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CO低压气相催化偶联合成草酸二乙酯的宏观动力学研究

作　者: 王明玉
导　师: 王胜平
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 一氧化碳亚硝酸乙酯偶联反应草酸二乙酯低压宏观动力学
分类号: TQ225.24
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

CO气相催化偶联合成草酸二乙酯(DEO)是C1化学研究开发的重要课题,对于改变草酸酯、草酸、乙二醇、草酰胺和某些医药、染料中间体的传统工艺技术路线,具有重要的理论意义和应用价值。本文采用负载型钯系双金属催化剂,在固定床反应器中对CO低压气相偶联合成草酸二乙酯进行考察,分别考察了温度、停留时间、压力及原料气组成对催化反应性能的影响。结果表明,在温度90℃~ 130℃、停留时间1.5s~3s、压力0.1MPa~0.3MPa、亚硝酸乙酯的摩尔浓度在10%~20%范围内、CO的摩尔浓度为20%~30%的条件下,催化剂的活性及稳定性均达到工业应用水平。在反应温度为130℃,反应压力为0.3MPa,停留时间为1.5s,原料气中亚硝酸乙酯与CO的摩尔浓度均为20%时,草酸二乙酯的时空收率最佳,为578g/(L·h)。较详细的研究了CO低压气相催化偶联合成草酸二乙酯及生成碳酸二乙酯(DEC)这一副反应的宏观动力学特征。采用一维拟均相模型建立微分方程,对合成草酸二乙酯的主、副反应采用幂函数型动力学模型,通过对不同反应条件下的实验数据进行优化计算,确定了宏观动力学参数,得出了相应的宏观动力学方程式:

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章文献综述  7-25
  1.1 前言  7-8
  1.2 草酸二乙酯的性质与用途  8
    1.2.1 草酸二乙酯的性质  8
    1.2.2 草酸二乙酯的用途  8
  1.3 草酸酯合成的研究  8-20
    1.3.1 草酸酯合成概述  8-11
    1.3.2 CO 偶联合成草酸二乙酯  11-14
    1.3.3 反应机理  14-20
  1.4 动力学研究  20-23
  1.5 论文研究工作的提出  23-25
第二章实验部分  25-32
  2.1 实验药品  25
  2.2 实验原理及实验装置  25-28
    2.2.1 实验原理  25-26
    2.2.2 实验装置  26-27
    2.2.3 亚硝酸乙酯的发生  27-28
    2.2.4 催化剂  28
  2.3 样品分析  28-30
    2.3.1 定性分析方法  28
    2.3.2 定量分析方法  28-30
  2.4 实验步骤  30
    2.4.1 实验条件的确定  30
    2.4.2 实验步骤  30
  2.5 实验结果计算  30-32
第三章反应条件对CO 偶联反应的影响  32-48
  3.1 反应温度对CO 偶联反应的影响  32-36
  3.2 反应停留时间对CO 偶联反应的影响  36-41
  3.3 反应压力对CO 偶联反应的影响  41-42
  3.4 原料组成对CO 偶联反应的影响  42-44
  3.5 反应条件对CO 偶联反应副反应的影响  44-48
第四章宏观动力学计算  48-58
  4.1 宏观动力学的研究方法  48-50
  4.2 动力学测定用反应器  50
  4.3 动力学模型  50-51
  4.4 实验准备  51-52
    4.4.1 实验条件  51-52
    4.4.2 恒温区的测定  52
  4.5 实验数据的处理  52-53
    4.5.1 物料衡算  52
    4.5.2 数学模型  52-53
  4.6 参数回归  53
  4.7 统计和残差分析  53-58
第五章结论  58-59
参考文献  59-64
发表论文和参加科研情况说明  64-65
附录一  65-66
附录二  66-67
致谢  67

CO低压气相催化偶联合成草酸二乙酯的宏观动力学研究

内容摘要

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