 C302甲醇合成催化剂颗粒设计对其宏观反应特性的影响  24-39
  第一节实验装置  24-29
    3.1.1 动力学实验用反应器的选择  24-25
    3.1.2 实验装置介绍  25-26
    3.1.3 色谱操作条件的选定  26-27
    3.1.4 预备实验  27-29
  第二节宏观反应速率测试结果与讨论  29-38
    3.2.1 实验用原料气配置及实验方法  29
    3.2.2 计算方法  29-31
    3.2.3 宏观动力学数据分析  31-38
  小结  38-39
第四章 C302铜基甲醇合成催化剂反应行为的模拟  39-63
  第一节 C302铜基甲醇合成催化剂曲节因子的测定  39-45
    4.1.1 概述  39-40
    4.1.2 计算模型  40-41
    4.1.3 曲节因子测定方法  41-42
    4.1.4 曲节因子测定结果  42-45
  第二节单颗粒催化剂反应—扩散行为的模拟  45-62
    4.2.1 单颗粒催化剂效率因子的计算模型  45-47
    4.2.2 效率因子求解  47-48
    4.2.3 有效扩散系数  48-49
    4.2.4 单颗粒催化剂的工况模拟条件  49
    4.2.5 本征动力学方程  49-50
    4.2.6 模拟结果与图表  50-52
    4.2.7 模拟计算结果与实验值的对照  52-54
    4.2.8 模拟计算结果分析  54-62
  小结  62-63
第五章结论  63-64
参考文献  64-68
符号说明  68-69
附录 NC306甲醇合成催化剂宏观动力学的研究  69-75
  引言  69
  第一节实验方法  69-70
  第二节实验数据与结果处理  70-72
  第三节宏观动力学模型的建立  72-74
  小结  74-75
致谢  75
发表文章和获奖  75

国产C302铜基低压甲醇合成催化剂颗粒的物理设计

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