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富氧含硫含水条件下三种贵金属催化同时去除碳颗粒和NO_x

作　者: 吴祖力
导　师: 朱荣淑
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 催化同时去除 富氧 含硫含水 碳颗粒 NO_x Pd Au Ag
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


柴油车尾气对环境和人体健康的危害越来越引人关注，当前学者在催化去除尾气中的碳颗粒和NOx上做出了很多研究成果。但是大多数研究都集中在单一催化碳颗粒燃烧和催化外源还原剂如NH3、H2、烃类和醇类等还原NOx，少数催化碳颗粒还原NOx的研究也因为催化剂抗硫抗水性差而达不到有效去除的目的。而贵金属在抗硫抗水性上的表现优于钙钛矿、碱金属类催化剂，且具有优异的N2选择性。课题组前期就Ru、Ir、Pt和Rh催化同时去除碳颗粒和NOx的活性展开了研究，本课题主要研究Pd、Au和Ag催化同时去除碳颗粒和NOx上的特性。所研究的主要内容包括：（1）考察了富氧和富氧含硫含水两种条件下Pd、Au和Ag催化同时去除碳颗粒和NO的活性，结果表明：三种贵金属催化剂都表现出一定的催化同时去除碳颗粒与NO的活性，其同时去除路径为：NO先与O2作用生成NO2，NO2氧化碳颗粒并同时被还原。（2）考察了煅烧温度、煅烧气氛、负载载体和负载量等制备条件对催化剂活性的影响。结果表明：制备条件对催化剂活性有很大影响，其主要通过影响催化剂比表面积、晶粒尺寸、活性金属价态、金属与载体间的相互作用以及活性原子数等来影响催化剂活性。三种贵金属催化剂最佳的制备条件分别为：Pd催化剂煅烧温度为800℃，煅烧气氛为1.5%H2/N2，负载载体为ZrO2，负载量为5%；Ag催化剂煅烧温度为850℃，煅烧气氛为N2，负载载体为ZrO2，负载量为5%；Au催化剂的煅烧温度为400℃，煅烧气氛为1.5%H2/N2，负载量为1%。（3）考察了硫、水单独存在以及共存时对三种贵金属催化剂活性的影响，结果表明：SO2和H2O的添加，对三种贵金属催化剂的活性有不同程度上的影响，SO2对三种贵金属催化剂催化碳颗粒氧化都有抑制作用，但能促进NO在Pd/ZrO2表面的去除，在SO2浓度为1ppm时，对Pd/ZrO2和Ag/ZrO2促进作用明显。H2O的存在对Pd催化剂的活性表现出一定的促进作用。SO2和H2O共存下的催化活性为含硫、含水条件协同的结果。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-20
  1.1 课题的来源及研究背景  9
    1.1.1 课题的来源  9
    1.1.2 课题的研究背景  9
  1.2 国内外研究现状  9-18
    1.2.1 NO_x的催化转化  10-13
    1.2.2 碳颗粒的捕集与催化氧化  13-16
    1.2.3 催化同时去除碳颗粒和 NO_x  16-18
  1.3 课题研究的目的与意义  18-19
  1.4 本课题主要研究内容  19-20
第2章 实验材料与方法  20-24
  2.1 实验材料及所用仪器设备  20-21
  2.2 实验方法  21-24
    2.2.1 催化剂的制备  21-22
    2.2.2 催化剂活性评价系统  22-24
第3章 三种贵金属催化同时去除的活性  24-29
  3.1 实验  24
    3.1.1 催化剂制备  24
    3.1.2 催化剂的活性评价  24
  3.2 结果与讨论  24-27
    3.2.1 富氧条件下同时去除的路径  24-26
    3.2.2 富氧条件下同时去除的活性  26
    3.2.3 富氧含硫含水条件下同时去除的活性  26-27
  3.3 本章小结  27-29
第4章 制备条件对催化剂活性的影响  29-50
  4.1 实验  29
    4.1.1 催化剂制备  29
    4.1.2 催化剂的活性评价  29
  4.2 结果与讨论  29-49
    4.2.1 煅烧温度的影响  29-35
    4.2.2 煅烧气氛的影响  35-40
    4.2.3 负载载体的影响  40-45
    4.2.4 负载量的影响  45-49
  4.3 本章小结  49-50
第5章 反应气体组分对催化活性的影响  50-58
  5.1 实验  50
    5.1.1 催化剂制备  50
    5.1.2 催化剂活性评价  50
  5.2 结果与讨论  50-57
    5.2.1 SO_2的影响  50-53
    5.2.2 H_2O 的影响  53-56
    5.2.3 SO_2和 H_2O 的联合影响  56-57
  5.3 本章小结  57-58
结论  58-59
参考文献  59-68
攻读硕士学位期间发表的学术论文  68-70
致谢  70

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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