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水分子三聚体的ab initio和ABEEM/MM方法研究及配体和受体间的结合自由能计算方法的评述

作　者: 刘慧波
导　师: 杨忠志
学　校: 辽宁师范大学
专　业: 原子与分子物理
关键词: 从头计算方法 ABEEM/MM方法水分子三聚体结合自由能
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

本论文的工作主要分为两大部分:一、利用ab initio方法和ABEEM/MM浮动电荷力场方法研究了水分子三聚体几何构型和性质;二、评述了配体和受体间的结合自由能的计算方法,及介绍了计算结合自由能过程中长期存在问题与挑战。水分子团簇的研究已经成为当今科研的前沿热点之一,特别是针对小的水分子团簇的研究对理解水溶液的性质具有非常重要的作用。水分子三聚体是精确建立分子间势能面(PESs)三体作用的原型之一,也是从水分子二聚体向较大水分子团簇进行研究迈出的第一步。在以往的研究中,通常都是关于水分子三聚体最稳定构型的研究,对于势能面上的其他稳定结构的研究较少。本文应用高水平的ab initio方法、ABEEM/MM模型研究了三聚体水分子势能面上的八种稳定结构,并进一步应用以上方法计算得到了三聚体水分子八种低能结构的各种性质,包括几何构型、相互作用能、简谐振动频率、ABEEM电荷分布等。为了比较分析,进而又利用2种固定电荷力场及AMOEBA浮动电荷力场方法计算了水分子三聚体的相互作用能。通过比较分析,ABEEMM/MM模型优化出来的8种低能结构与高水平的ab initio方法具有很好的一致性。以上结果为验证ABEEM/MM模型的合理性、参数的正确性和可转移性提供了可靠的依据,同时也为进一步认识中等大小的,乃至更大的水分子团簇奠定了坚实基础。精确地预测配体和受体间的结合自由能是计算化学中最重要的问题之一。本文首先从两个角度出发(即:未知受体三维结构和已知三维受体结构),评述了计算配体和受体间结合自由能的各种方法,以及各种方法的优缺点;其次,介绍了计算结合自由能过程中长期存在问题与挑战,包括势能函数模型和溶剂化模型的合理建立,配体与受体结合过程中平动熵、转动熵、构型熵变化的精确计算;最后,非常简要地介绍了我们应用ABEEM/MM力场结合GBSA和LIECE方法进行结合自由能计算的初步尝试及取得的进展。

全文目录

中文摘要  3-4
英文摘要  4-7
第一章引言  7-9
第二章基础理论和计算方法  9-27
  2.1 Ab initio理论  9-17
    2.1.1 分子轨道理论  9-11
    2.1.2 电子相关问题  11-17
      2.1.2.1 物理图象  11-12
      2.1.2.2 电子相关能  12
      2.1.2.3 组态相互作用(Configuration interaction,CI)  12-14
      2.1.2.4 耦合簇方法(Coupled-cluster,CC)  14-15
      2.1.2.5 微扰理论方法  15-17
  2.2 分子力学  17-27
    2.2.1 分子力学简介  17-18
    2.2.2 ABEEM/MM理论  18-27
      2.2.2.1 原子-键电负性均衡方法(ABEEM)  18-23
      2.2.2.2 ABEEM模型应用于水分子体系(ABEEM-7P水模型)  23-25
      2.2.2.3 原子-键电负性均衡方法融合进分子力场(ABEEM/MM)  25-27
第三章水分子三聚体间相互作用的研究  27-50
  3.1 水分子三聚体间相互作用的从头计算研究  27-38
    3.1.1 引言  27
    3.1.2 计算方法  27
    3.1.3 结果与讨论  27-38
      3.1.3.1 水分子三聚体的平衡构型及其性质  27-35
      3.1.3.2 水分子三聚体的稳定结构及其性质  35-38
  3.2 水分子三聚体八种低能结构的ABEEM/MM方法研究  38-50
    3.2.1 引言  38
    3.2.2 计算方法与几何构型  38-50
      3.2.2.1 计算方法  38-39
      3.2.2.2 水分子三聚体的平衡结构及其性质  39-42
        3.2.2.2.1 ABEEM/MM力场的平衡几何结构  39-40
        3.2.2.2.2 ABEEM电荷分布  40-41
        3.2.2.2.3 相互作用能  41-42
      3.2.2.3 水分子三聚体的八种低能结构及其性质  42-50
        3.2.2.3.1 ABEEM/MM几何构型  42-46
        3.2.2.3.2 相互作用能比较  46-50
第四章配体和受体间的结合自由能的计算方法  50-63
  4.1 引言  50
  4.2 各种自由能方法的简介  50-56
    4.2.1 定量结构活性关系(OSAR)方法  50-53
    4.2.2 已知受体三维结构的方法介绍  53-56
      4.2.2.1 自由能微扰(FEP)和热力学积分(TI)方法  53-54
      4.2.2.2 基于经验方程自由能预测方法  54-55
      4.2.2.3 M2方法  55-56
  4.3 计算结合自由能存在的挑战  56-61
    4.3.1 势能函数  56-57
    4.3.2 溶剂化模型  57-58
    4.3.3 熵损  58-61
      4.3.3.1 平动与转动熵损  58-59
      4.3.3.2 构型熵损  59-61
  4.4 近期工作与展望  61-63
第五章结论与展望  63-64
参考文献  64-72
致谢  72-73

水分子三聚体的ab initio和ABEEM/MM方法研究及配体和受体间的结合自由能计算方法的评述

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