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硅和四氯化硅耦合加氢反应制备三氯氢硅的工艺研究

作　者: 康启宇
导　师: 肖文德
学　校: 上海交通大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 太阳能多晶硅 SiCl4 SiHCl3 Gibbs最小自由能 热力学 耦合加氢
分类号: O613.72
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 74次
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内容摘要


妥善处理四氯化硅是提高国内多晶硅生产能力、实现光伏产业可持续发展而必须解决的迫切问题。硅和四氯化硅耦合加氢反应制备三氯氢硅是目前处理SiCl4,实现SiCl4循环再利用的比较有效的方法。本文研究了硅和四氯化硅耦合加氢反应制备三氯氢硅的热力学研究,基于Gibbs最小自由能原理,通过化学平衡产物组成分布的分析,确定了反应体系的主要产物SiHCl3, SiH2Cl2, HCl,并构造了三个相反应的独立反应,讨论了对应的反应热、自由能和平衡常数与温度的关系。计算所采用的温度范围为673～973K,压力为1～20atm,原料配比H2/SiCl4为1～5。结果表明,生成SiHCl3和SiH2Cl2的反应体系随着温度的升高,SiCl4平衡转化率及SiHCl3产率降低;高压和适中的原料配比H2/SiCl4有利于SiCl4转化率及SiHCl3产率的提高。本文还通过实验探究了反应温度、体系压力和H2/SiCl4进料比及反应所用金属催化剂对反应结果的影响。实验所采用的温度范围为673～973K,压力为1～20atm,原料配比H2/SiCl4为1～5。结果表明,生产随着温度升高,SiCl4平衡转化率及SiHCl3产率降低;高压和适中的H2/SiCl4原料配比有利于SiCl4转化率及SiHCl3产率的提高;使用金属铜为催化剂获得的SiCl4转化率和SiHCl3产率最高。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-7
第一章 绪论  7-32
  1.1 立题背景  7-14
    1.1.1 太阳能概述  7-8
    1.1.2 国内外太阳能利用情况  8-9
    1.1.3 太阳能电池发展现状  9-14
  1.2 多晶硅的生产状况及主要工艺  14-26
    1.2.1 多晶硅的重要性及国内外生产厂家  14-17
    1.2.2 多晶硅生产现状  17-20
    1.2.3 多晶硅生产技术现状  20-25
    1.2.4 太阳能级多晶硅制备新工艺发展  25-26
  1.3 四氯化硅的处理  26-30
    1.3.1 生产二氧化硅  27-28
    1.3.2 SiCl_4 氢化法制备SiHCl_3  28-30
  1.4 本论文的研究目的和主要研究内容  30-32
第二章 硅和四氯化硅耦合加氢反应体系热力学分析  32-46
  2.1 复杂化学平衡体系研究概况  32-34
  2.2 计算方法的新发展  34-36
  2.3 计算方法及计算程序  36-39
  2.4 热力学计算结果及讨论  39-45
    2.4.1 硅和四氯化硅耦合加氢反应气相平衡成分图  39-41
    2.4.2 反应体系的△_rH_m~θ-T图、△_rG_m~θ-T图和K_p~θ-T图  41-42
    2.4.3 温度对硅和四氯化硅耦合加氢反应的影响  42-43
    2.4.4 压力对硅和四氯化硅耦合加氢反应的影响  43-44
    2.4.5 H_2/SiCl_4进料比对硅和四氯化硅耦合加氢反应的影响  44-45
  2.5 本章小结  45-46
第三章 硅和四氯化硅耦合加氢反应最优化操作条件  46-53
  3.1 研究目的和研究内容  46
    3.1.1 研究目的  46
    3.1.2 研究内容  46
  3.2 实验方法  46-49
    3.2.1 实验装置图  46-47
    3.2.2 实验药品  47
    3.2.3 实验仪器及设备  47-48
    3.2.4 反应产物的分析方法  48-49
  3.3 实验结果  49-52
    3.3.1 温度对硅和四氯化硅耦合加氢反应的影响  49-51
    3.3.2 压力对硅和四氯化硅耦合加氢反应的影响  51-52
    3.3.3 H_2/SiCl_4 对硅和四氯化硅耦合加氢反应的影响  52
  3.4 本章小结  52-53
第四章 金属催化剂对硅和四氯化硅耦合加氢反应的影响  53-56
  4.1 实验目的  53
  4.2 所用实验药品及实验设备  53
  4.3 金属催化剂的制备  53
  4.4 分析方法  53
  4.5 实验结果与讨论  53-54
  4.6 本章小结  54-56
第五章 结论  56-57
参考文献  57-65
攻读硕士期间发表或录用的论文  65-66
致谢  66-69

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 非金属元素及其化合物 > 第Ⅳ族非金属元素（碳和硅）及其化合物 > 硅Si
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