学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

气相苯加氢非晶态合金催化剂制备及性能研究

作　者: 唐龙
导　师: 宋华
学　校: 大庆石油学院
专　业: 化学工艺
关键词: Ni-B/AM催化剂 Ni-Pt-B/AM催化剂结构表征苯加氢环己烷
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 27次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

非晶态合金是一种具有长程无序、短程有序结构特征的新材料,其独特的结构导致了优良的催化性能,而且在制备和使用过程中环境污染少,符合现代化工生产的发展理念。除此之外,非晶态合金具有成分均匀、组成多样、比表面积大等特点,开发其作为新型催化剂具有重要的理论意义和实用价值。采用化学还原法制备了负载型Ni-B/AM非晶态合金催化剂,并对催化剂进行了XRD、TPR、BET、TG-DTA、ICP、XPS、SEM表征。以苯加氢为探针反应,在高压微反装置上考察了活化温度、镍硼摩尔比、镍含量等制备条件对催化剂加氢性能的影响。实验结果表明,NiB以非晶态的形式负载在AM载体上;镍含量增加使催化剂的加氢活性提高。Ni-B/AM非晶态合金催化剂的最佳制备条件为活化温度220℃、活化时间30min、镍含量7%、镍硼比1:3.4。苯加氢制环己烷反应的最佳工艺条件为反应压力0.5MPa、氢苯比4、空速1.0h-1的条件下,反应温度高于160℃,此时,环己烷产率均达到100%。采用化学还原法制备了负载型Ni-Pt-B/AM非晶态合金催化剂,并对催化剂进行了表征。以苯加氢为探针反应,在高压微反装置上考察了碱浓度、铂浓度等制备条件对催化剂加氢性能的影响。实验结果表明,在KBH4水溶液中还原时催化剂的加氢活性最高;当镍铂比为50:1时,反应温度为85℃时,环己烷产率已达100%;Ni-Pt-B/AM催化剂中加入微量铂能提高催化剂抗硫性和热稳定性,有效改善催化加氢条件;苯加氢制环己烷反应的最佳工艺条件为反应压力0.5MPa、氢苯比4、空速1.3h-1的条件下,当温度高于130℃时,环己烷产率为100%。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-7
创新点摘要  7-11
前言  11-12
第一章概述  12-25
  1.1 概况  12
  1.2 环己烷的性能与制备情况简介  12-13
    1.2.1 环己烷的性质  12-13
    1.2.2 环己烷的用途  13
    1.2.3 国内外制备环己烷的工艺现状  13
    1.2.4 镍系非晶态催化剂在苯加氢制环己烷中的应用  13
  1.3 苯加氢的反应  13-17
    1.3.1 苯加氢催化剂的发展状况  13-14
    1.3.2 苯加氢反应机理  14-15
    1.3.3 苯加氢反应的动力学和热力学分析  15-17
    1.3.4 苯加氢催化剂的展望  17
  1.4 非晶态镍系催化剂研究进展  17-25
    1.4.1 非晶态合金的发展简史  17-18
    1.4.2 非晶态合金的特点  18-19
    1.4.3 非晶态合金的分类  19-20
    1.4.4 非晶态合金催化剂的主要制备方法  20-21
    1.4.5 非晶态合金催化剂的应用  21-22
    1.4.6 非晶态合金催化剂的研究展望  22-25
第二章实验部分  25-31
  2.1 概述  25
  2.2 实验仪器以及试剂  25-26
    2.2.1 实验仪器  25
    2.2.2 实验试剂  25-26
  2.3 负载型 Ni-B/AM 和 Ni-Pt-B/AM 非晶态合金催化剂的制备  26-27
    2.3.1 催化剂载体的制备  26
    2.3.2 催化剂前体Ni2+/AM 的制备  26
    2.3.3 负载型Ni-B/AM 非晶态合金催化剂的制备  26-27
    2.3.4 添加铂时非晶态合金催化剂Ni-Pt-B/AM 的制备  27
    2.3.5 活化  27
  2.4 催化反应性能评价  27-29
    2.4.1 催化剂的装填  27
    2.4.2 实验装置流程  27-28
    2.4.3 原料和产物的分析方法  28-29
  2.5 催化剂的表征测试  29-31
    2.5.1 催化剂比表面积分析（BET）  30
    2.5.2 催化剂的热分析(TG-DTA)  30
    2.5.3 催化剂晶相分析(XRD)  30
    2.5.4 电感藕合等离子原子发射光谱分析（ICP）  30
    2.5.5 扫描电子显微镜(SEM)  30
    2.5.6 程序升温还原（TPR）  30
    2.5.7 X 射线光电子能谱仪（XPS）  30-31
第三章制备条件对非晶态合金 Ni-B/AM 催化剂性能的影响  31-45
  3.1 催化剂表征结果与分析  31-37
    3.1.1 催化剂的XRD 分析  31-33
    3.1.2 催化剂的TPR 分析  33-34
    3.1.3 催化剂的BET 分析  34-35
    3.1.4 催化剂的TG-DTA 分析  35
    3.1.5 催化剂的ICP 分析  35-36
    3.1.6 催化剂的SEM 分析  36-37
  3.2 不同制备条件对催化活性的影响  37-41
    3.2.1 活化温度的影响  37
    3.2.2 镍硼摩尔比的影响  37-38
    3.2.3 不同镍含量的影响  38-39
    3.2.4 Ni-B/AM 非晶态合金催化剂稳定性研究  39-41
  3.3 Ni-B/AM 苯加氢制环己烷反应工艺条件的研究  41-44
    3.3.1 空速的影响  41-42
    3.3.2 氢苯比的影响  42-43
    3.3.3 反应压力的影响  43
    3.3.4 温度的影响  43-44
  3.4 本章小结  44-45
第四章制备条件对非晶态合金 Ni-Pt-B/AM 催化剂性能的影响  45-57
  4.1 催化剂表征结果与分析  45-51
    4.1.1 催化剂的XRD 分析  45-47
    4.1.2 催化剂的BET 分析  47
    4.1.3 催化剂的XPS 分析  47-48
    4.1.4 催化剂的TPR 分析（H2-TPR）  48-49
    4.1.5 催化剂的ICP 分析  49
    4.1.6 催化剂的TG 分析  49-50
    4.1.7 催化剂的SEM 分析  50-51
  4.2 不同制备条件对催化活性的影响  51-54
    4.2.1 碱浓度的影响  51
    4.2.2 铂浓度的影响  51-52
    4.2.3 催化剂抗硫性实验  52-53
    4.2.4 催化剂热稳定性实验  53-54
  4.3 Ni-Pt-B/AM 苯加氢制环己烷反应工艺条件的研究  54-56
    4.3.1 氢苯比的影响  54
    4.3.2 空速的影响  54-55
    4.3.3 反应压力的影响  55-56
    4.3.4 温度的影响  56
  4.4 本章小结  56-57
结论  57-58
参考文献  58-61
发表文章目录  61-62
致谢  62-63
详细摘要  63-69

气相苯加氢非晶态合金催化剂制备及性能研究

内容摘要

全文目录

相似论文