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钙钛矿型氧化物催化剂的制备与表征

作　者: 李丹林
导　师: 李赏
学　校: 武汉理工大学
专　业: 材料学
关键词: 质子交换膜燃料电池 非贵金属催化剂 钙钛矿型氧化物 氧还原
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 96次
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内容摘要


质子交换膜燃料电池多以贵重金属Pt为催化剂,其高昂的成本制约了这种清洁能源的产业化,因此寻求可替代Pt/C催化剂的非贵金属材料,已成为燃料电池研究的主要目标之一。本文选择了成本低,合成工艺简单的钙钛矿型氧化物AB03作为可能的非贵金属催化剂,采用溶胶凝胶法制备出粒径约50nm的La0.65Sr0.3MnO3粉末,并对制备出的非贵金属催化剂进行了氧还原的电催化性能测试,研究结果表明：(1)研究了pH值,柠檬酸含量对制备钙钛矿型氧化物前驱体凝胶的影响,确定溶胶最佳制备条件为,柠檬酸与金属离子的比例为2：1,pH值为3。终产物催化剂的最佳烧成温度为25℃升温至400℃,保温一小时,再升温至700℃,保温一小时。最终得到钙钛矿相,不含杂质,粒径约50nm的氧化物颗粒。(2)线性伏安扫描结果得出La0.65Sr0.3MnO3粉末在酸性环境中具有一定的催化氧还原活性,出峰位置大约为0.5V (vs SCE),掺入碳粉可以显著提高LSMO催化剂的催化活性,且掺碳粉BP-2000的催化活性(0.670mA/cm2@-0.4V (vs.SCE))大于掺碳粉XC-72的催化活性(0.507mA/cm2@-0.4V (vs.SCE)),原因是BP-2000具有更大的比表面积。(3)催化剂催化氧还原的反应速度受到氧气分子在电解质中的扩散控制。(4)粉末在25℃, O.lmol L-1H2SO4中的溶解度为6×10-5mol/L,比Pt/C的溶解度(1×10-6mol/L)大一个数量级,则La0.65Sr0.3MnO3的稳定性还有待进一步的提高。(5) La0.65Sr0.3MnO3粉末的表面容易发生A位元素的偏析,且二价Sr离子的偏析更为明显,同时会在体相生成阳离子空位。在阴极极化过程中会生成的氧空位可以加快氧气在催化剂表面的解离吸附与分散,从而起到催化氧还原的作用。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-23
  1.1 质子交换膜燃料电池(PEMFC)简介  9-12
    1.1.1 质子交换膜燃料电池的工作原理及结构  9-11
    1.1.2 质子交换膜燃料电池存在的问题  11-12
  1.2 PEMFC阴极催化剂的催化机理  12-14
  1.3 PEMFC阴极催化剂的研究现状  14-22
    1.3.1 Pt基催化剂的研究现状  14-15
    1.3.2 非贵金属催化剂的研究现状  15-22
  1.4 本论文的研究目的和意义  22-23
第2章 实验材料和研究方法  23-30
  2.1 实验试剂与仪器  23-24
  2.2 La_(0.65)Sr_(0.3)MnO_3复合氧化物的制备方法  24-27
    2.2.1 溶胶凝胶法的基本原理及特点  24-26
    2.2.2 溶胶制备过程中的影响因素  26
    2.2.3 钙钛矿氧化物的制备过程  26-27
  2.3 分析测试方法  27-30
    2.3.1 前驱体凝胶及其热分解产物的结构及形貌表征  27-28
    2.3.2 电化学性能测试  28-30
第3章 La-(0.65)Sr_(0.3)MnO_3的合成与表征  30-40
  3.1 La_(0.65)Sr_(0.3)MnO_3的制备工艺  30-31
  3.2 结果与讨论  31-39
    3.2.1 溶胶-凝胶法制备条件的影响  31-33
    3.2.2 前驱体的XRD表征  33
    3.2.3 前驱体的红外表征  33-35
    3.2.4 前驱体的热分析  35-36
    3.2.5 不同温度处理催化剂的XRD表征  36-37
    3.2.6 不同温度处理催化剂的DLS表征  37-39
    3.2.7 催化剂的TEM分析  39
  3.3 本章小结  39-40
第4章 La_(0.65)Sr_(0.3)MnO_3氧还原催化特性的研究  40-46
  4.1 La_(0.65)Sr_(0.3)MnO_3催化剂的催化特性测试  40-41
    4.1.1 工作电极的制备  40-41
    4.1.2 电化学性能测试  41
  4.2 结果与讨论  41-45
    4.2.1 La_(0.65)Sr_(0.3)MnO_3的氧还原反应电催化性能分析  41-43
    4.2.2 催化剂在酸中的稳定性研究  43
    4.2.3 催化剂的XPS分析及探讨可能的催化机理  43-45
  4.3 本章小结  45-46
第5章 主要结论  46-48
参考文献  48-53
致谢  53-54
攻读硕士期间发表的论文  54

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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