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高温丙烯中氢的选择性催化氧化的研究

作　者: 刘瑞丹
导　师: 李平
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工程
关键词: 丙烯 丙烷 氢选择性氧化 催化剂
分类号: TQ221.212
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 42次
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内容摘要


丙烯作为一种大宗化学品,近年来其需求量一直不断增长,供需矛盾日益突出。因此,以丙烷为原料脱氢制备丙烯的技术工艺一直是学术界和相关工业领域研究的热点。本课题以丙烷脱氢制丙烯-氢选择性氧化这一耦合新工艺为研究背景,重点研究其中的高温氢选择性氧化工艺及其催化剂的制备与性能。利用等量浸渍法制备了负载型Pt基催化剂,考查了不同载体、金属负载量以及助剂对催化性能的影响,并对工艺条件进行了初步考察。研究发现,载体上的酸中心会引起丙烯转化和结焦,造成丙烯损失以及催化剂失活,所以,与酸性γ-Al2O3相比,惰性的α-Al2O3载体更有利于提高Pt基催化剂对高温丙烯中氢氧化的选择性和稳定性。研究还发现,Pt金属粒径有一适宜值,金属负载量多少对其粒径有影响,进而导致催化剂活性差异。在Pt催化剂中添加助剂Sn和Li有助于抑制丙烯转化,因而能提高氢氧化的选择性。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章 前言  9-11
第2章 文献综述  11-23
  2.1 丙烯的产需分析和生产工艺的技术进展  11-13
    2.1.1 丙烯市场的产需情况  11-12
    2.1.2 丙烯生产方法及工艺技术的介绍  12-13
  2.2 丙烷脱氢-氢氧化制备丙烯的技术基础  13-14
    2.2.1 丙烷脱氢反应的热力学平衡分析  13
    2.2.2 丙烷脱氢反应的影响因素  13
    2.2.3 丙烷氧化脱氢反应  13-14
    2.2.4 丙烷脱氢-氢氧化反应  14
  2.3 丙烷脱氢-氢氧化工艺及其催化剂设计  14-17
    2.3.1 丙烷脱氢-氢氧化工艺技术基础  14-16
    2.3.2 丙烷脱氢-氢氧化催化剂  16-17
  2.4 负载型贵金属氢氧化催化剂研究的进展  17-20
    2.4.1 负载型Pt催化剂  17-18
    2.4.2 负载型Pt-Sn催化剂  18-19
    2.4.3 助剂对于负载型Pt-Sn催化剂性能的影响  19-20
  2.5 负载型贵金属氢氧化催化剂的载体  20-21
  2.6 负载型贵金属氢氧化催化剂失活原因分析  21
  2.7 其他类型的催化剂  21-22
  2.8 提高催化剂热稳定性的方法  22
  2.9 本论文的选题及工作概要  22-23
第3章 实验部分  23-29
  3.1 前言  23
  3.2 催化剂的制备  23-26
    3.2.1 原料和试剂  23-24
    3.2.2 载体的制备方法  24
    3.2.3 载体吸水率的测定  24
    3.2.4 催化剂的制备  24-26
  3.3 催化剂性能考评  26-27
    3.3.1 反应实验装置及分析计算方法说明  26-27
    3.3.2 催化剂考评流程  27
  3.4 催化剂表征  27-29
    3.4.1 催化剂的比表面积和孔径  27
    3.4.2 载体酸碱性  27-28
    3.4.3 催化剂的晶粒与形貌  28
    3.4.4 催化剂的积碳量  28
    3.4.5 金属颗粒的分散度  28
    3.4.6 催化剂的还原性  28-29
第4章 结果与讨论  29-62
  4.1 空白以及对照实验  29-33
    4.1.1 空管反应  29-30
    4.1.2 填料对照实验  30-32
    4.1.3 载体对照实验  32-33
  4.2 Pt单金属负载催化剂的性能研究  33-48
    4.2.1 载体的影响  33-39
    4.2.2 Pt负载量的影响  39-41
    4.2.3 催化剂H_2-TPR研究  41-43
    4.2.4 催化剂分散度研究  43-44
    4.2.5 催化剂TEM研究  44-48
  4.3 Pt-Sn-Li三金属负载催化剂的性能研究  48-59
    4.3.1 Pt含量的影响  48-50
    4.3.2 Sn含量的影响  50-52
    4.3.3 Li含量的影响  52-53
    4.3.4 Pt-Sn-Li催化剂的反应性能  53-56
    4.3.5 Pt-Sn-Li催化剂的反应稳定性  56-59
  4.4 工艺条件的考察  59-62
    4.4.1 前言  59
    4.4.2 反应温度的影响  59-60
    4.4.3 氧气进料量的影响  60-61
    4.4.4 氢烃比变化的影响  61-62
第5章 总结与展望  62-64
参考文献  64-68
致谢  68

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物（无环化合物）的生产 > 脂肪族烃 > 不饱和脂烃 > 单烯烃 > 丙烯
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