学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

异辛醇氧气氧化法合成异辛酸的研究

作　者: 路程
导　师: 赵彬侠
学　校: 西北大学
专　业: 工业催化
关键词: 异辛酸异辛醇氧化氧气
分类号: TQ225.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 78次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

醇在氧气作用下催化氧化合成相应的酸是有机合成中的一个重要反应,在有机合成和精细化工中有着非常广泛的应用。随着近年来环保呼声不断提高,传统的强氧化剂由于其自身的毒性和强腐蚀性,已经不适合时代发展的需要。因此使用清洁,对环境无的O2,H2O2作为氧化剂,开发绿色、温和、高效的催化体系将有机醇氧化成相应的酸,已经成为当前研究的热点。本文采用在涂料,油墨工业中应用广泛的异辛酸为目标产物,一步将异辛醇氧化成异辛酸。氧化剂采用廉价易得的氧气,使用自制的催化剂,通过优化催化剂的制备条件以及对该反应工艺条件的探讨,建立了高效通用、环境友好、高选择性的醇类氧化的方法。以Al2O3为载体,采用浸渍法制备了一系列过渡金属氧化物催化剂,通过异辛醇氧化实验,筛选出活性最好的两种单组分催化剂,ZnO/Al2O3和MgO/Al2O3。考察这两种催化剂的制备条件对于催化剂活性的影响,并通过XRD、BET、SEM等手段对催化剂进行表征。结果表明,焙烧温度800℃,负载量3%的ZnO/Al2O3催化剂具有较高的催化活性,异辛醇转化率42.4％,异辛酸收率18.1%。催化剂高温焙烧产生的尖晶石结构对催化剂活性提高有关键作用。采用溶胶-凝胶法制备了一系列粉末状尖晶石催化剂。重点考察了溶胶-凝胶法制备的ZnFe2O4催化剂的催化活性,以及活性组分配比和焙烧温度对催化剂活性的影响,发现其催化活性较单组分催化剂有所提高。考察了异辛醇氧化反应中催化剂用量、反应温度、反应时间等工艺条件对对催化剂活性的影响,并对反应的机理和动力学进行初步探讨。结果表明,异辛醇催化氧化异辛酸机理为自由基反应机理,其表观活化能为93.4kJ/mol,相比不使用催化剂时的活化能大幅降低。

全文目录

摘要  3-4
Abstract  4-9
第一章综述  9-21
  引言  9-10
  1.1 醇类选择性氧化的意义  10
  1.2 醇类选择性氧化催化剂的研究现状  10-12
    1.2.1 钯催化体系  10-11
    1.2.2 钉催化体系  11
    1.2.3 Cu系列催化剂  11-12
  1.3 异辛酸及其应用领域  12-14
    1.3.1 异辛酸的应用  12-14
    1.3.2 异辛酸的产能和需求  14
  1.4 异辛酸几种合成方法评价  14-18
    1.4.1 异辛酸实验室合成方法  15-17
    1.4.2 异辛酸工业合成方法  17-18
  1.5 本研究的主要内容  18-21
第二章实验装置和方法  21-26
  2.1 实验仪器及药品  21-22
    2.1.1 实验仪器  21
    2.1.2 实验试剂  21-22
  2.2 催化剂的制备方法  22-23
    2.2.1 催化剂制备  22-23
    2.2.2 催化剂载体参数  23
  2.3 催化剂性能评价  23-24
    2.3.1 反应原理  23
    2.3.2 实验装置及方法  23-24
    2.3.3 测试方法  24
  2.4 比表面积和孔结构测试  24
  2.5 X射线衍射  24-25
  2.6 扫描电镜(SEM)  25-26
第三章负载型催化剂催化性能的研究  26-40
  3.1 引言  26
  3.2 单组分催化剂的制备  26
  3.3 单组分催化剂的活性筛选  26-27
  3.4 ZnO/Al_2O_3催化剂催化性能评价  27-33
    3.4.1 Zn负载量对催化剂活性的影响  27-30
    3.4.2 焙烧温度对Zn/Al_2O_3催化剂催化活性的影响  30-33
  3.5 MgO/Al_2O_3催化剂催化性能评价  33-36
    3.5.1 Mg负载量对催化活性的影响  33-35
    3.5.2 不同焙烧温度催化剂的催化性能  35-36
  3.6 多组分负载型催化剂  36-38
    3.6.1 ZnO-MgO/Al_2O_3催化剂  36-37
    3.6.2 掺杂CeO_2的双组分催化剂  37-38
  3.7 小结  38-40
第四章溶胶-凝胶法制备的尖晶石催化剂催化性能的研究  40-46
  4.1 引言  40
  4.2 活性组分的筛选  40-41
  4.3 非化学配比的尖晶石催化剂的催化性能  41-43
  4.4 焙烧温度对尖晶石催化剂催化活性的影响  43-45
  4.5 小结  45-46
第五章异辛醇氧化反应工艺条件的优化  46-50
  5.1 引言  46
  5.2 催化剂投加量对异辛醇催化氧化反应的影响  46-47
  5.3 反应温度对异辛醇催化氧化反应的影响  47-48
  5.4 反应时间对异辛醇氧化生成异辛酸反应的影响  48-49
  5.5 小结  49-50
第六章异辛醇氧化反应机理与反应动力学研究  50-56
  6.1 引言  50
  6.2 异辛醇氧化反应机理的研究  50-52
  6.3 反应动力学的研究  52-56
    6.3.1 研究方法  52-54
    6.3.2 ZnFe_2O_4催化剂催化异辛醇氧化反应动力学分析  54-56
结论与展望  56-59
  结论  56
  展望  56-59
参考文献  59-63
附录  63-67
致谢  67

异辛醇氧气氧化法合成异辛酸的研究

内容摘要

全文目录

相似论文