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镁铝水滑石低温吸附脱除硫化氢的研究

作 者: 张骄佼
导 师: 田森林
学 校: 昆明理工大学
专 业: 环境工程
关键词: 硫化氢 水滑石 吸附 等温线 吸附机理
分类号: X701
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
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内容摘要


硫化氢是无色、剧毒的腐蚀性废气,化学性质不稳定,危害动植物和建筑物,破坏生态环境和人体健康,是仅次于氰化物、易致死的剧毒气体。主要来源于工业生产,包括天然气加工和使用、炼油、煤的气化、污水处理、沼气发酵和化工生产等过程。目前,国内外处理H2S废气的方法主要有吸收法,吸附法,氧化法,生物法等,但都存在一些缺点和不足,如脱硫精度不高,活性低,硫容小,不易再生,能耗大周期短等。因而,新材料和新技术的开发利用已成为当务之急。水滑石类化合物是一类应用前景广泛的阴离子型层柱材料,主要包括水滑石及类水滑石。水滑石类化合物具有特殊的结构和物理化学性质,如阴离子可交换性、吸附性能、催化性能等,在催化剂、催化剂载体、污水处理剂、医药载体等众多领域具有广泛的应用,目前也被广泛用于治理环境污染中的废气。水滑石类阴离子型层柱材料不仅具有优良的空隙和比表面特点,而且具有阴离子可交换性,对于酸性气体H2S具有潜在的选择性吸附能力,可作为含H2S废气处理吸附剂和催化剂载体。本文重点研究了镁铝水滑石对H2S的吸附性能和机理。采用过饱和共沉淀法制备吸附剂镁铝水滑石,在常压下利用固定床进行动态吸附实验,使用碘量法测定H2S的进出口浓度,利用穿透曲线对吸附容量进行计算,从而对H2S的吸附性能和机理进行深入研究。主要研究了以下两个方面的内容:(1)考察了20℃、40℃、60℃C和80℃温度条件下H2S在镁铝水滑石上的吸附等温线和吸附热力学。(2)通过研究了吸附剂的制备条件(pH值、晶化温度)、反应温度和H20对H2S吸附性能的影响,筛选出最佳吸附剂。研究结果表明:(1)在相同温度下,吸附容量随着H2S浓度的增大而增大;在相同浓度下,吸附容量随着温度的增加而增大。(2)未改性的镁铝水滑石在无水条件下吸附效率高;最佳反应温度为80℃;合成pH=12,晶化温度为80℃是最优制备条件。(3)在20℃、40℃、60℃和80℃温度条件下,实验所得的吸附平衡数据与Freundlich方程拟合结果较为吻合。H2S于镁铝水滑石上的等量吸附热随着吸附量的增大而减少。低温(20℃和40℃)下,其吸附过程为物理吸附,等量吸附热为22.9292-34.1747kJ/mol;在高温(60℃和80℃)下,其吸附过程为化学吸附所主导,等量吸附热为160.0137-210.9827kJ/mol,高温有利于H2S在镁铝类水滑石上的吸附。(4)通过XRD表征进一步分析了吸附机理,证实了低温下主要是发生物理吸附,吸附剂形貌并未改变;而在高温下,H2S在水滑石表面发生了化学吸附,一部分H2S被氧化为S或S8或二者的混合物;另一部分则吸附进入到水滑石内部氧化为SO42-,这主要是由于水滑石的层间阴离子交换特性所导致的。

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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