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尿素醇解法生产碳酸二甲酯的催化精馏过程设计

作　者: 董满祥
导　师: 马智；李成贵
学　校: 天津大学
专　业: 化学工程
关键词: 碳酸二甲酯 尿素 甲醇 催化精馏塔 流程模拟 工业设计
分类号: TQ225.52
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
下　载: 522次
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内容摘要


碳酸二甲酯(Dimethly Carbonate,简称DMC)是近年来颇受重视的一种用途广泛的绿色基础化工原料,近十年来,全世界的产量增加了近20倍。1992年DMC在欧洲被登录为非毒性化学品,大大推进了DMC的应用进程。本论文在中国科学院山西煤炭化学研究所尿素醇解法合成碳酸二甲酯研究的基础上,通过分子模拟计算了尿素和甲醇分子的电荷分布情况,结合有机化学理论分析和验证了固体碱催化剂催化尿素和甲醇合成碳酸二甲酯的反应机理及其可行性。用Benson基团贡献法计算了尿素醇解反应的热力学平衡常数和平衡转化率,结果显示第一步尿素同一分子甲醇反应生成氨基甲酸甲酯(MC)的反应是热力学上有利的,而第二步氨基甲酸甲酯同甲醇的反应在热力学上不利。根据中试实验数据,进行了尿素醇解法合成碳酸二甲酯的整体流程设计。该流程包括尿素溶解、催化精馏、常压提浓、加压精馏、常压精馏、氨回收、甲醇回收以及结晶物的处理工序。文章主要针对在该工艺过程中关键的工序—催化精馏系统进行了研究,并进一步对改进型催化剂进行了中试验证和操作条件的对比优化;对中试过程中出现的问题进行了理论分析和讨论,提出设置两个不同结构的反应器复合的反应段、侧线采出碳酸二甲酯和甲醇的共沸物、延长降液管停留时间、采用热水冷却,提高塔顶冷凝器的冷凝温度,以延长操作周期等工业化设计思路;进行了全过程的流程模拟计算,模拟数据与中试实验数据吻合较好,表明尿素和甲醇在固体碱催化剂的催化作用下合成碳酸二甲酯,并通过常压精馏-加压精馏-常压精馏分离制取碳酸二甲酯的流程可行。

全文目录


摘要  2-3
Abstract  3-6
第一章 文献综述及选题  6-24
  1.1 碳酸二甲酯的性质  7
  1.2 碳酸二甲酯的应用  7-11
    1.2.1 性能优良的溶剂  8
    1.2.2 汽油添加剂  8-9
    1.2.3 锂离子电池电解液  9
    1.2.4 代替传统合成路线在化学合成领域的应用  9-11
  1.3 碳酸二甲酯的合成方法  11-18
    1.3.1 光气法  12
    1.3.2 甲醇氧化羰化法  12-14
    1.3.3 从CO_2和甲醇直接合成DMC  14
    1.3.4 酯交换法合成DMC  14-15
    1.3.5 尿素和甲醇合成DMC  15-18
  1.4 尿素醇解法反应工艺技术进展  18-19
  1.5 催化精馏研究进展  19-22
    1.5.1 催化精馏的发展  19
    1.5.2 催化精馏的应用  19-20
    1.5.3 催化剂的装填技术  20-22
  1.6 选题背景及本文思路  22-24
    1.6.1 选题背景  22-23
    1.6.2 论文思路  23-24
第二章 尿素甲醇直接合成碳酸二甲酯的理论分析和热力学计算  24-35
  2.1 尿素醇解反应机理分析  24-28
    2.1.1 甲醇分子的电荷分布  24-25
    2.1.2 尿素分子的电荷分布计算  25-26
    2.1.3 反应机理分析  26-28
  2.2 尿素和甲醇合成碳酸二甲酯的热力学估算  28-34
    2.2.1 尿素醇解的反应步骤  28
    2.2.2 热力学计算  28-34
  2.3 小结  34-35
第三章 催化反应精馏的中试研究  35-43
  3.1 中试实验装置  36
  3.2 反应产物分析  36-37
  3.3 中试实验结果  37-40
    3.3.1 操作温度的影响  37-38
    3.3.2 操作压力的影响  38
    3.3.3 空速的影响  38-39
    3.3.4 回流比的影响  39-40
  3.4 中试实验结果及总结分析  40-42
    3.4.1 中试实验结果  40
    3.4.2 中试实验存在的问题  40-41
    3.4.3 塔顶冷凝器堵塞原因分析  41-42
  3.5 中试实验问题的解决建议  42-43
第四章 催化精馏塔的工业化设计与模拟计算  43-56
  4.1 催化精馏塔的设计  43-50
    4.1.1 催化反应段的设计  43-45
    4.1.2 精馏段的设计  45-47
    4.1.3 塔顶冷凝器的设计  47-50
  4.2 催化精馏的过程模拟  50-52
    4.2.1 模拟计算思路  50-51
    4.2.2 计算条件  51-52
  4.3 模拟计算结果及分析  52-55
  4.4 本章小结  55-56
第五章 论文总结  56-58
  5.1 机理分析与热力学计算  56
  5.2 中试对比实验及其总结分析  56-57
  5.3 工业化装置催化精馏塔的设计思路  57-58
参考文献  58-64
附录  64-65
致谢  65

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物（无环化合物）的生产 > 脂肪族羧酸及其衍生物 > 碳酸的有机衍生物 > 碳酸酯
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