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两种苯磺隆分子印迹聚合物膜的制备及其性能研究

作　者: 柳絮飞
导　师: 周杰
学　校: 山东农业大学
专　业: 分析化学
关键词: 苯磺隆分子印迹聚合物 N,O-双异丁烯酰乙醇胺分子印迹纳米线膜
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

分子印迹是制备对某一客体分子具有预定选择性的聚合物材料过程,最初起源于Fischer的“锁钥学说”和Pauling的抗体形成学说。利用分子印迹聚合物内所形成的与模板分子相匹配的形状、孔穴大小、识别位点等,对模板分子产生的“识别效应”来实现对模板分子的选择性识别。分子印迹聚合物不仅具有类似酶和抗体的特定的识别能力,而且还具有独特的化学和物理稳定性、长的使用寿命和简单的制备方法等优点,因此,它已获得广泛的应用,包括色谱固定相、模拟酶催化、固相萃取、药物传递和传感技术等。分子印迹膜结合了分子印迹技术和膜分离技术的优点,具有操作简便,耗能少,反应时间短,干净无污染等特点,同生物膜相比,具有很高的稳定性和机械强度,对目标分子具有高的渗透选择性和识别能力。农药残留危害已越来越引起了人们的重视,“十一五”开局的2006年,国家863计划将分子印迹技术在农药检测领域的应用作为重点技术进行支持,当前研究和加快农药快速检测方法的建立对于食品安全迫切需要也是世界各国政府和人民的共同愿望。本文合成了N,O-双异丁烯酰乙醇胺作交联功能单体,利用分光光度法研究了甲醇中N,O-双异丁烯酰乙醇胺和苯磺隆的结合机理,基于此,制备合成了以苯磺隆为模板分子的分子印迹膜,我们用扫描电镜观测了所制得分子印迹膜和非分子印迹膜的表面形态。我们还测定了分子印迹膜的印迹因子,并通过单分子渗透实验和多分子竞争扩散实验检验了分子印迹膜对苯磺隆、噻吩磺隆和氯嘧磺隆的选择渗透性,实验结果表明,制备的分子印迹膜对模板分子苯磺隆具有高选择性。通过表面引发的原子转移自由基聚合作用,合成了分子印迹纳米线膜,用扫描电镜观测了所制得分子印迹纳米线膜和非分子印迹膜的表面形态。绘制了分子印迹纳米线膜对模板分子的吸附等温线,用Scatchard图验证了分子印迹纳米线膜对苯磺隆的结合特性。通过单分子渗透实验和多分子竞争扩散实验检验了分子印迹膜对苯磺隆、噻吩磺隆、氯嘧磺隆和氯对溴的选择渗透性,实验结果表明,制备的分子印迹膜对模板分子苯磺隆具有高选择性。在制备分子印迹膜的过程中,省去了额外功能单体的加入和功能单体、交联剂和模板配比的优化,大大简化了理想分子印迹聚合物的制备手续,与传统的功能单体相比对模板分子具有更明显的选择性。这种识别特性有望实现建立残留快速检测的传感技术,对于建立农药残留的快速检测方法具有一定的指导意义。

全文目录

符号说明  5-7
目录  7-10
中文摘要  10-12
ABSTRACT  12-14
第1章分子印迹技术原理及其研究进展  14-32
  1.1 引言  14
  1.2 分子印迹基本原理  14-16
    1.2.1 共价键法  15
    1.2.2 非共价键法  15-16
    1.2.3 共价作用与非共价作用结合  16
  1.3 分子印迹聚合物的制备  16-26
    1.3.1 反应条件的选择  16-18
    1.3.2 传统的印迹聚合方法  18-22
      1.3.2.1 本体聚合  18-19
      1.3.2.2 原位聚合  19
      1.3.2.3 沉淀聚合法  19
      1.3.2.4 悬浮聚合  19-20
      1.3.2.5 溶胀聚合  20
      1.3.2.6 表面印迹法  20
      1.3.2.7 分子印迹膜技术  20-22
    1.3.3 现代分子印迹方法  22-26
      1.3.3.1 计算组合优化方法  22
      1.3.3.2 抗原决定基法  22-23
      1.3.3.3 壳聚糖分子印迹技术  23-24
      1.3.3.4 分子印迹聚合物材料纳米结构的合成  24
      1.3.3.5 分子印迹膜新技术  24-26
  1.4 分子印迹技术的应用  26-30
    1.4.1 在食品安全领域的应用  26-27
    1.4.2 分子印迹在医药领域的应用  27
    1.4.3 分子印迹在分离富集金属离子方面的应用  27-28
    1.4.4 在残留分析中的应用  28-30
  1.5 本研究的意义  30-32
第2章交联功能单体N,O-双异丁烯酰乙醇胺的合成及其在苯磺隆分子印迹膜中的应用  32-44
  2.1 引言  32-33
  2.2 化学材料与方法  33-37
    2.2.1 化学试剂和仪器  33-34
    2.2.2 N,O-双异丁烯酰基乙醇胺（NOBE）的合成  34
    2.2.3 紫外光谱的测定  34
    2.2.4 TBM 分子印迹膜(P_(TBM))的制备  34-35
    2.2.5 P_(TBM) 和P_(NON) 的表面的扫描电子显微镜(SEM)分析  35
    2.2.6 液相色谱法测定TBM 及其类似物  35
    2.2.7 膜渗透选择性测定的实验方法  35-36
      2.2.7.1 单一底物的渗透选择性  35-36
      2.2.7.2 混合底物的竞争渗透选择性  36
    2.2.8 印迹因子的测定  36-37
  2.3 结果与讨论  37-43
    2.3.1 模板分子与功能单体的相互作用  37-39
    2.3.2 膜表面形态的表征和研究  39-40
    2.3.3 聚合物膜的印迹效应  40-41
    2.3.4 聚合物膜的渗透选择性  41-43
      2.3.4.1 分子印迹膜的渗透选择透性  41-42
      2.3.4.2 分子印迹膜分离能力的评价  42-43
  2.4 结论  43-44
第3章苯磺隆分子印迹纳米线膜的制备及其性能研究  44-54
  3.1 引言  44
  3.2 化学材料与方法  44-47
    3.2.1 化学试剂和仪器  44-45
    3.2.2 实验方法  45-47
      3.2.2.1 N,O-双异丁烯酰基乙醇胺(NOBE)的合成  45
      3.2.2.2 原子转移自由基聚合(ATRP)处理AAO 膜表面  45
      3.2.2.3 苯磺隆分子印迹纳米线膜(P_(TWM))的制备  45-46
      3.2.2.4 P_(TWM) 和P_(RM) 的表面的扫描电子显微镜(SEM)分析  46
      3.2.2.5 P_(TWM) 的结合特性试验  46
      3.2.2.6 膜渗透选择性测定的实验方法  46-47
        3.2.2.6.1 单一底物的渗透选择性  46-47
        3.2.2.6.2 混合底物的竞争性渗透选择性  47
  3.3 结果和讨论  47-53
    3.3.1 P_(TWM) 的制备  47-48
    3.3.2 膜表面形态的表征和研究  48
    3.3.3 P_(TWM) 的结合特性  48-50
    3.3.4 P_(TWM) 的渗透选择性  50-53
      3.3.4.1 P_(TWM) 渗透单一底物的选择性  50-52
      3.3.4.2 P_(TWM) 分离能力的评价  52-53
  3.4 结论  53-54
参考文献  54-64
致谢  64-65
攻读学位期间完成论文情况  65

两种苯磺隆分子印迹聚合物膜的制备及其性能研究

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