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铜—铈—氧催化剂的组成与催化活性

作　者: 范煜
导　师: 刘长厚；赵修仁
学　校: 大连理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 铜－铈－氧催化剂／CO氧化 协同效应 Constable标绘 焙烧温度 载体 动力学
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2001年
下　载: 174次
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内容摘要


为了解决一氧化碳和碳氢化合物所造成的环境污染问题，本文对Cu-Ce-O催化剂进行了研究。具体方法如下： 1．按不同的Cu/Ce配比制备了五种Cu-Ce-O催化剂，并与作为催化剂的纯CuO与CeO2比较了其CO催化氧化活性，测定结果表明它们的活性均高于纯的氧化铜与氧化铈，XRD的测试显示活性最高的Cu0.15Ce0.85Ox催化剂上看不见CuO的特征峰，只显示CeO2的萤石结构特性，说明高活性是由于CuO高度分散在CeO2上所产生的协同效应所致。对反应的动力学处理结果表明，其组成与活性的变化符合Constable标绘的规律，表明它们是同一系列性质相似的催化剂。还对这些催化剂进行了H2-TPR、O2-TPD、CO-TPD和CO2-TPD的表征以考察它们的氧、一氧化碳和二氧化碳吸附量、氧物种易还原程度与活性的关系。 2．考察了焙烧温度对Cu0.15Ce0.85Ox催化剂活性的影响。结果表明，当焙烧温度为600℃时，其催化氧化活性为最高。不同焙烧温度下的H2-TPR和O2-TPD结果显示：600℃下焙烧的Cu0.15Ce0.85Ox催化剂具有最低的还原温度、最低的氧脱附温度及最大的氧吸附量。 3．将Cu0.15Ce0.85Ox催化剂负载在不同的载体上，并对这些催化剂的CO氧化活性进行了测试。发现以莫来石为载体时，其催化氧化活性最理想，且H2-TPR和O2-TPD的研究也可证明这一点。最后，还对相关的动力学进行了专门的研究。

全文目录


中文摘要  3-4
英文摘要  4-9
前言  9-10
第一章 文献综述  10-26
  1．1 概述  10
  1．2 燃烧型催化剂的研究发展  10-26
    1．2．1 催化剂的制备  10
    1．2．2 催化剂的组成  10-15
    1．2．3 催化剂的表征  15-26
      1．2．3．1 程序升温还原（TPR）  16-21
      1．2．3．2 程序升温脱附（TPD）  21-23
      1．2．3．3 X射线衍射（XRD）  23-24
      1．2．3．4 电子自旋共振（ESR）  24-26
第二章 催化剂的制备  26-29
  2．1 无载体Cu-Ce-O催化剂的制备  26-27
    2．1．1 准备工作  26-27
    2．1．2 催化剂的制备步骤  27
  2．2 负载型Cu-Ce-O催化剂的制备  27-29
    2．2．1 准备工作  27
    2．2．2 催化剂的制备步骤  27-29
第三章 试验装置及方法  29-32
  3．1 催化剂活性测试的试验装置及方法  29-30
  3．2 TPR的试验装置及方法  30-31
  3．3 TPD的试验装置及方法  31-32
第四章 结果与讨论  32-49
  4．1 无载体Cu-Ce-O催化剂的研究  32-45
    4．1．1 催化剂的催化活性  32-35
      4．1．1．1 CO氧化反应的催化活性  32-34
      4．1．1．2 CH_4氧化反应的催化活性  34-35
    4．1．2 催化剂的表征  35-40
      4．1．2．1 催化剂与氢的反应性能  35-37
      4．1．2．2 氧的吸附性能测试  37-38
      4．1．2．3 CO、CO_2的吸附性能测试  38-40
      4．1．2．4 X射线衍射实验  40
    4．1．3 影响催化剂性能的因素  40-45
      4．1．3．1 焙烧温度的影响  40-44
        4．1．3．1．1 不同焙烧温度下催化剂的反应性能  41
        4．1．3．1．2 不同焙烧温度下催化剂的H_2-TPR  41-43
        4．1．3．1．3 不同焙烧温度下催化剂的O_2-TPD  43-44
      4．1．3．2 焙烧氛围的影响  44
      4．1．3．3 空速的影响  44-45
  4．2 负载型Cu-Ce-O催化剂的研究  45-49
    4．2．1 CO氧化反应的催化活性  45-46
    4．2．2 催化剂的表征  46-49
      4．2．2．1 负载型Cu-Ce-O催化剂与氢的反应性能  46-47
      4．2．2．2 O_2在负载型Cu-Ce-O催化剂上的吸附性能  47-49
第五章 一氧化碳氧化反应的宏观动力学  49-57
  5．1 一氧化碳氧化反应机理研究  49-51
  5．2 动力学方程的推导  51-52
  5．3 无载体Cu-Ce-O催化剂上的动力学研究  52-56
    5．3．1 不同配比催化剂上的动力学  52-54
    5．3．2 不同焙烧温度下催化剂上的动力学  54-56
  5．4 负载型Cu-Ce-O催化剂上的动力学研究  56-57
第六章 结论  57-58
符号说明  58-59
参考文献  59-62
致谢  62

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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