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均四嗪类高氮化合物分子间相互作用的理论研究

作　者: 胡银
导　师: 马海霞
学　校: 西北大学
专　业: 应用化学
关键词: 均四嗪类高氮化合物 分子间相互作用 密度泛函理论 自然键轨道分析 热力学性质
分类号: O621.13
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 131次
引　用: 3次
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内容摘要


均四嗪类高氮化合物普遍具有较高的正生成焓,感度较低,热稳定性较好,且分子结构中的高氮低碳氢含量使其具有较高的密度并容易达到氧平衡,是近年来发展起来的一类具有良好应用前景的新型含能材料。含能材料中的分子间相互作用对其扩散、聚集和密度以及爆轰等多种物理性能有重要影响,并且含能材料的安全和力学性能亦与分子间相互作用密切相关。因此,研究均四嗪类高氮化合物分子间相互作用具有重要的理论和实际意义。本文运用Gaussian 98程序,在6-31G*、6-311G*、6-311++G**基组水平下用密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)B3LYP方法,系统地研究了3,6-二氨基-S-四嗪(DATZ)、3,6-二氨基-S-四嗪-1,4-二氧化物(LAX-112)、3,6-二肼基-S-四嗪(DHT)、3,6-双(1-氢-1,2,3,4-四唑-5-氨基)-S-四嗪(BTATz)、3,6-二胍基-S-四嗪(DGTz)和3,6-二硝基胍-S-四嗪(DNGTz)6种均四嗪类高氮化合物二聚体以及DATZ-NH3、(LAX-112)-HF聚合体的分子间相互作用。在各自计算水平下,获得各体系的全优化构型；对各优化构型进行振动分析,均无虚频,表明它们都对应各自势能面上的极小点；经基组叠加误差(Basis Set Superposition error, BSSE)和零点能(Zero Point Energy, ZPE)校正,得到了各体系的分子间相互作用能；由自然键轨道分析(Natural Bond Orbital, NBO)获得了各体系的电子分布和转移,并揭示了分子间相互作用的本质；并基于统计热力学求得200.0～800.0 K温度范围从单体形成聚合体的热力学性质变化；探讨了聚合体的结构-性能关系；揭示了从单体到聚合体的递变规律。对均四嗪类高氮化合物分子间相互作用理论研究的结果表明：(1)分子间相互作用对分子的结构、感度和稳定性影响均较大。(2)计算结果与前人实验结果相吻合,良好反映了均四嗪类高氮化合物聚合体结构-性能的关系。(3)为混合炸药配方设计奠定了理论基础,进一步扩展了高能体系分子间相互作用理论的实际应用范围。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-9
第一章 绪论  9-14
  1.1 本课题的研究背景和意义  9-10
  1.2 四嗪类化合物简介  10-12
  1.3 国内外四嗪类化合物的理论研究现状  12-13
  1.4 本论文的主要工作及创新之处  13-14
第二章 理论基础和计算方法  14-22
  2.1 量子化学基本原理  14
  2.2 量子化学计算方法  14-16
    2.2.1 半经验方法  14
    2.2.2 从头算(ab initio)法  14-15
    2.2.3 密度泛函(DFT)方法  15-16
  2.3 基组的选择  16-17
  2.4 振动频率的计算  17-18
  2.5 自然键轨道(NBO)理论  18-19
  2.6 分子间相互作用能的计算  19-21
  2.7 计算化学热力学理论  21-22
第三章 DATZ的分子间相互作用  22-36
  3.1 DATZ二聚体的分子间相互作用  22-29
    3.1.1 计算方法  22
    3.1.2 结果与讨论  22-29
    3.1.3 本节小结  29
  3.2 DATZ与NH_3的分子间相互作用  29-36
    3.2.1 计算方法  29-30
    3.2.2 结果与讨论  30-34
    3.2.3 本节小结  34-36
第四章 LAX-112的分子间相互作用  36-50
  4.1 LAX-112二聚体的分子间相互作用  36-43
    4.1.1 计算方法  36
    4.1.2 结果与讨论  36-43
    4.1.3 本节小结  43
  4.2 LAX-112与HF的分子间相互作用  43-50
    4.2.1 计算方法  43-44
    4.2.2 结果与讨论  44-49
    4.2.3 本节小结  49-50
第五章 DHT二聚体的分子间相互作用  50-60
  5.1 计算方法  50
  5.2 结果与讨论  50-59
    5.2.1 几何构型  50-54
    5.2.2 电荷分布和转移  54-55
    5.2.3 相互作用能  55-56
    5.2.4 自然键轨道分析  56-57
    5.2.5 热力学性质  57-59
  5.3 本章小结  59-60
第六章 BTATz二聚体的分子间相互作用  60-70
  6.1 计算方法  60
  6.2 结果与讨论  60-69
    6.2.1 几何构型  60-63
    6.2.2 相互作用能  63-64
    6.2.3 电荷分布和转移  64-66
    6.2.4 自然键轨道分析  66-67
    6.2.5 热力学性质  67-69
  6.3 本章小结  69-70
第七章 DGTz二聚体的分子间相互作用  70-79
  7.1 计算方法  70
  7.2 结果与讨论  70-78
    7.2.1 几何构型  70-73
    7.2.2 相互作用能  73-74
    7.2.3 电荷分布和转移  74-75
    7.2.4 自然键轨道分析  75-76
    7.2.5 热力学性质  76-78
  7.3 本章小结  78-79
第八章 DNGTz二聚体的分子间相互作用  79-90
  8.1 计算方法  79
  8.2 结果与讨论  79-89
    8.2.1 几何分析  79-83
    8.2.2 相互作用能  83
    8.2.3 电荷分布和转移  83-85
    8.2.4 自然键轨道分析  85-87
    8.2.5 热力学性质  87-89
  8.3 本章小结  89-90
结论  90-92
参考文献  92-99
攻读硕士学位期间发表的论文  99-100
致谢  100-101

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 有机化学一般性问题 > 有机化学理论、物理有机化学 > 有机化学结构理论
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