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活性炭催化还原Fe（Ⅲ）EDTA络合物的研究

作　者: 杨小娟
导　师: 龙湘犁
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工程
关键词: 椰壳活性炭 Fe(Ⅲ)EDTA 催化还原 NO
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

烟气中的NO_x95%左右是NO, NO在纯水和碱性溶液中的溶解度都很低,而Fe（Ⅱ）EDTA在水溶液中可与NO发生络合反应,生成亚硝酰络合物,使NO在溶液中的溶解度大大增加,但是由于在吸收过程中Fe2+EDTA很容易被烟气中的O₂氧化为Fe3+EDTA,而Fe3+EDTA与NO无亲和力,本文中以活性炭为催化剂,SO₃^2-还原的方法对吸收液进行再生。为了研究活性炭对Fe（Ⅲ）EDTA的催化还原机理,首先考察了活性炭对Fe（Ⅲ）EDTA的吸附行为,结果表明：Fe（Ⅲ）EDTA的吸附量随着溶液初始浓度、温度、活性炭量的增加而增加；分别采用拟一级、拟二级动力学方程拟合吸附实验数据,椰壳炭吸附Fe（Ⅲ）EDTA可以用二级动力学模型来描述；计算得出吸附活化能E为14.21kJ/mol。分别采用Langmuir和Freundlich吸附等温线方程来拟合Fe（Ⅲ）EDTA在活性炭上的吸附等温线,结果表明实验范围内活性炭对Fe（Ⅲ）EDTA的吸附可近似用Langmuir和Freundlich吸附等温方程式来描述,但吸附过程由Freundlich吸附等温方程式拟合的相关性更好。活性炭吸附Fe（Ⅲ）EDTA的热力学研究表明：反应的△G为负值,说明该吸附过程是自发进行的;吸附焓变AH为正值,表明该吸附过程是吸热的,升高温度有利于吸附。然后在搅拌床反应器中研究了以SO₃^2-为还原剂,活性炭为催化剂催化还原Fe（Ⅲ）EDTA实验。结果表明：在活性炭催化剂存在下,大大加速了Fe（Ⅲ）EDTA的还原速率；加入活性炭量的多少对催化还原反应有着明显的影响,当活性炭的加入量在16g/L附近时,转化率达到最大值；该催化还原反应受PH值影响明显,最佳PH范围为5.6-7.0,通过对不同初始浓度的Fe（Ⅲ）EDTA和SO-3^2-的试验结果中分析得到,对Fe（Ⅲ）EDTA反应级数为0.6级,催化还原反应的本征活化能为55.63±1.12kJ mol-1。从催化还原反应机理出发,推导出反应的本征动力学方程。在固定床中活性炭催化再生Fe（Ⅲ）EDTA的研究结果表明：Fe（Ⅲ）EDTA的还原速率随Fe（Ⅲ）EDTA浓度和SO₃^2-浓度的增加而增加。Fe（Ⅲ）EDTA的转化率随温度的升高而升高。PH值是影响该催化还原过程的一个重要的因素,在试验研究的范围内,最佳的PH值范围为5.7-7.5。Fe（Ⅲ）EDTA的转化率随液体流速的增加而下降。计算得到的表观活化能为35.23±0.52kJ mol-1。推导出该反应的表观动力学方程。最后在搅拌床反应器中进行吸收-再生耦合联动实验,实验结果表明Fe（Ⅲ）EDTA和SO₃^2-吸收液在活性炭的催化还原作用下,可以长时间维持高的NO脱除效率,为该工艺的工业化发展提供了理论基础。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章引言  10-12
  1.1 课题的研究背景  10
  1.2 本论文的研究工作  10-12
第2章文献综述  12-21
  2.1 NO_x的危害  12
  2.2 NO_x的发展趋势和治理技术  12-13
  2.3 干法烟气脱硝技术  13-14
    2.3.1 选择性催化还原法  13
    2.3.2 选择性非催化还原法  13
    2.3.3 吸附法  13-14
    2.3.4 高能电子活化氧化法  14
  2.4 湿法烟气脱硝技术  14-18
    2.4.1 水吸收法  14
    2.4.2 酸吸收法  14
    2.4.3 碱吸收法  14-15
    2.4.4 氧化吸收法  15
    2.4.5 液相还原吸收法  15
    2.4.6 钴氨络合氧化法  15
    2.4.7 Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收法  15-18
  2.5 活性炭  18-21
    2.5.1 活性炭的孔隙结构  18
    2.5.2 活性炭的表面化学性质  18-19
    2.5.3 活性炭的催化性  19-20
    2.5.4 活性炭表面化学结构的分析表征  20-21
第3章实验方法与数据处理  21-29
  3.1 实验原料与化学试剂  21-22
  3.2 Fe(Ⅲ)EDTA的制备  22
  3.3 反应装置及操作  22-24
    3.3.1 间歇搅拌反应器  22-23
    3.3.2 固定床反应器  23
    3.3.3 搅拌床吸收-再生耦合实验装置  23-24
  3.4 分析测试方法  24-29
    3.4.1 Fe(Ⅱ)浓度的测定方法  24-25
    3.4.2 Fe(Ⅲ)EDTA浓度的测定  25-26
    3.4.3 活性炭表面官能团的Boehm滴定及等电点质量滴定  26
    3.4.4 比表面积和孔径分析  26-27
    3.4.5 气体的检测方法  27-29
第4章活性炭吸附Fe(Ⅲ)EDTA的研究  29-45
  4.1 多相催化作用概念  29
  4.2 吸附的基本概念  29-30
  4.3 Fe(Ⅲ)EDTA在CAC上的吸附行为  30-33
    4.3.1 Fe(Ⅲ)EDTA初始浓度对椰壳活性炭吸附Fe(Ⅲ)EDTA影响  30-31
    4.3.2 温度对椰壳活性炭吸附Fe(Ⅲ)EDTA的影响  31
    4.3.3 椰壳活性炭加入量对其吸附Fe(Ⅲ)EDTA的影响  31-33
    4.3.4 溶液初始PH对其吸附Fe(Ⅲ)EDTA的影响  33
  4.4 椰壳活性炭吸附Fe(Ⅲ)EDTA的吸附动力学、热力学研究  33-44
    4.4.1 吸附动力学  33-40
    4.4.2 吸附等温线  40-42
    4.4.3 吸附热力学  42-44
  4.5 本章小结  44-45
第5章活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA动力学研究  45-58
  5.1 动力学因素对椰壳活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA的影响  45-52
    5.1.1 椰壳活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA外扩散的消除  45-46
    5.1.2 内扩散的消除  46-47
    5.1.3 活性炭加入量对催化还原结果的影响  47-48
    5.1.4 Fe(Ⅲ)EDTA、S0_3~(2-)初始浓度对催化还原结果的影响  48-50
    5.1.5 温度对催化还原结果的影响  50
    5.1.6 溶液初始pH对催化还原的影响  50-52
  5.2 反应动力学方程  52-55
    5.2.1 反应动力学方程建立及模型参数计算  52-55
    5.2.2 模拟值与实验值比较  55
  5.3 反应活化能的计算  55-56
  5.4 Fe(Ⅱ)EDTA溶液吸收-活性炭再生连续实验的研究  56-57
  5.5 本章小结  57-58
第6章固定床反应器中活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA的研究  58-68
  6.1 活性炭催化再生Fe(Ⅲ)EDTA动力学因素影响实验  58-62
    6.1.1 初始溶液浓度对Fe(Ⅲ)EDTA催化还原的影响  58-59
    6.1.2 温度对Fe(Ⅲ)EDTA还原的影响  59-60
    6.1.3 液体流速对Fe(Ⅲ)EDTA还原的影响  60-61
    6.1.4 溶液初始PH值对催化还原的影响  61-62
  6.2 动力学模型的建立  62-63
  6.3 参数的估算  63-66
    6.3.1 表观活化能的计算  64-65
    6.3.2 实验值与模拟值对比  65-66
  6.4 本章小结  66-68
第7章结论  68-70
参考文献  70-74
致谢  74

活性炭催化还原Fe（Ⅲ）EDTA络合物的研究

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