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铈镧复合氧化物涂层掺杂钯整体催化剂催化燃烧性能研究

作　者: 岳雷
导　师: 赵雷洪
学　校: 浙江师范大学
专　业: 物理化学
关键词: CeO2-ZrO2-La2O3 Pd 催化燃烧 挥发性有机化合物 整体式催化剂
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 122次
引　用: 3次
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内容摘要


近年来,由挥发性有机废气所带来的空气污染问题日趋严重。在众多的治理技术中,催化燃烧法去除有机污染物作为一种理想的环境治理技术而倍受关注。催化燃烧法具有设备简单,能耗低,消除效果好等特点。催化剂选择及制备是催化燃烧法消除VOCs的关键技术。本文用堇青石蜂窝陶瓷做第一载体,以铈基复合氧化物涂层为第二载体,制备出低起燃温度和高热稳定性的整体催化剂。本研究基于Pd催化剂优良的VOCs的催化燃烧性能以及铈基复合氧化物优异的储氧释放氧性能、增强的氧化还原性能,在堇青石蜂窝陶瓷载体上开发了一种新的CeO2-La2O3复合氧化物涂层,同时将活性组分PdO引入,制备了一系列整体催化剂。以甲苯的催化燃烧作为VOCs催化燃烧的模型反应,考察了催化剂的催化活性和高温热稳定性。采用XRD、Raman、H2-TPR、化学吸附、氮气吸脱附、SEM等方法对催化剂进行了表征,将催化燃烧性能与表面性质进行了关联。本文的主要研究内容如下:1.采用浸渍法制备了一系列不同铈镧比的Pd/CexLa1-xOδ/载体（x=1,0.8,0.6,0.5）整体催化剂,研究发现,该催化剂涂层与蜂窝陶瓷结合牢固,具有良好的抗震荡性能。催化剂对甲苯燃烧活性的大小顺序为Pd/Ce0.8La0.2Oδ/载体>Pd/Ce0.6La0.4Oδ/载体>Pd/CeO2/载体>Pd/Ce0.5La0.5Oδ/载体。活性组分PdO、CeO2-La2O3涂层及载体之间存在着相互作用,改变了催化剂的还原性质,进而影响催化剂的催化活性。2.选择催化活性最好的Pd/Ce0.8La0.2Oδ/载体整体催化剂,来研究焙烧温度对其活性影响。500℃焙烧的Pd/Ce0.8La0.2Oδ/载体整体催化剂,涂层很好的分散在载体表面,利于活性组分PdO的分散,提高催化活性。该催化剂的催化活性最高,甲苯转化率为90%以上的最低反应温度为210℃。随着焙烧温度的升高,活性物种PdO、涂层CeO2-La2O3颗粒的烧结长大,催化活性降低明显,与前期铈锆涂层催化剂相比,催化剂高温性能没有得到明显改善。3.采用浸渍法分别制备了Pd/Ce0.8Zr0.15La0.05Oδ及Pd/Ce0.8Zr0.2O2整体式蜂窝陶瓷催化剂,考察了不同温度焙烧的两类整体催化剂甲苯催化燃烧性能。研究结果表明,该类催化剂的涂层同样具有良好的抗震荡性能。随着焙烧温度升高,催化剂比表面积下降、Raman图谱CeO2及PdO峰强度增加、H2-TPR中Ce4+还原峰向高温方向移动,同时PdO分散度下降,相应甲苯催化氧化活性下降。与Ce0.8Zr0.2O2涂层催化剂相比,La3+掺杂催化剂在高温焙烧时,其比表面积下降较小、Raman光谱表明其氧缺位比铈锆涂层催化剂多,H2-TPR谱图中Ce4+还原峰低约60-80℃,PdO分散度亦比未掺杂催化剂高。1000℃焙烧下的甲苯氧化反应活性远高于未掺杂催化剂,说明镧的掺杂提高了铈锆涂层催化剂的高温反应活性及热稳定性。

全文目录


摘要  3-5
ABSTRACT  5-8
目录  8-11
第一章 文献综述  11-29
  1.1 挥发性有机化合物的概念及污染现状  11-12
    1.1.1 挥发性有机化合物的概念  11
    1.1.2 挥发性有机废气的来源  11-12
  1.2 挥发性有机废气(VOCs)主要危害及治理方法  12-18
    1.2.1 挥发性有机废气的主要危害  12-14
    1.2.2 挥发性有机废气(VOCs)的控制技术  14-16
    1.2.3 燃烧法  16-18
  1.3 催化燃烧催化剂  18-26
    1.3.1 催化剂载体  18-22
    1.3.2 涂层  22-24
    1.3.3 活性组分  24-26
  1.4 铈基复合氧化物的主要制备方法  26-27
  1.5 课题的研究意义及研究内容  27-29
    1.5.1 课题的研究目的及意义  27-28
    1.5.2 研究内容  28-29
第二章 实验部分  29-33
  2.1 催化剂的制备  29
    2.1.1 主要的化学试剂和实验材料  29
    2.1.2 催化剂的制备  29
  2.2 催化剂的表征  29-31
    2.2.1 差热扫描量热法(TG-DSC)  29
    2.2.2 X射线粉末衍射(XRD)  29-30
    2.2.3 可见拉曼光谱(Raman)  30
    2.2.4 氢气程序升温还原(H_2-TPR)  30
    2.2.5 钯分散度测定  30-31
    2.2.6 比表面积测定(BET)  31
    2.2.7 整体催化剂涂层粘结强度测定  31
  2.3 整体催化剂的甲苯催化燃烧性能评价  31-33
第三章 不同铈镧比对整体催化剂的甲苯催化燃烧性能研究  33-41
  3.1 引言  33
  3.2 实验部分  33-34
  3.3 结果与讨论  34-40
    3.3.1 XRD表征  34-35
    3.3.2 Raman表征  35-36
    3.3.3 BET表征  36-37
    3.3.4 整体催化剂的氧化还原性质  37-39
    3.3.5 Pd/Ce_xLa_(1-x)O_δ/整体催化剂甲苯催化燃烧性能  39-40
  3.4 小结  40-41
第四章 焙烧温度对Pd/Ce_(0.8)La_(0.2)O_δ/载体整体催化剂甲苯催化燃烧性能影响研究  41-49
  4.1 引言  41
  4.2 实验部分  41
    4.2.1 整体催化剂的制备  41
  4.3 结果与讨论  41-48
    4.3.1 热重表征  41-42
    4.3.2 XRD表征  42-44
    4.3.3 Raman表征  44-46
    4.3.4 H_2-TPR表征  46-47
    4.3.5 Pd/Ce_(0.8)La_(0.2)O_δ/载体整体催化剂的甲苯催化燃烧性能  47-48
  4.4 小结  48-49
第五章 La~(3+)掺杂的Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2涂层整体催化剂的甲苯燃烧性能研究  49-61
  5.1 引言  49
  5.2 实验部分  49
    5.2.1 载体整体催化剂的制备  49
  5.3 结果与讨论  49-60
    5.3.1 X射线粉末衍射表征  49-53
    5.3.2 BET实验  53
    5.3.3 超声波震荡  53-54
    5.3.4 Raman表征  54-56
    5.3.5 H_2-TPR实验  56-57
    5.3.6 Pd分散度实验  57-58
    5.3.7 载体整体催化剂的甲苯催化燃烧性能  58-60
  5.4 小结  60-61
参考文献  61-68
致谢  68-69
作者简介及攻读学位期间取得的研究成果  69-71

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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