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用于富氢条件下CO优先氧化的纳米Au/MO_x-CeO_2催化剂研究

作　者: 涂云宝
导　师: 孟明
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: 金 优先氧化 复合氧化物 超声处理
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
下　载: 57次
引　用: 1次
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内容摘要


采用共沉淀法制备出介孔CeO2及MOX-CeO2（M=Fe, Mn, Ni, Co）复合氧化物载体,用沉积-沉淀法制备了相应的负载金催化剂Au/MOX-CeO2及Au/CeO2。着重考察了CeO2中添加不同过渡金属元素制成的复合氧化物负载金催化剂与单一CeO2负载金催化剂在结构与催化性能方面的差别,以及超声辅助分散载体对催化剂优先氧化性能的影响。运用N2吸附/脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜和H2程序升温还原等技术对催化剂的结构与形貌进行了表征。BET和XRD结果表明,各负载型纳米Au/MOX-CeO2（M=Fe, Mn, Ni, Co）和Au/CeO2催化剂都具有非常均匀的介孔结构,过渡金属元素的添加使得催化剂的比表面积和孔容增大约一倍,同时CeO2分散更均匀,有利于促进Au与载体的相互作用。XPS结果表明:Au/MOX-CeO2表面的Au主要以金属态存在,以及少量的Au+及Au3+物种。与纯Au结合能相比,发现Au与载体的相互作用调变了金的电子结构,使其结合能显著降低。活性测试结果表明:金晶粒的大小以及金与载体的相互作用,决定了催化剂的活性和选择性。金粒子越小,其和载体的作用越强,结合能越低,催化活性和选择性越好。对于Au/MnOX-CeO2催化剂,超声辅助提高了PROX反应在所需温度下（80120℃）CO的转化率,120oC时,提高了近20%;同时,超声处理大大提高了Au/MnOX-CeO2催化剂上CO转化为CO2的选择性,在80～100oC反应温区,提高幅度约30%。BET结果表明,载体的超声分散增大了催化剂的比表面积和孔容,有利于金晶粒在载体表面和孔内沉积。TEM结果表明,Au粒子颗粒从510nm降为5nm左右。XPS以及TPR结果均表明,Au物种分散度的增加促进了金与载体之间的相互作用。超声处理使催化剂的活性和选择性大幅度提高。

全文目录


中文摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 文献综述  8-28
  1.1 课题研究背景  8-10
  1.2 课题研究现状  10-12
    1.2.1 Pt系贵金属催化剂  10-11
    1.2.2 金催化剂  11-12
  1.3 金的物化性质和催化特性  12
    1.3.1 金的物化性质  12
    1.3.2 金的催化特性  12
  1.4 负载型金催化剂的催化性能  12-17
    1.4.1 CO的低(常)温催化氧化  12-14
    1.4.2 CO的选择性氧化  14
    1.4.3 烃的催化燃烧  14
    1.4.4 水煤气变换反应  14
    1.4.5 CO还原氮氧化合物  14-15
    1.4.6 选择加氢反应  15
    1.4.7 卤代有机化合物的分解  15
    1.4.8 光催化水解产生氢气  15
    1.4.9 葡萄糖的选择性氧化  15-16
    1.4.10 乙炔氢氯化反应  16
    1.4.11 苯乙烯环氧化  16-17
  1.5 金催化剂的影响因素  17-23
    1.5.1 制备方法的影响  17-19
    1.5.2 催化剂载体的影响  19-21
    1.5.3 金粒径尺寸的影响  21-22
    1.5.4 预处理和气氛对金催化剂活性的影响  22-23
    1.5.5 金的价态对催化活性的影响  23
  1.6 催化反应机理(CO优先氧化为例)  23-24
  1.7 金催化剂的失活  24-25
  1.8 介孔材料在催化中的应用  25-26
  1.9 本文的研究思路和工作内容  26-28
    1.9.1 研究思路  26-27
    1.9.2 本文主要工作  27
    1.9.3 本文的创新点  27-28
第二章 实验方法  28-34
  2.1 催化剂组成及制备方法确定  28-29
    2.1.1 催化剂组成的确定  28-29
    2.1.2 催化剂制备方法的确定  29
  2.2 催化剂的制备  29-30
    2.2.1 MO_X-CeO_2载体的制备  29-30
    2.2.2 Au/MO_X-CeO_2的制备  30
  2.3 催化剂的表征  30-31
    2.3.1 比表面积和孔径分布测试  30
    2.3.2 原子吸收光谱(AAS)  30
    2.3.3 X-射线粉末衍射(XRD)  30
    2.3.4 X-射线光电子能谱测试(XPS)  30-31
    2.3.5 场发射透射电子显微镜(HR-TEM)  31
    2.3.6 H_2的程序升温还原(H_2-TPR)  31
  2.4 催化氧化活性评价  31-34
    2.4.1 气源  31
    2.4.2 催化剂活性评价设备参数  31-32
    2.4.3 色谱分析条件  32
    2.4.4 催化剂活性评价装置  32
    2.4.5 催化剂活性评价  32-34
第三章 催化剂结构表征  34-45
  3.1 AAS测试结果表  34-35
  3.2 比表面积和孔径分布结果  35-37
  3.3 XRD结果  37-38
  3.4 HR-TEM 结果  38-40
  3.5 EDX结果  40-41
  3.6 XPS结果  41-43
  3.7 TPR结果  43-45
第四章 负载型纳米金催化剂的活性评价  45-48
  4.1 添加不同元素M(M=Fe,Mn,Ni,Co)对催化性能的影响  45-46
  4.2 超声处理对催化剂活性的影响  46-48
第五章 结论  48-49
参考文献  49-52
发表论文和参加科研情况说明  52-53
致谢  53

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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