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环境友好材料：氨基酸离子液体的热力学性质研究

作　者: 薛伟锋
导　师: 关伟
学　校: 辽宁大学
专　业: 环境科学
关键词: 离子液体氨基酸溶解焓燃烧热生成焓稀释焓
分类号: TK12
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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引　用: 2次
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内容摘要

离子液体(英文为ionic liquid,简写为IL)是在室温或近于室温下呈液态的由离子构成的物质,又称室温熔融盐。离子液体以其良好的导电性、宽的电化学窗口、可以忽略的蒸汽压、可调节的酸碱性以及对有机物、无机物和高聚物良好的溶解性等特点己经或正在电化学、有机合成、催化、分离等领域被广泛应用,并因其对环境友好等优点成为传统有机溶剂的理想替代品,开展离子液体相关方面的研究工作符合绿色化学发展的需要,是近年来世界各国研究者共同关注的热点。由于绿色化学能从源头上清除污染,离子液体也是环境化学关心的前沿研究课题。但是,作为一类新型材料,离子液体及其混合物的基本物理化学数据非常缺乏,而这些数据对离子液体研究、开发、工艺设计和环境保护至关重要。因此,本文作了如下研究工作:氨基酸离子液体(AAIL)具有较强形成氢键能力,能够溶解DNA、纤维素和其他碳水化合物,可以作为手性溶剂和新型功能材料,在生命科学研究和医药工业中将会有广泛的用途。由于AAIL能够被生物降解,是新一代对环境更加友好和更加绿色的离子液体。本文根据Fukumoto等人的方法通过中间体氯化-1-丁基-3-甲基咪唑([C4mim][Cl])合成了AAIL:1-丁基-3-甲基咪唑甘氨酸盐([C4mim][Gly])和1-丁基-3-甲基咪唑丙氨酸盐([C4mim][Ala]);通过中间体溴化-1-乙基-3-甲基咪唑合成AAIL:1-乙基-3-甲基咪唑丙氨酸盐([C2mim][Ala])。在(298.15±0.01)K条件下,用恒温环境溶解反应量热计测定了不同含水量的[C4mim][Gly]和[C4mim][Ala]在不同质量摩尔浓度下的摩尔溶解焓ΔsolHm(wc)。根据Archer理论,确定了不同含水量的[C4mim][Gly]和[C4mim][Ala]的标准摩尔溶解焓ΔsolH0m(wc)。AAIL和水易形成氢键,用通常的方法很难把AAIL中的杂质水除去,微量水的存在对AAIL物理化学性质有很大影响。为了排除微量水的影响,本文提出了外推法。即以ΔsolH0m(wc)对水含量做图得到很好的直线,其截距就是不含水的离子液体的标准摩尔溶解焓ΔsolH0m。对于纯离子液体[C4mim][Gly]ΔsolH0m=(-46.02±0.19)kJ·mol-1 ,对于纯离子液体[C4mim][Ala]ΔsolH0m=(-61.42±0.08)kJ·mol-1。根据Glasser晶格能理论,分别估算了这两种AAIL阴离子的水化热。在同样的(298.15±0.01)K温度条件下用精密氧弹热量计测定了离子液体:1-丁基-3-甲基咪唑甘氨酸盐([C4mim][Gly])的燃烧热,计算出它的标准摩尔燃烧焓ΔCH0m和标准摩尔生成焓ΔfH0m,进而计算出[Gly]-的标准摩尔生成焓ΔfH0m。在(298.15±0.01)K下,利用中国工程物理研究院生产的RD496-Ⅲ型热导式热量计测定了一系列不同浓度[C4mim][Gly]和[C2mim][Ala]水溶液从浓度mi稀释到mf的摩尔稀释焓ΔDHm(mi→mf);用扩展的Debye-Hückel方程和Pitzer方程两种方法分别得到的相对表观摩尔焓φL,在实验误差范围内很好一致,同时还得到了Pitzer方程的焓参数;根据相对表观摩尔焓估算的不同浓度的离子液体[C4mim][Gly]溶解热与实验值很接近。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第1章引言  11-33
  1.1 离子液体  11-28
    1.1.1 离子液体简介  11-12
    1.1.2 离子液体的研究进展  12-14
    1.1.3 离子液体的组成、分类及特性  14-20
    1.1.4 离子液体的合成  20-21
    1.1.5 绿色功能化离子液体的发展  21-22
    1.1.6 离子液体在各个领域中的绿色应用  22-28
  1.2 室温离子液体的Glasser 理论  28-31
    1.2.1 离子液体晶格能的计算  29-31
    1.2.2 离子液体的标准熵计算  31
  1.3 电解质溶液理论简介  31-32
  1.4 本文的研究思路和主要工作  32-33
第2章氨基酸离子液体[C_4mim][Gly]的合成和性质研究  33-57
  2.1 实验部分（溶解热）  33-43
    2.1.1 实验药品、仪器及装置  33-35
    2.1.2 1-丁基-3-甲基咪唑甘氨酸盐([C_4mim][Gly]) 的合成  35-38
    2.1.3 [C_4mim][Gly]的溶解热测定  38-43
  2.2 结果与讨论  43-47
    2.2.1 包含不同水含量的离子液体[C_4mim][Gly]的摩尔溶解热  43-44
    2.2.2 纯离子液体的标准摩尔溶解热Δ_(sol)H_m~0  44-46
    2.2.3 离子水化热的计算  46-47
  2.3 实验部分（燃烧热）  47-49
    2.3.1 化学药品及仪器设备  47-48
    2.3.2 热量计能当量的测定  48-49
  2.4 结果与讨论  49-52
    2.4.1 离子液体的恒容燃烧能  49-51
    2.4.2 离子液体的标准摩尔生成焓  51
    2.4.3 [Gly]~-阴离子在水溶液中的标准摩尔生成焓  51-52
  2.5 实验部分(稀释热)  52-53
    2.5.1 实验药品、仪器及装置  52
    2.5.2 热量计的标定  52-53
  2.6 结果和讨论  53-57
    2.6.1 [C_4mim][Gly]水溶液的稀释热  53
    2.6.2 根据扩展的Debye-Hückel 方程得到的相对表观摩尔焓~φL  53-55
    2.6.3 根据扩展的Pitzer 方程得到的相对表观摩尔焓~φL  55
    2.6.4 离子液体[C_4mim][Gly]溶解焓的估算  55-57
第3章氨基酸离子液体[C_4mim][Ala]的合成和性质研究  57-63
  3.1 实验部分  57-58
    3.1.1 实验药品、仪器及装置  57
    3.1.2 1-丁基-3-甲基咪唑丙氨酸盐([C_4mim][Ala]) 的合成  57-58
  3.2 结果与讨论  58-63
    3.2.1 包含不同水含量的离子液体[C_4mim][Ala]的摩尔溶解热  58-59
    3.2.2 纯离子液体的标准摩尔溶解热Δ_(sol_H_m~0  59-61
    3.2.3 离子水化热的计算  61-63
第4章氨基酸离子液体[C_2mim][Ala]的合成和性质研究  63-68
  4.1 实验部分  63-65
    4.1.1 实验药品、仪器及装置  63
    4.1.2 1-乙基-3-甲基咪唑丙氨酸盐([C_2mim][Ala])的合成  63-65
  4.2 结果与讨论  65-68
    4.2.1 [C_2mim][Ala]水溶液的稀释热  65
    4.2.2 根据扩展的Debye-Hückel 方程得到的相对表观摩尔焓~φL  65-66
    4.2.3 根据扩展的Pitzer 方程得到的相对表观摩尔焓~φL  66-68
第5章结论  68-70
致谢  70-71
参考文献  71-75
附录  75-82
读学位期间发表论文以及参加科研情况  82-83

环境友好材料：氨基酸离子液体的热力学性质研究

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