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二氧化碳参与的电化学有机合成的研究

作　者: 朱国军
导　师: 袁高清
学　校: 华南理工大学
专　业: 物理化学
关键词: 二氧化碳炔丙醇亚胺电化学合成
分类号: O621.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

本文致力于发展简单有效的电化学方法,以期实现对CO₂的有效转化利用,主要包括两方面的研究。其一为炔丙醇类化合物与CO₂电化学环化反应的研究。发展了一种简单有效的电化学方法合成环状碳酸酯。在无隔膜电解池中,以非贵金属镍为阴极、铜为阳极、以n-Bu4NBr-MeCN为支持电解液、室温、3 MPa CO₂下,恒电流电解,炔丙醇类化合物和二氧化碳可以顺利地发生环化反应,得到相应的环碳酸酯（产率75%⁹3%）。我们考察了影响电化学合成的一些重要因素,如电极材料、支持电解质、底物浓度、电流密度和CO₂压力等,并简要地讨论了电化学反应的可能机理。实验结果表明,电化学在线的Cu⁺与强碱在溶剂乙腈的共同作用下,可以有效地催化该环化反应。其二,我们进一步拓展研究CO₂与亚胺类化合物的电化学羰基化反应,期望在单室电解池中使用牺牲阳极恒电流电解,实现二苯亚胺与CO₂的电羧化反应,得到相应的羧酸化合物。事实上,与设想的结果相比较,所得产物结构稍为不同,生成的是N-溴代苯基甘氨酸。考察了阴极材料、支持电解质等因素对亚胺与二氧化碳电化学羧化反应的影响,发展了由CO₂与亚胺类化合物合成N-溴代苯基甘氨酸有效的电化学途径。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-9
第一章绪论  9-33
  引言  9-10
  1.1 电化学有机合成的发展概况  10-11
  1.2 有机电化学合成的基本原理及其特点  11-13
  1.3 二氧化碳的电化学固定  13-23
    1.3.1 二氧化碳的直接电还原转化  14-16
    1.3.2 二氧化碳与有机化合物的电解加成反应  16-23
  1.4 合成环状碳酸酯的研究现状及进展  23-31
    1.4.1 合成环状碳酸酯的途径  24-25
    1.4.2 炔丙醇与二氧化碳合成环碳酸酯研究  25-31
  1.5 本课题研究的意义与内容  31-33
    1.5.1 研究的意义  31-32
    1.5.2 研究的内容  32-33
第二章由二氧化碳与炔丙醇类化合物电化学合成环状碳酸酯的研究  33-48
  2.1 引言  33-34
  2.2 实验部分  34-36
    2.2.1 试剂  34-35
    2.2.2 仪器  35
    2.2.3 实验步骤  35-36
    2.2.4 实验方法  36
  2.3 结果与讨论  36-47
    2.3.1 电极材料与溶剂的影响  37-38
    2.3.2 电量、底物浓度以及C0_2 压力的影响  38-40
    2.3.3 C0_2 与其它炔丙醇类化合物的环化反应  40-43
    2.3.4 电化学反应机理  43-46
    2.3.5 产物的表征  46-47
  2.4 小结  47-48
第三章二氧化碳与亚胺类化合物的电羧化反应研究  48-59
  3.1 引言  48-49
  3.2 实验部分  49-50
    3.2.1 试剂  49
    3.2.2 仪器  49-50
    3.2.3 实验步骤  50
    3.2.4 实验方法  50
  3.3 产物的表征  50-53
  3.4 结果与讨论  53-58
    3.4.1 电化学反应机理  53-55
    3.4.2 阴极材料对电羧化反应的影响  55-56
    3.4.3 支持电解质对电羧化反应的影响  56-57
    3.4.4 底物结构对电羧化反应的影响  57-58
  3.5 小结  58-59
结论  59-60
参考文献  60-70
攻读博士/硕士学位期间取得的研究成果  70-71
致谢  71-72
附件  72

二氧化碳参与的电化学有机合成的研究

内容摘要

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