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含氮芳香杂环化合物傅克酰基化反应的研究

作　者: 杨永会
导　师: 白国义
学　校: 河北大学
专　业: 应用化学
关键词: 分子筛酸改性傅克酰基化反应失活
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

芳香酮类化合物,特别是含有杂原子的芳香酮类化合物,是一类非常重要的精细化工产品,在医药、农药、染料等领域都有着非常广泛的应用,而傅克酰基化反应是制备此类化合物最重要的方法。本文研究了分别以不同的分子筛以及草酸、磷酸、盐酸等酸改性的Hβ分子筛为催化剂,由吡咯和乙酸酐合成乙酰基吡咯的傅克酰基化反应。发现磷酸改性Hβ分子筛的活性最高,并对催化剂用量、反应温度、反应时间等反应条件进行了优化,确定了最佳反应条件:催化剂用量0.4 g,反应温度70℃,反应时间5 h,此时,吡咯的转化率为97.4 %,乙酰基吡咯的总选择性为93.8 %。稳定性实验证明磷酸改性的Hβ分子筛具有良好的稳定性。研究了在超声条件下酸改性分子筛催化剂对吡咯和乙酸酐傅克酰基化反应的影响,发现超声条件下磷酸改性的Hβ分子筛活性最好。并对反应时间、原料摩尔比、反应温度、催化剂用量等反应条件进行优化,从而确定了最佳反应条件,在最佳反应条件下,乙酸酐的转化率为98.8 %,乙酰基吡咯的总选择性为97.0 %。通过BET、SEM、TG、XPS和NH3-TPD等表征发现使用后的催化剂表面由于吸附了反应物或产物会导致催化剂的失活。而通过焙烧处理得到的再生催化剂循环使用6次仍具有和新鲜分子筛催化剂相同的活性。此外,还研究了在微波条件下吲哚与乙酸酐的傅克酰基化反应,通过对催化剂的筛选,发现Hβ分子筛活性最好,通过对反应时间、反应温度等条件的优化确定了最佳反应条件。在最佳反应条件下,吲哚的转化率为86.9 %,3-乙酰基吲哚的选择性为71.5 %。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章绪论  9-13
  1.1 傅克酰基化反应与分子筛催化剂  9-10
  1.2 芳杂环的傅克酰基化反应  10-12
  1.3 本文的研究目的和意义  12-13
第2章实验部分  13-17
  2.1 试剂与仪器  13-14
    2.1.1 原料与试剂  13
    2.1.2 实验仪器与设备  13-14
  2.2 催化剂的制备  14
    2.2.1 酸改性的Hβ分子筛催化剂的制备  14
    2.2.2 超声条件下酸改性的Hβ分子筛催化剂的制备  14
  2.3 催化剂的表征  14-15
    2.3.1 X 射线衍射  14-15
    2.3.2 比表面和孔结构  15
    2.3.3 程序升温脱附  15
    2.3.4 吡啶原位红外  15
    2.3.5 扫描电子显微镜  15
    2.3.6 热重质谱分析  15
    2.3.7 X 射线光电子能谱  15
  2.4 实验操作  15-17
    2.4.1 吡咯和乙酸酐的傅克酰基化反应  15-16
    2.4.2 吲哚和乙酸酐的傅克酰基化反应  16
    2.4.3 气相分析条件  16-17
第3章吡咯的傅克酰基化反应  17-32
  3.1 磷酸改性的Hβ分子筛催化吡咯的傅克酰基化反应  17-21
    3.1.1 催化剂的筛选与表征  17-19
    3.1.2 反应条件的考察  19-21
    3.1.3 P-Hβ分子筛催化剂的稳定性实验  21
  3.2 超声条件下磷酸改性的Hβ分子筛催化吡咯的傅克酰基化反应  21-32
    3.2.1 催化剂的筛选与表征  21-25
    3.2.2 反应条件的考察  25-28
    3.2.3 P-Hβ-US 分子筛催化剂的稳定性  28-32
第4章吲哚的傅克酰基化反应  32-36
  4.1 催化剂的筛选  32-33
  4.2 反应条件的考察  33-36
    4.2.1 反应温度的影响  33-34
    4.2.2 反应时间的影响  34
    4.2.3 催化剂用量的影响  34-35
    4.2.4 摩尔比的影响  35-36
第5章结论  36-37
参考文献  37-41
致谢  41-42
攻读学位期间取得的科研成果  42

含氮芳香杂环化合物傅克酰基化反应的研究

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