学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

CO_2与稠环芳烃的电化学羰基化反应研究

作　者: 李留关
导　师: 袁高清
学　校: 华南理工大学
专　业: 物理化学
关键词: 二氧化碳稠环芳烃电合成 Ni电极
分类号: O621.25
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 22次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

本文以CO₂和稠环芳烃化合物为原料电化学合成了具有立体选择性芳基二元羧酸。室温下,在单室电解池中以镍为阴极、铝为牺牲阳极,n-Bu4NBr-DMF为支持电解质,恒电流电解二氧化碳（4 MPa）与稠环芳烃化合物（萘、甲基萘、蒽、菲和1H-茚）,可以得到相应具有立体选择性的芳基二元羧酸产物（产率62%⁹0%）。我们对影响目标产物产率的主要因素（阴极材料,支持电解质、电量、电流密度、温度和二氧化碳压力）进行了详细的考察。实验结果显示,在所考察的阴极材料（Ni,Pt,Ag,Cu和Zn）当中,Ni和Pt表现出良好的催化活性;在电羰基化反应过程中,Ni和Pt既作为阴极材料又扮演着催化剂的角色。然而以Ag, Cu和Zn作阴极材料只得到低产率或没有发现二元羧酸产物,同时发现有碳酸盐生成。另外,支持电解质、电量、电流密度、温度和二氧化碳压力等因素对目标产物也有一定的影响。我们尝试展开CO₂与稠环芳烃化合物电羰基化反应机理的研究,此方面研究相关文献的报道尚少。我们利用循环伏安法对COB2B与萘的电羰基化反应机理进行了研究,考察了不同阴极材料对电羰基化反应机理的影响。本文还根据电合成和循环伏安实验的结果,对电羰基化反应的机理进行了讨论,并提出了可能的反应机理。

全文目录

摘要  6-7
Abstract  7-10
第一章绪论  10-34
  1.1 有机电化学合成方法简介  10-14
    1.1.1 电化学的发展概况  10-11
    1.1.2 有机电合成的发展简况  11-12
    1.1.3 有机电合成的基本原理及其特点  12-14
  1.2 二氧化碳的电化学转化利用的研究进展  14-31
    1.2.1 引言  14
    1.2.2 二氧化碳的直接电还原转化  14-16
    1.2.3 二氧化碳与有机物的电还原转化  16-31
  1.3 本课题研究的意义  31-32
  1.4 本课题研究的内容  32-34
第二章以镍作阴极材料二氧化碳与稠环芳烃化合物电羧化反应合成芳基二元羧酸的研究  34-46
  2.1 引言  34-35
  2.2 实验部分  35-41
    2.2.1 试剂  35-36
    2.2.2 仪器  36
    2.2.3 实验步骤  36-37
    2.2.4 产物的表征  37-41
  2.3 结果与讨论  41-45
    2.3.1 阴极材料对目标产物产率的影响  41-42
    2.3.2 导电盐、电量、电流密度、温度以及CO_2压力的影响  42-43
    2.3.3 CO_2与其它稠环芳香烃化合物的电羧化反应  43-45
  2.4 小结  45-46
第三章二氧化碳和稠环芳烃化合物电羰基化反应机理的研究  46-51
  3.1 引言  46
  3.2 电极材料对羰基化反应机理的影响  46-48
  3.3 二氧化碳与萘电羰基化反应机理的研究  48-50
  3.4 小结  50-51
结论  51-52
参考文献  52-62
附录  62-73
攻读硕士学位期间取得的研究成果  73-74
致谢  74

CO_2与稠环芳烃的电化学羰基化反应研究

内容摘要

全文目录

相似论文