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CO低温催化氧化Pd-Fe催化剂的研究

作　者: 蔡丽莉
导　师: 张志刚
学　校: 华东理工大学
专　业: 工业催化
关键词: Pd-Fe-Ox/Al2O3-R催化剂双金属催化剂制备方法 CO氧化
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

本文以Pd-Fe催化剂为主要研究对象,1采用共沉淀法,优化制备条件后制得的Pd/Fe(OH)x催化剂；2采用共沉淀法,掺杂其他过渡金属,制得Pd-M/Fe(OH)x催化剂；3采用浸渍法和溶胶-凝胶法制备Pd-Fe-Ox/Al2O3催化剂。考察结果显示,载体Fe(OH)x的形成非常重要,它对Pd/Fe(OH)x-R催化剂活性的影响最大。利用共沉淀法掺杂Ce, La, Cu, Mn, Sn,形成Pd-M/Fe(OH)x-R催化剂(M=Ce, La, Cu, Mn, Sn),研究考察了稀土元素Ce,La和过渡元素Cu, Mn, Sn等掺杂之后对CO催化活性的影响。考察结果显示,Ce掺杂后性能最佳。本文使用共浸渍法和柠檬酸溶胶-凝胶法制备的Pd-Fe-Ox/Al2O3催化剂活性差异最大。为此对这两种催化剂进行BET,XRD,H2-TPR, XPS表征,发现制备方法会影响PdO颗粒尺寸,以及Pd与Fe之间的相互作用力,和Pd2+/Pd0不同比值,从而导致了CO催化氧化的不同活性。同时,我们还对sol-gel-Pd-Fe-Ox/Al2O3-R催化剂进行了不同Pd-Fe比的考察。从考察结果中发现,催化剂活性随着Fe含量的增加而增加,但是当Fe含量达到15%时,活性开始下降。通过对这一系列不同Pd-Fe比的sol-gel-Pd-Fe-Ox/Al2O3-R催化剂进行BET,XRD, H2-TPR表征后发现,Fe含量的增加,加强了Pd-Fe之间的相互作用力,增加了PdO的氧化性。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章绪论  9-19
  1.1 负载金催化剂  9-11
    1.1.1 影响催化剂性能的因素  9-11
    1.1.2 反应机理  11
  1.2 负载型Pt催化剂和负载型Pd催化剂  11-15
    1.2.1 负载型Pt催化剂  11-12
    1.2.2 负载型Pd催化剂  12-15
  1.3 非贵金属催化剂  15-17
  1.4 本文主要研究内容和研究思路  17-19
第2章实验部分  19-24
  2.1 实验药品与仪器  19-20
  2.2 催化剂制备  20-22
    2.2.1 共沉淀法  20
    2.2.2 共浸渍法  20-21
    2.2.3 分步浸渍法  21
    2.2.4 沉积-沉淀法  21-22
    2.2.5 柠檬酸溶胶-凝胶法  22
  2.3 催化剂活性评价  22-23
  2.4 催化剂表征  23-24
    2.4.1 比表面积(BET)  23
    2.4.2 X射线粉末衍射(XRD)  23
    2.4.3 程序升温还原(HZ一Temperatrueprogrmamed取duetion)  23
    2.4.4 全谱直读等离子体发射光谱仪(CIP)  23
    2.4.5 扫描电子显微镜一能谱仪(ED)S  23
    2.4.6 X射线光电子能谱分析(XPS)  23-24
第3章 Pd/Fe(OH)x-R催化剂制备条件的优化  24-36
  3.1 Pd/Fe(OH)x催化剂制备条件的优化  24-31
    3.1.1 优化Pd含量  24
    3.1.2 优化Pd-Fe溶液浓度  24-25
    3.1.3 优化pH值  25-26
    3.1.4 优化沉淀温度  26-27
    3.1.5 优化Na_2CO_3浓度  27-28
    3.1.6 考察沉淀剂的影响  28-29
    3.1.7 考察滴加方式的影响  29-30
    3.1.8 考察Fe元素,Pd元素的前驱体的影响  30-31
  3.2 掺杂第二金属元素对Pd/Fe(OH)x-R催化剂的影响  31-32
  3.3 1.3 wt%Pd/Fe(OH)x-R的性能(Pd含量结果来自ICP)  32-34
    3.3.1 空速对催化剂的影响  32-33
    3.3.2 CO浓度的影响  33
    3.3.3 水汽的影响  33-34
  3.3 本章小结  34-36
第4章 Pd-Fe-Ox/Al_2O_3催化剂  36-52
  4.1 助剂的影响  36-37
  4.2 焙烧温度的影响  37-38
  4.3 制备方法的不同对催化剂活性的影响  38-39
  4.4 催化剂的表征  39-44
    4.4.1 BET  39
    4.4.2 XRD  39-40
    4.4.3 H_2-TPR  40-42
    4.4.4 XPS  42-44
  4.5 Fe不同含量对催化剂活性的影响  44-45
  4.6 不同Fe含量催化剂的表征  45-48
    4.6.1 BET  45
    4.6.2 XRD  45-46
    4.6.3 H_2-TPR  46-48
  4.7 sol-gel-1Pd-13.86Fe-Ox/Al_2O_3-R催化剂的性能  48-50
    4.7.1 空速的改变对催化剂影响  48-49
    4.7.2 CO浓度的改变对催化剂影响  49
    4.7.3 水汽浓度的改变对催化剂影响  49-50
  4.8 本章小结  50-52
第5章本文总结  52-53
参考文献  53-59
致谢  59-60
硕士期间发表论文情况  60

CO低温催化氧化Pd-Fe催化剂的研究

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