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掺铁、镍和钒锰钾矿的表征及性质的研究

作　者: 代小雪
导　师: 刘凡
学　校: 华中农业大学
专　业: 环境工程
关键词: 锰钾矿铁掺杂镍掺杂钒掺杂重金属吸附苯酚催化降解
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

锰钾矿是锰氧化物家族中的重要一员,作为一种2×2隧道构造的锰氧八面体分子筛(OMS-2)材料,锰钾矿比表面积大、活性强、稳定性高,此外还具有多种环境属性(吸附效应、孔道效应、氧化还原效应),在催化剂、吸附剂等方面有重要的应用前景。过渡金属离子掺杂对锰钾矿的结构和晶体化学性质,以及吸附、氧化及光催化特性具有重要的影响。然而,不同过渡金属元素的物理化学性质和晶体场行为存在差异,进入到锰钾矿中引起矿物结构和性质等的改变会有所不同。本文通过常压回流方法合成不同掺杂浓度梯度的铁、镍和钒锰钾矿作为研究材料。采用粉晶X射线衍射(XRD)、Rietveld结构精修、热重分析(TGA)、比表面积和孔径分析仪、场发射扫描电镜(SEM)、红外光谱(IR)、X射线光电子能谱(XPS)等技术表征样品晶体结构、化学组成和微观形貌。并通过铅、锌吸附与苯酚降解研究了这些过渡金属掺杂锰钾矿的吸附和催化特性。取得结果有：1.在常压回流条件下,铁、镍和钒进入到矿物中的程度不同。铁和钒的上限分别为15%和7%,而镍则小于1%。掺杂后锰钾矿的隧道结构没有改变,但掺铁锰钾矿随着铁含量的增加,其结晶度先增强后减弱,颗粒尺寸先增大后减小,并伴有团聚作用。尺寸的变化造成比表面先减小后增大。镍掺杂锰钾矿的形貌与未掺锰钾矿的类似,结晶度变化也不明显。钒掺杂锰钾矿随钒含量的增加,结晶度逐渐减弱,颗粒粒径逐渐减小,比表面积依次增大。掺入的铁、镍和钒分别主要是以+3价、+2价和+5价形式存在于矿物中,通过替代结构中的Mn3+,或置换表面及隧道中的Mn3+/2+,使其氧化度略有升高,掺铁和钒使锰钾矿形貌由针状变为粒状,而掺Ni锰钾矿的形貌变化很小,为针状。2.铁掺杂引起锰钾矿的晶胞参数a、c和晶胞体积的变化,均为先增大后减小。镍和钒掺杂锰钾矿晶胞参数和晶胞体积变化不大。这些过渡金属掺杂均使矿物表面羟基含量增加。3.铁、钒掺杂以后对铅吸附有一定程度的增强,对锌的吸附变化不大。原因与掺杂后导致锰钾矿的晶格缺陷、比表面积、表面羟基含量及高、低能位点变化有关。4.掺铁和掺钒锰钾矿对苯酚的降解率增加明显,掺镍锰钾矿对苯酚降解率变化不明显,原因是前者增大了比表面积、氧化度和表面活性基团,并且增强了宽和强的光吸收谱带。

全文目录

摘要  7-9
Abstract  9-11
1 前言  11-24
  1.1 氧化锰类型  12-15
  1.2 过渡金属离子对氧化锰矿物结构、性质的影响  15-16
  1.3 锰钾矿  16-21
    1.3.1 锰钾矿的结构与性质  17-18
    1.3.2 锰钾矿的环境属性  18-21
  1.4 锰钾矿的合成及过渡金属掺杂的研究进展  21-23
  1.5 研究目的与意义  23-24
2 材料与方法  24-30
  2.1 实验材料  24-26
    2.1.1 实验所用试剂与仪器  24-25
    2.1.2 锰钾矿的合成  25
    2.1.3 掺铁、镍、钒锰钾矿的合成  25-26
  2.2 实验研究方法  26-30
    2.2.1 X射线衍射分析(XRD)  26
    2.2.2 场发射-扫描电镜显微镜分析(FE-SEM)  26
    2.2.3 表面积分析(SSA)  26
    2.2.4 元素组成分析  26-27
    2.2.5 锰平均氧化度测定(AOS)  27
    2.2.6 热重(TG)分析  27-28
    2.2.7 外分析  28
    2.2.8 光电子能谱分析(XPS)  28
    2.2.9 氧化锰矿物对铅和锌的吸附  28-29
    2.2.10 氧化锰矿物对苯酚的降解  29
    2.2.11 紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)  29-30
3 结果与分析  30-72
  3.1 掺铁锰钾矿的结果与分析  30-46
    3.1.1 粉末X射线衍射  30-33
    3.1.2 场发射扫描电子显微镜  33-34
    3.1.3 微孔和比表面积  34-35
    3.1.4 元素组成  35-36
    3.1.5 锰氧化度  36
    3.1.6 热重  36-37
    3.1.7 红外  37-38
    3.1.8 光电子能谱  38-42
    3.1.9 掺铁锰钾矿对铅和锌的吸附  42-45
    3.1.10 掺铁锰钾矿对苯酚的降解  45-46
  3.2 掺镍锰钾矿的结果与分析  46-57
    3.2.1 X射线衍射  46-49
    3.2.2 场发射扫描电子显微镜  49
    3.2.3 比表面积  49-51
    3.2.4 元素组成  51-52
    3.2.5 锰氧化度  52
    3.2.6 热重  52-53
    3.2.7 红外  53-54
    3.2.8 光电子能谱  54-56
    3.2.9 对苯酚的降解  56-57
  3.3 掺钒锰钾矿的结果与分析  57-72
    3.3.1 X射线衍射  57-60
    3.3.2 场发射扫描电子显微镜  60
    3.3.3 比表面积  60-62
    3.3.4 元素组成  62-63
    3.3.5 锰氧化度  63
    3.3.6 热重  63-64
    3.3.7 红外  64-65
    3.3.8 光电子能谱  65-68
    3.3.9 铅和锌的吸附  68-70
    3.3.10 对苯酚的降解分析  70-72
4 讨论  72-75
  4.1 掺铁、镍、钒对锰钾矿晶体性质的影响  72-73
  4.2 铁和钒掺杂锰钾矿对重金属的吸附  73-74
  4.3 铁、镍和钒掺杂锰钾矿对苯酚的降解  74-75
5 结语  75-76
参考文献  76-85
致谢  85

掺铁、镍和钒锰钾矿的表征及性质的研究

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