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氮氢正离子与甲醛分子反应的理论研究

作　者: 宋健超
导　师: 黄旭日
学　校: 吉林大学
专　业: 物理化学
关键词: 分子反应正离子反应通道过渡态反应势能面土卫六反应机理反应产物分子轨道星际化学中间体络合物 CCSD 量子化学化学反应甲醛电子相关能几何结构能垒内禀反应坐标
分类号: O643.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

近年来,含C、N、O等原子的离子-分子反应已经在大气化学和星际化学中引起了广泛的重视,对这类反应的研究在理论和实验方面都已经取得了一定的成果。本文利用了量子化学计算方法对氮氢正离子和甲醛分子反应的反应机理,进行了理论研究,并由此分析详细的得出了反应过渡态与中间体的几何结构,相对能量,反应势能面以及产物生成过程的信息,最后对可能的反应通道和反应机理进行了讨论。本文的研究结果可以为土卫六大气的氮化学研究提供参考和帮助在B3LYP和CCSD（T）水平下研究了包括二十六个中间体,四十个过渡态以及九组反应产物的NH⁺+CH₂O反应势能面。在M062X和CCSD（T）水平下研究了包括七个中间体,五个过渡态以及六组反应产物的主要反应通道,并且与B3LYP和CCSD（T）水平下的能量进行了比较。同时,在此水平下,准确的阐述了六组反应产物的生成过程,并在理论上预测了目前还未有实验报道的反应通道和机理。

全文目录

论文提要  5-8
第一章前言  8-17
  1.1 引言  8-9
  1.2 量子化学计算方法的发展  9-13
  1.3 本文工作的背景  13-16
  1.4 本文主要进行的研究工作  16-17
第二章理论基础和计算方法  17-32
  2.1 分子轨道理论  18-23
    2.1.1 闭壳层分子的HFR 方程  19-21
    2.1.2 开壳层分子的HFR 方程  21-23
  2.2 有关电子的相关问题  23-28
    2.2.1 电子相关能  23-24
    2.2.2 组态相互作用(CI)  24
    2.2.3 全活化空间自洽场(CASSCF)  24
    2.2.4 偶合簇理论(CC)  24-26
    2.2.5 微扰理论  26-28
  2.3 密度泛函理论(DFT)  28
  2.4 基组的选择  28-29
  2.5 振动频率的计算  29-30
  2.6 内禀反应坐标理论  30-31
  2.7 势能面上临界点的几何性质  31-32
第三章多个水平下的NH~++CH_20 理论研究  32-60
  3.1 引言  32-34
  3.2 计算方法  34
  3.3 NH~+与CH_20 反应体系的计算结果与讨论  34-57
    3.3.1 初始连接物  47-49
    3.3.2 反应路径与分解路径  49-54
    3.3.3 各个反应路径中占决定性步骤的过渡态和能垒  54-57
  3.4 与实验的对比和对NH~++CH_2NH 的预测  57-58
  3.5 本章小结  58-60
参考文献  60-72
论文摘要  72-74
Abstract  74-76
攻读硕士学位期间的论文情况  76-77
致谢  77

氮氢正离子与甲醛分子反应的理论研究

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