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碳化硅的形貌控制及其催化应用研究

作　者: 原恩临
导　师: 李永生；刘志成
学　校: 华东理工大学
专　业: 材料工程
关键词: SiC 高比表面积 形貌控制 干重整 合成气
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


碳化硅（SiC）具有优异的物理、化学及电学等性能,因而在机械制造、工业催化、半导体器件等领域有着巨大的应用价值。合成SiC的方法众多,其结构及形貌也各异。本论文运用碳热还原反应,通过调控烧成制度合成了比表面积超过100m2g-1的SiC；通过调控催化剂的加入量合成了蜂窝状、纳米线、纳米棒、片状、微球等不同形貌和大小的SiC；利用SiC做催化剂载体,负载金属Ni后应用于CH4-SiO2干重整反应,表现出较高的催化效率,并且提高了催化剂的抗积碳能力。通过X射线衍射（XRD）、氮气物理吸附-脱附、能量弥散X射线谱（EDS）、X射线能谱（XPS）、场发射扫描电镜（FE-SEM）及透射电镜（TEM）等手段对所制的的产品进行了表征。通过利用正交试验方法对高比表面积SiC的合成进行系统研究,得到最佳制备条件：采用碳热还原反应,将SiO2/C复合材料在1300℃下焙烧1-3h,得到的SiC的比表面积超过130m2g-1。SiC形貌的调控是以CeO2作为催化剂的条件下进行。通过综合研究催化剂的加入量、反应温度及反应时间等条件对SiC形貌的影响,合成了具有不同形貌和结构的SiC,总结了合成条件影响SiC形貌的规律。并初步探索了利用碳热还原法合成SiC纳米线的生长机理。将Ni, CeO2负载到所制备的SiC微球上,制得Ni/CeO2/SiC催化剂,进行催化CH4-CO2制合成气反应研究,结果表明：800℃下,催化剂表现出良好的催化性能,CH4和CO2最高转化率达到90%,H2和CO选择性达到100%；在加入适量CeO2作助催化剂时,催化剂的抗积碳能力得到显著提升,随着助催化剂的加入量继续增加,催化剂的抗积碳能力继续提升,但催化效率却有明显下降。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-9
引言  9-11
第1章 文献综述  11-25
  1.1 碳化硅概述  11-13
    1.1.1 碳化硅的结构  11-12
    1.1.2 碳化硅的性质及其应用  12-13
  1.2 碳化硅的合成方法  13-18
    1.2.1 高比表面积碳化硅概述  13-15
    1.2.2 碳化硅纳米线概述  15-18
  1.3 甲烷干重整制合成气概述  18-23
    1.3.1 合成气制备简介  18-19
    1.3.2 DRM反应机理  19-21
    1.3.3 DRM反应催化剂的发展  21-23
  1.4 论文的选题依据与主要内容  23-25
第2章 高比表面积碳化硅的制备研究  25-34
  2.1 引言  25
  2.2 材料合成与表征  25-26
    2.2.1 实验试剂  25
    2.2.2 材料合成方法  25-26
    2.2.3 样品的表征  26
  2.3 结果讨论  26-33
    2.3.1 氧化硅多孔材料的制备  26-28
    2.3.2 碳化硅的制备  28-33
  2.4 结论  33-34
第3章 碳化硅形貌调控的研究  34-50
  3.1 引言  34
  3.2 材料合成与表征  34-35
    3.2.1 实验试剂  34
    3.2.2 制备方法  34-35
    3.2.3 表征方法  35
  3.3 结果和讨论  35-48
    3.3.1 高含量催化剂得到的碳化硅  35-40
    3.3.2 较低含量催化剂得到的碳化硅  40-43
    3.3.3 碳化硅纳米线纳米线  43-47
    3.3.4 碳化硅纳米线生长机理  47-48
  3.4 小结  48-50
第4章 催化剂Ni/CeO_2/SiC的制备及对甲烷干重整反应催化性能的研究  50-59
  4.1 引言  50
  4.2 材料合成与表征  50-52
    4.2.1 实验试剂  50-51
    4.2.2 催化剂的制备  51
    4.2.3 催化剂的表征  51
    4.2.4 甲烷干重整反应  51-52
  4.3 结果与讨论  52-58
    4.3.1 催化剂的组分分析  52-53
    4.3.2 催化剂的XRD表征  53
    4.3.3 催化剂的XPS表征  53-54
    4.3.4 催化性能研究  54-56
    4.3.5 催化反应后催化剂的性能表征  56-58
  4.4 总结  58-59
第5章 总结与展望  59-61
参考文献  61-69
致谢  69-70
在读期间发表或待发表的论文  70

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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