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沸石-TiO_2-Cu_2O复合光催化材料的制备及性能研究

作　者: 陈茂荣
导　师: 孙家寿
学　校: 武汉工程大学
专　业: 环境工程
关键词: 二氧化钛 氧化亚铜 复合光催化材料 铁炭微电解 医药废水
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


近年来,复合光催化体系以其特有的简易性和高效率正逐步形成一个独立的研究领域。而将纳米半导体光催化技术与光/Fenton技术等其它方法相结合的复合体系的研究日趋活跃。在复合光催化体系的研究中,目前常用的纳米半导体催化剂是TiO2,但它只能为紫外光所激发,降低了太阳能的利用效率。Fenton试剂能产生具有强氧化性的·OH而在污水处理中得到广泛应用,但通常Fenton反应要消耗大量的双氧水或电能而使其应用受到一定的限制。纳米氧化亚铜（Cu2O）是一种具有窄禁带宽度（Eg = 2.0 eV）的p-型半导体材料,能够直接吸收利用可见光,对太阳光具有较强的吸收效率,因而Cu2O已被认为是最有应用潜力的半导体光催化剂之一。本研究系国家自然科学基金资助项目（No. 50804035）的基础试验的一部分,以天然沸石为载体,采用溶胶—凝胶法将TiO2负载在沸石上,然后采用化学沉积法制备了沸石-TiO2-Cu2O复合光催化氧化材料应用于废水处理。利用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）和高分辨透射电镜（HRTEM）、紫外可见漫反射（UV-Vis DRS）、原子能谱（EDS）等测试手段对自制复合材料的性能进行了表征,并利用自制的沸石-TiO2-Cu2O复合光催化氧化材料在悬浮体系内对亚甲基蓝溶液的脱色效果,来评价复合材料对亚甲基蓝的光催化氧化活性。研究表明:Cu2O这种窄禁带半导体可见光催化剂不能直接产生·OH,但其具有极强的吸附氧的能力,受可见光激发可还原其表面吸附的氧产生具有氧化性能的H2O2。研究利用Cu2O这种独特的释放电子、吸附氧和生成H2O2的性质,结合铁炭微电解工艺用于医药废水的预处理:即利用微电解氧化还原产生的Fe2+与复合材料中Cu2O光生的H2O2组成Fenton体系,生成具有强氧化性能的·OH,而在复合材料中的TiO2受太阳光中的紫外光照射时可直接产生·OH,Cu2O的光生H2O2可作为有效的导带电子捕获剂,一定程度上抑制了TiO2的空穴和电子的复合,提高了光催化氧化效果。试验结果显示这种组合工艺能有效的降解医药废水的COD,大大提高废水的可生化性。试验表明:自制的沸石-TiO2-Cu2O复合光催化氧化材料兼备了沸石、TiO2及Cu2O各自的优异性能而可能产生复合协同效应,提高光催化氧化活性。可以解决目前光催化氧化材料用于废水处理过程中需要紫外活化的弊端,为实现纳米半导体光催化氧化技术工业化的可能性提供了科学依据,具有良好的应用前景。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-11
第一章 绪论  11-26
  1.1 光催化氧化的概述  11
  1.2 半导体光催化氧化技术的研究进展  11-14
    1.2.1 半导体光催化氧化的基本机理  12-13
    1.2.2 半导体光催化氧化的研究现状  13-14
    1.2.3 半导体光催化氧化的发展趋势  14
  1.3 沸石负载型光催化剂的研究现状与进展  14-20
    1.3.1 沸石的结构特点与性质  15-17
    1.3.2 沸石负载型Ti0_2光催化剂的制备方法  17
    1.3.3 沸石负载型光催化剂研究进展  17-20
  1.4 纳米氧化亚铜的光催化优势与制备研究进展  20-24
    1.4.1 氧化亚铜的性质和用途  20-21
    1.4.2 氧化亚铜的制备方法研究进展  21-24
  1.5 本研究的目的和意义  24-26
第二章 试验材料、药剂、仪器及分析方法  26-31
  2.1 试验材料  26-28
    2.1.1 试验用沸石  26
    2.1.2 试验废水  26
    2.1.3 试验用试剂  26-27
    2.1.4 试验仪器及设备  27-28
  2.2 试验方法  28-29
    2.2.1 光催化试验  28
    2.2.2 铁炭微电解试验  28-29
  2.3 分析方法  29-31
    2.3.1 脱色率测定  29
    2.3.2 COD 的快速测定  29-31
第三章 复合光催化材料的制备及表征  31-46
  3.1 复合光催化材料的制备  31-33
    3.1.1 Ti0_2溶胶的制备  31
    3.1.2 纳米Cu_20 的制备  31-32
    3.1.3 沸石-Ti0_2-Cu_20 复合材料的制备  32-33
  3.2 复合光催化材料的表征  33-42
    3.2.1 X 射线粉晶衍射（XRD）分析  34-35
    3.2.2 扫描电子显微镜(SEM)分析  35-37
    3.2.3 透射电子显微镜（TEM)和高分辨电子显微镜(HRTEM)分析  37-39
    3.2.4 紫外可见漫反射（UV-Vis DRS）分析  39-40
    3.2.5 原子能谱（EDS）分析  40-42
  3.3 纳米氧化亚铜制备条件的优化  42-46
    3.3.1 纳米氧化亚铜制备影响因素  42-44
    3.3.2 不同条件下制备出的Cu_20 表征结果  44-46
第四章 复合光催化材料用于废水处理的研究  46-65
  4.1 光催化降解亚甲基蓝试验  46-52
    4.1.1 光源和光照时间对亚甲基蓝脱色率的影响  47-48
    4.1.2 复合光催化材料用量对脱色率的影响  48-49
    4.1.3 亚甲基蓝初始浓度对脱色率的影响  49
    4.1.4 亚甲基蓝溶液pH 值对脱色率的影响  49-51
    4.1.5 不同复合材料对亚甲基蓝脱色率的影响  51-52
  4.2 微电解-光催化组合工艺处理某制药厂废水试验  52-65
    4.2.1 试验工艺确定  52-53
    4.2.2 铁炭微电解试验  53-58
    4.2.3 光催化试验  58-63
    4.2.4 混凝沉淀  63-64
    4.2.5 本节小结  64-65
第五章 机理探讨  65-74
  5.1 铁炭微电解反应  65-68
    5.1.1 微电解反应机理  65-66
    5.1.2 微电解反应动力学  66-68
  5.2 光催化反应  68-72
    5.2.1 光催化氧化反应过程  68
    5.2.2 光催化氧化反应机理  68-70
    5.2.3 光催化氧化动力学研究  70-72
  5.3 Fenton 试剂氧化机理  72-74
第六章 结论与建议  74-78
  6.1 结论  74-76
  6.2 建议  76-78
参考文献  78-87
附录：作者攻读硕士学位期间发表的论文  87-89
致谢  89

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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