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钼团簇及氮化钼团簇几何结构和电子性质的密度泛函理论研究

作　者: 陈杭
导　师: 祝恒江
学　校: 新疆师范大学
专　业: 理论物理
关键词: Mo团簇 Mo2N团簇 密度泛函理论 结构优化 电子性质
分类号: O561
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


团簇由几个到几千个原子聚集形成的相对稳定的物质,介于微观的原子和宏观的固体物质之间的一种特殊物质过渡结构,表现出新奇的对尺寸依赖性的物理和化学性质,对它的深入研究将有助于为微观尺度材料的合理设计和改性提供科学依据。近年来,针对钼团簇的实验和理论研究十分活跃,一方面是因为钼团簇及氮化钼团簇在纳米功能材料、电子元件以及催化剂方面的潜在重要应用,另一方面钼团簇为研究纳米颗粒由小到大直至转变为块体过程中团簇结构、性质演变提供了模型。文章利用密度泛函理论研究了Mon（n=2-10）团簇和Mo2nNn（n=1-5）团簇的结构衍生模式和电子性能。电子的交换关联作用取广义梯度近似下的PW91形式,并选取傅立叶变换为基础的密度泛函半核芯赝势（DSPP）来处理钼原子间的芯问题,同时使用包含d极化函数在内的双数值基组（DND）来解决芯效应问题,第一性原理计算全部采用密度泛函理论的DMol3程序包来完成。研究发现在Mon（n=2-10）团簇中,直线结构具有双原子对结合趋势,且偶数团簇比相邻奇数团簇稳定;平面结构中奇数原子团簇锯齿状较稳定,偶数原子团簇以多边形较稳定;立体结构在所有维度中最稳定。对团簇总磁矩的分析表明直线结构偶数团簇磁矩淬灭,奇数团簇具有较大的反磁矩;基态结构中仅Mo3和Mo8有2μB的磁矩。基态结构的二阶能量差分、垂直电离势和能隙均表明Mo5为幻数团簇。对幻数团簇Mo5的热力学性质分析表明,标准热力学函数随温度增加而增大。在Mo2nNn（n=1-5）团簇中,几何结构研究表明,Mo2nNn（n=1-5）团簇基态结构是在相应Mon（n=2、4、6、8、10）团簇的基态结构构成的中心核上包围N原子构成的。并对团簇平均结合能,绝热电离势,垂直电离势,绝热亲和势,垂直亲和势,能隙和Mulliken电荷布居等电子性质进行了分析。能隙表明,该团簇具有较强的化学活性。Mulliken电荷布居分析发现,团簇中不同原子间发生了电荷转移;电荷转移主要是由Mo原子向N原子转移且转移电荷的数量随尺寸增加。文章研究结果对于深入理解Mo团簇以及掺杂Mo2N团簇的结构衍生和电子性能提供一定的帮助,为实验提供可靠的理论依据。

全文目录


中文摘要  3-4
Abstract  4-8
1 绪论  8-13
  1.1 团簇的概念和性质  8-10
    1.1.1 团簇科学的概念  8-9
    1.1.2 团簇的基本性质  9-10
  1.2 团簇研究的内容和方法  10-11
    1.2.1 团簇研究的内容  10
    1.2.2 团簇研究的方法  10-11
  1.3 本文的研究背景  11-13
2 理论研究基础  13-32
  2.1 多粒子体系中的三个近似处理方法  13-15
    2.1.1 非相对论近似  13-14
    2.1.2 Born-Oppenheimer 近似  14
    2.1.3 轨道近似  14-15
  2.2 密度泛函理论  15-20
    2.2.1 Thomas-Fermi 近似  16-17
    2.2.2 Hohenberg-Kohn 定理  17-18
    2.2.3 Kohn-Sham 方程  18-20
  2.3 交换相关泛函  20-24
    2.3.1 局域密度近似泛函  21-22
    2.3.2 广义梯度近似泛函  22-24
    2.3.3 杂化密度泛函  24
  2.4 LACO 方法  24-28
    2.4.1 解析表达  24-25
    2.4.2 数值型  25-28
  2.5 相对论有效核势  28-32
    2.5.1 有效原子实势(ECP)  28-30
    2.5.2 相对论有效原子实势（RECP）  30-32
3 Mo_n (n=2~10)团簇结构和性质的密度泛函理论研究  32-43
  3.1 引言  32-33
  3.2 计算方法  33
  3.3 Mo_n (n=2~10)团簇不同维度下的原子结构  33-39
    3.3.1 一维Mo_n (n=2~8)团簇的原子结构  33-35
    3.3.2 二维Mo_n (n=3~8)团簇的原子结构  35-36
    3.3.3 三维Mo_n (n=4~10)团簇的原子结构  36-39
  3.4 Mo_n (n=2~10)团簇的相对稳定性  39-41
  3.5 幻数团簇Mo_5 的热力学性质  41-42
  3.6 本章小结  42-43
4 M0_(2n)N_n(n=1-5)团簇结构和性质的密度泛函理论研究  43-56
  4.1 引言  43-44
  4.2 计算方法  44-45
  4.3 结果与讨论  45-55
    4.3.1 M0_(2N)_n(n=1-5)团簇的平衡几何结构和稳定性  45-51
    4.3.2 M0_(2N)_n(n=1-5)团簇的电子性质  51-55
  4.4 本章小结  55-56
结论与展望  56-57
参考文献  57-64
在读期间发表的论文  64-65
致谢  65

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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 分子物理学、原子物理学 > 分子物理学
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