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条状超细镍基负载型催化剂苯加氢研究

作　者: 和成刚
导　师: 朱毅青
学　校: 江苏工业学院
专　业: 化学工艺
关键词: 苯加氢抗硫性能热稳定性动力学反应器设计
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

采用溶胶-凝胶技术制备超细镍基负载型催化剂,旨在开发研制新型高效的纳米镍基负载型催化剂。该课题的前期研究过程中,对溶胶—凝胶法制备催化剂的工艺参数、催化剂的物化性能及苯加氢性能进行了系统地研究。该催化剂具有优良的物化性能,应用于苯加氢反应,显示出高反应活性和高选择性,可在较大空速范围和较宽活性温区内使用,该催化剂展示了纳米材料的优良性能。在前期研究工作的基础上,将催化剂中试放大制备40kg,并挤条成型为2.5×(3-6)mm的条状超细镍基负载型催化剂。挤条成型后的催化剂除了要有适合工业生产的机械强度,还需要有优良的表面性能、催化活性、热稳定性和抗硫性能。为更好的给工业应用提供有意义的数据,将挤条成型后的催化剂与国产和进口工业参比剂一起,在固定床微反装置上进行催化性能考察,同时进行超细镍基负载型催化剂的动力学研究和反应工程设计。研究结果表明:挤条成型后的超细镍基负载型催化剂侧压强度为112N/cm,表面性能和催化活性保持在未成型时水平,并且具有优良的热稳定性和抗硫性能,极限耐硫量达到467.25 ul噻吩/g,估算寿命为3.4年。在相同的实验条件下,挤条成型后的超细镍基负载型催化剂与其他工业参比剂性能相当,在某些方面甚至优于其他工业参比剂,展现出较好的工业应用前景。通过超细镍基负载型催化剂的本征动力学研究,确立动力学方程r=[5.82*102exp(-5510.00/RT)PBPH1/2]/[1+6.94*10-3exp(20830.00/RT)PB]2,并用方差检验法和Boudart准则验证了模型的合理性。在动力学研究基础上,结合苯加氢热力学数据,建立了列管式固定床反应器的拟均相一维模型,用四阶-龙格库塔法求解计算,进行反应工程设计,找到了反应器热点温度和热点位置,得出超微镍基负载型催化剂苯加氢反应器床层最佳分段数和稀释比,为催化剂的工业应用提供了良好的基础。

全文目录

中文摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章绪论  7-13
  1.1 引言  7
  1.2 超细催化剂及溶胶-凝胶法  7-10
    1.2.1 超细粒子催化剂的特点及应用  7-8
    1.2.2 超细负载型催化剂的特点及应用  8-9
    1.2.3 溶胶凝胶法的特点及应用  9-10
  1.3 苯加氢反应的研究进展  10-12
    1.3.1 苯加氢工艺发展情况  10
    1.3.2 苯加氢催化剂的研究情况  10-12
  1.4 今后工作的思路  12-13
第二章催化剂性能评价  13-27
  2.1 引言  13-14
    2.1.1 活性评价  13
    2.1.2 抗毒性能评价  13-14
    2.1.3 热稳定性评价  14
  2.2 实验部分  14-18
    2.2.1 实验原料  14
    2.2.2 实验仪器  14-15
    2.2.3 催化剂的制备  15
    2.2.4 实验的预处理  15-16
    2.2.5 实验流程  16
    2.2.6 催化剂的评价步骤  16-17
    2.2.7 催化剂的物化性能分析手段  17
    2.2.8 实验方法  17-18
      2.2.8.1 催化剂的活性评价  17
      2.2.8.2 抗硫性能测试  17
      2.2.8.3 脉冲化学吸附法测活性金属分散度  17-18
      2.2.8.4 热稳定性能测试  18
  2.3 结果与讨论  18-25
    2.3.1 物化性能分析结果  18-19
    2.3.2 催化剂活性评价  19-21
      2.3.2.1 反应温度对催化剂性能的影响  19-20
      2.3.2.2 液苯空速对催化性能的影响  20
      2.3.2.3 长岭研究院微反评价结果  20-21
      2.3.2.4 100ml 中试装置活性评价结果  21
    2.3.3 催化剂抗毒性能评价结果  21-23
      2.3.3.1 催化剂的中毒曲线分析  21-22
      2.3.3.2 催化剂极限耐硫量比较  22
      2.3.3.3 催化剂寿命估算  22-23
    2.3.4 脉冲化学吸附法测活性金属分散度  23-24
    2.3.5 热稳定性能评价结果  24-25
      2.3.5.1 催化剂热脉冲试验  24-25
      2.3.5.2 催化剂催老试验  25
  2.4 本章小结  25-27
第三章动力学研究  27-38
  3.1 引言  27-28
  3.2 实验部分  28-29
    3.2.1 空白实验  28
    3.2.2 内外扩散影响的消除  28
    3.2.3 实验方法  28-29
  3.3 结果与讨论  29-36
    3.3.1 条状超细镍基Z-3 催化剂动力学研究  29-33
      3.3.1.1 反应温度与反应速率的关系  29
      3.3.1.2 条状超细镍基Z-3 催化剂反应机理及动力学模型  29-31
      3.3.1.3 Z-3 催化剂活化能及动力学方程求取  31-33
      3.3.1.4 动力学模型检验  33
    3.3.2 进口H-1 催化剂动力学研究  33-36
      3.3.2.1 进口H-1 催化剂动力学数据采集和处理  33-35
      3.3.2.2 H-1 催化剂活化能及动力学方程的求取  35-36
      3.3.2.3 H-1 催化剂动力学模型方程的检验  36
  3.4 本章小结  36-38
第四章反应工程设计  38-44
  4.1 引言  38
  4.2 气相苯加氢反应器拟均相一维模型  38-40
    4.2.1 苯加氢反应动力学模型  38-39
    4.2.2 苯加氢热力学参数  39
    4.2.3 结构尺寸和操作参数  39
    4.2.4 拟均相一维模型的建立和求解  39-40
  4.3 结果与讨论  40-43
    4.3.1 条状超细镍基Z-3 催化剂反应器模拟  40-41
    4.3.2 条状超细镍基Z-3 催化剂与Ni-海泡石催化剂苯加氢反应器模拟比较  41-42
    4.3.3 条状超细镍基Z-3 催化剂稀释比的优化  42-43
  4.4 本章小结  43-44
致谢  44-45
参考文献  45-49
附件  49-53
  附件1：程序运行简介  49-51
  附件2：两种催化剂苯加氢反应器温度分布和转化率分布图  51-53
攻读学位期间的研究成果  53

条状超细镍基负载型催化剂苯加氢研究

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