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混合导体透氢膜材料的开发及相关材料制备技术的研究
作 者: 李光涛
导 师: 熊国兴;杨维慎
学 校: 中国科学院大连化学物理研究所
专 业: 物理化学
关键词: 透氢 质子导体膜 钙钛矿 复合材料 制备技术
分类号: TB43
类 型: 硕士论文
年 份: 2001年
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内容摘要
高温下,混合导体透氢膜在氢气气氛中在同时具有质子和电子导电性,因而可以选择地透过氢,其在制氢和烃类转化方面有着重大的潜在应用前景。本文首先从材料的制备出发,详细研究了添加柠檬酸的cellulose吸附法对合成钙钛矿型复合氧化物粉体的影响,而后研究了Cl-的引入对透氢膜材料烧结性能的影响,实验结果表明适量Cl-的引入能够使BCY10膜片更容易致密化。 对经典的高温质子导体材料BaCe0.90Y0.10O3-δ进行了透氢实验,并分别研究了该材料在氢气气氛和不对称的透氢气氛下的稳定性。对BaCe0.90Y0.10O3-δ膜片作透氢实验,没有发现明显的氢透过,实验结果与BaCe0.90Y0.10O3-δ材料的电化学表征结论不符合,说明氢气在膜片表面的吸附解离和重组可能是氢渗透的速率控制步骤。对透氢实验后的膜片进行EDX分析发现BaCe0.90Y0.10O3-δ材料的钙钛矿结构在透氢气氛中不能稳定存在。 对新型混合导体材料BaCe0.90Mn0.10O3-δ的透氢性质进行了较为详细的研究。电化学表征和透氢实验表明在较高温度下,BaCe0.90Mn0.10O3-δ是一个质子-电子混合导体,而且氢在BaCe0.90Mn0.10O3-δ膜片表面的吸附解离和重组是氢渗透过程的速率控制步骤。 为了改善材料的电子导电性和氢在膜片表面的活化情况,对BaCe0.90Y0.10O3-δ/Metal双相复合材料进行了研究。首先研究了BaCe0.90Y0.10O3-δ/Ag复合材料的烧结和透氢性能,之后研究了BaCe0.90Y0.10O3-δ/Ag+Ni复合材料的制备性质。由于传统方法合成多相材料的不均匀性,首次提出了使用湿化学法合成复合透氢膜材料,通过H2-TPR、H2-TG和EDX分析表明它可以实现金属相和钙钛矿氧化物有效的的均匀混合。 最后,就钙钛矿氧化物制备和混合导体透氢膜材料的开发进行了总结和展望。
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全文目录
第一章 文献综述 10-31 1.1 开发混合导体透氢膜材料的意义 10-12 1.2 与混合导体透氢膜材料有关的一些性质 12-18 1.2.1 高温质子导体材料概述 12-13 1.2.2 几种典型高温质子导体材料的性质 13-18 1.2.2.1 SrCeO_3系列 13-17 1.2.2.2 BaCeO_3系列 17-18 1.2.2.3 SrTiO_3和SrZrO_3系列 18 1.2.2.4 BaIn_(0.5)Sn_(0.5)O_(2.75)(BISO) 18 1.3 高温质子导体材料的应用 18-22 1.3.1 基于高温质子导体的膜反应器 18-19 1.3.2 几个典型应用混合导体透氢膜反应器的涉氢反应 19-22 1.3.2.1 甲烷无氧芳构化 19-21 1.3.3.2 甲烷的脱氧耦联 21-22 1.4 混合导体透氢膜的相关理论 22-25 1.4.1 氢在膜片的渗透过程 22-23 1.4.2 质子穿过晶格的微观机理 23-25 1.5 筛选混合导体透氢膜材料的原则 25-26 1.6 混合导体透氢膜材料开发的最新进展 26-27 1.7 论文工作设想 27-31 参考文献 28-31 第二章 实验方法 31-36 2.1 混合导体透氢膜粉体及致密膜片的制备 31-32 2.2 混合导体透氢膜透氢性能的测定 32-33 2.3 混合导体透氢膜粉体、膜片的性质表征 33-36 2.3.1 X射线衍射(XRD) 33 2.3.2 X射线光电子能谱(XPS) 33 2.3.3 热重与差热分析(TG-DTA) 33-34 2.3.4 扫描电镜和X射线能量散射谱分析(SEM-EDX) 34 2.3.5 粉体比表面积测定 34 2.3.6 电化学表征 34-35 2.3.6.1 交流阻抗法 34-35 2.3.6.2 电动势(Emf)法 35 2.3.7 傅立叶交换红外光谱(FT-IR) 35 2.3.8 H_2-TPR研究 35-36 第三章 钙钛矿型氧化物的制备研究 36-51 3.1 Cellulose-柠檬酸-金属盐法制备复合氧化物粉体的研究 36-47 3.1.1 前言 36 3.1.2 实验部分 36-37 3.1.3 结果与讨论 37-47 3.1.3.1 合成过程的研究 37-42 3.1.3.2 Cellulose-柠檬酸-金属盐复合体系的焙烧情况 42-44 3.1.3.3 合成La_(0.8)Sr_(0.2)CoO_(3-δ)粉末的烧结情况 44-46 3.1.3.4 结论 46-47 3.2 Cl~-的引入对高温质子导体材料烧结性质影响的初探 47-51 3.2.1 实验原理与理论基础 47 3.2.2 实验部分 47-48 3.2.3 结果与讨论 48-49 3.5 小结 49-50 参考文献 50-51 第四章 BaCe_(0.90)Y_(0.10)O_(3-δ)材料透氢性能及稳定性的考察 51-57 4.1 前言 51 4.2 BaCe_(0.90)Y_(0.10)O_(3-δ)粉体及膜片的制备 51 4.3 BaCe_(0.90)Y_(0.10)O_(3-δ)膜的透氢性能 51-52 4.4 BaCe_(0.90)Y_(0.10)O_(3-δ)在氢气气氛下的稳定性 52-53 4.5 BaCe_(0.90)Y_(0.10)O_(3-δ)在不对称的透氢气氛下的稳定性 53-55 4.6 结论 55-57 参考文献 56-57 第五章 BaCe_(0.90)Mn_(0.10)O_(3-δ)材料透氢性质的研究 57-65 5.1 前言 57 5.2 实验部分 57 5.3 结果与讨论 57-62 5.3.1 BaCe_(0.90)Mn_(0.10)O_(3-δ)前驱体不同温度焙烧后颜色不同现象的解释 57-58 5.3.2 BaCe_(0.90)Mn_(0.10)O_(3-δ)膜片的烧结行为 58-59 5.3.3 BaCe_(0.90)Mn_(0.10)O_(3-δ)膜片的电化学表征结果 59-60 5.3.4 BaCe_(0.90)Mn_(0.10)O_(3-δ)膜片透氢实验结果与讨论 60-62 5.4 一个设想 62-63 5.5 结论 63-65 参考文献 64-65 第六章 双相复合混合导体透氢膜 65-81 6.1 前言 65 6.2 40%Ag-BCY10双相陶瓷膜片的制备及透氢实验结果 65-68 6.2.1 选用40%Ag-BCY10作为双相金属陶瓷粉体组成的理由 66 6.2.2 Ag-BCY10双相金属陶瓷粉体合成,膜片的制备 66-68 6.3 Ag-Ni-BCY10双相金属陶瓷粉体固相法的合成 68-71 6.3.1 选用Ag-Ni-BCY10作为双相金属陶瓷粉体组成的理由 68 6.3.2 用固相法合成Ag-Ni-BCY10双相金属陶瓷粉体的过程 68-71 6.4 Ni-BCY10双相金属陶瓷粉体用湿化学法的合成 71-79 6.4.1 基于湿化学法合成Ni-BCY10双相金属陶瓷粉体的原理 71 6.4.2 EDTA-柠檬酸联合络合法制备Ni-BCY10双相陶瓷粉体的过程 71-72 6.4.3 EDTA-柠檬酸联合络合法制备Ni-BCY10粉体的结果与讨论 72-74 6.4.4 EDTA-柠檬酸联合络合法制备的40%Ni-BCY10前驱体H_2-TPR及H_2-TG的研究 74-77 6.4.5 EDTA-柠檬酸联合络合法制备的40%Ni-5%Ag-BCY10前驱体H_2-TG的研究 77-79 6.5 小结 79-81 参考文献 79-81 第七章 结论与展望 81-83 7.1 结论 81 7.2 对混合导体透氢膜材料开发的一点看法 81-83 作者简介 83 发表文章目录 83-85 致谢 85
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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工业通用技术与设备 > 薄膜技术
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