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介孔ZSM-5分子筛的合成、表征及其催化加氢性能评价

作　者: 奚云荣
导　师: 赵瑞玉；刘晨光
学　校: 中国石油大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 介孔ZSM-5分子筛 碳黑颗粒 硬模板 加氢脱硫 加氢脱氮
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


本文采用纳米碳黑颗粒作为硬模板,在水蒸气气氛下合成了介孔ZSM-5分子筛,使用所合成的介孔ZSM-5分子筛与氧化铝机械混合制备复合载体,担载金属组分制备NiMo/复合载体催化剂,并对其加氢脱硫和加氢脱氮活性进行了评价。论文系统考察了分子筛合成过程中纳米碳黑颗粒和乙醇的加入比例、晶化时间、焙烧温度对介孔ZSM-5分子筛结构及性质的影响,并得出适宜的合成条件。采用XRD、BET、Py-IR、SEM、TEM、EDAX、AAS等手段对所合成的介孔分子筛进行表征。结果表明,通过选择不同粒径的碳黑颗粒及改变加入碳黑颗粒的比例,可以调控介孔ZSM-5分子筛的孔径分布、孔容大小及孔壁厚度;孔容较小的介孔分子筛具有较高的结晶度、较强的酸性及较好的热稳定性和水热稳定性。论文采用XRD、BET、Py-IR、NH3-TPD、HRTEM等手段对载体和催化剂进行表征。表征结果显示,与氧化铝为载体的催化剂相比,引入介孔ZSM-5分子筛使催化剂的介孔孔容和孔径有所增大,B酸中心增多,催化剂表面单层MoS2晶片的数量减小,MoS2晶片的平均堆垛层数增加。分别以DBT和喹啉为模型化合物,利用高压微型反应器对催化剂的加氢脱硫和加氢脱氮进行了活性评价。与氧化铝为载体的催化剂相比,介孔分子筛-氧化铝复合载体催化剂中具有较强的酸性,促进了C-S、C-N键的断裂,提高了催化剂氢解脱硫和脱氮的能力。同时,介孔分子筛的加入,减弱了载体与活性组分间的相互作用,使MoS2晶片的堆垛层数增加,加氢活性位数量增多,催化剂的加氢活性增强。与微孔分子筛-氧化铝复合载体催化剂相比,介孔分子筛-氧化铝复合载体催化剂具有孔道优势,较大的孔容和孔径降低了大分子的扩散阻力,避免副反应的发生。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-10
第一章 绪论  10-24
  1.1 选题背景及意义  10-12
  1.2 加氢精制催化剂载体的研究现状  12-16
    1.2.1 活性氧化铝载体的制备和改性  12-13
    1.2.2 复合载体的研究  13-15
    1.2.3 新载体的应用  15-16
  1.3 微孔-介孔复合结构分子筛的研究进展  16-23
    1.3.1 原位合成法  17-20
    1.3.2 后合成法  20-22
    1.3.3 纳米组装法  22-23
  1.4 本文的研究思路与主要内容  23-24
第二章 实验部分  24-30
  2.1 实验试剂与仪器  24-25
  2.2 实验内容  25-27
    2.2.1 常规ZSM-5 分子筛的合成  25-26
    2.2.2 介孔ZSM-5 分子筛的合成  26
    2.2.3 复合载体的制备  26-27
    2.2.4 NiMo/复合载体催化剂的制备  27
  2.3 表征手段  27-28
    2.3.1 X 射线衍射  27
    2.3.2 比表面积及孔结构表征  27
    2.3.3 表面酸类型表征  27-28
    2.3.4 酸量与酸强度表征  28
    2.3.5 原子吸收光谱  28
    2.3.6 透射电子显微镜  28
    2.3.7 扫描电子显微镜  28
    2.3.8 气相色谱  28
  2.4 催化性能评价  28-30
第三章 介孔ZSM-5 分子筛的合成与表征  30-50
  3.1 前言  30
  3.2 常规ZSM-5 分子筛的合成  30-32
    3.2.1 实验部分  30
    3.2.2 晶化时间的影响  30-32
  3.3 介孔ZSM-5 分子筛的合成  32-41
    3.3.1 实验部分  32
    3.3.2 碳黑加入量的影响  32-35
    3.3.3 乙醇加入量的影响  35-36
    3.3.4 晶化时间的影响  36-39
    3.3.5 焙烧温度的影响  39-41
  3.4 介孔ZSM-5 分子筛的表征  41-49
    3.4.1 XRD 表征  41-42
    3.4.2 骨架硅铝比分析  42-43
    3.4.3 TEM 表征  43-44
    3.4.4 SEM 表征  44-45
    3.4.5 表面酸性表征  45-49
  3.5 小结  49-50
第四章 NiMo/复合载体催化剂的制备、表征与催化加氢性能评价  50-65
  4.1 前言  50
  4.2 催化剂载体的制备与表征  50-52
    4.2.1 载体的制备  50
    4.2.2 XRD 表征  50-51
    4.2.3 表面酸性表征  51-52
  4.3 催化剂的制备与表征  52-63
    4.3.1 催化剂的制备  52
    4.3.2 XRD 表征  52
    4.3.3 BET 表征  52-54
    4.3.4 催化剂表面酸性表征  54-55
    4.3.5 催化剂HRTEM 表征  55-57
    4.3.6 催化剂的HDS 活性评价  57-61
    4.3.7 催化剂的HDN 活性评价  61-63
  4.4 小结  63-65
结论  65-66
参考文献  66-73
致谢  73

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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