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Fe-CuO_x/ZSM-5催化剂的合成、表征及其脱硝性能的研究

作　者: 张捷
导　师: 曲虹霞
学　校: 南京理工大学
专　业: 化学工程
关键词: 烟气脱硝 选择性催化还原 微波-超声浸渍法 Fe-CuO_x/ZSM-5 电子转移
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
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内容摘要


氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一,Fe/ZSM-5和Cu/ZSM-5分子筛催化剂因其在NH3-SCR反应中的高NOx脱除率而倍受关注。本文采用微波-超声浸渍法制备了不同铁铜比的Fe-CuOx/ZSM-5分子筛脱硝催化剂,并在固定床反应器中测试了催化剂的NH3-SCR活性。实验结果表明,在空速(GHSV)38000h-1、O2体积分数5%、NO浓度1000ppm、[NH3]:[NO]=1:1的实验条件下,Fe=0.04mol、Cu=0.02mol的Fe-CuOx/ZSM-5分子筛催化剂在180～400℃时具有稳定的超过98%的氮氧化物脱除率。通过X射线衍射光谱(XRD)等分析测试手段研究了催化剂的形貌、结构特征、气体吸附情况及反应过程中的电子转移等对催化剂活性的影响。XRD测试结果表明同时负载铁和铜作为活性组分的催化剂中除了会出现一个全新的铁铜复合氧化物Fe2CuO4的衍射峰；H2-TPR测试结果表明微波-超声浸渍法制备的催化剂表面的铁铜氧化物变得易还原,且原本的Fe203和CuO的低温还原峰合并为Fe2CuO4的还原峰；TEM测试结果显示和普通浸渍法相比,超声浸渍法制备的催化剂ZSM-5表面未出现大的聚集态颗粒物；通过单层分布阈值理论比较和计算BET和XRD测试结果表明,若超声-微波浸渍法制备催化剂的活性组分含量小于单层分布阈值,其在ZSM-5载体表面会呈现出高度分散的状态；NO-TPD测试结果表明催化剂对NO的吸附能力随着Fe2Cu04的出现大幅增加；EPR、XPS和FT-IR测试结果表明存在于催化剂表面不同价态的Cun+和Fen+之间电子的转移会促进NO氧化为NO2的过程,这一过程的加速对NH3-SCR反应具有极大的促进作用。论文着重采用XPS分析了多价态的双活性组分在SCR反应过程中的价态变化对催化效果的影响。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
1 绪论  10-18
  1.1 课题背景  10-11
  1.2 选择性催化还原(SCR)技术  11
    1.2.1 SCR技术原理  11
  1.3 NH_3-SCR分子筛脱硝催化剂  11-14
    1.3.1 V_2O_5系SCR催化剂  11-12
    1.3.2 沸石分子筛  12
    1.3.3 过渡金属及过渡金属氧化物催化剂  12-13
    1.3.4 ZSM-5分子筛催化剂  13
    1.3.5 ZSM-5负载过渡金属型催化剂  13-14
    1.3.6 双过渡金属负载型分子筛催化剂  14
  1.4 过渡金属在ZSM-5分子筛上的负载方法  14-16
    1.4.1 离子交换法  14
    1.4.2 水热法  14-15
    1.4.3 共沉淀法  15
    1.4.4 浸渍法  15-16
  1.5 课题研究的主要内容  16-18
2 催化剂的制备与表征  18-24
  2.1 实验药品  18
  2.2 实验仪器  18-19
  2.3 催化剂的制备  19-20
  2.4 催化剂的表征  20-21
  2.5 催化剂的活性测试  21-22
  2.6 催化剂氧化NO为NO_2的活性测试  22
  2.7 催化剂抗硫抗水性能测试  22-23
  2.8 本章小结  23-24
3 过渡金属(Fe,Cu)氧化物在ZSM-5上的分布及相互作用  24-34
  3.1 微波-超声浸渍法对MO_x/ZSM-5催化剂的影响  24-30
    3.1.1 XRD分析  24-25
    3.1.2 单层分布阈值计算  25-26
    3.1.3 H_2-TPR分析  26-28
    3.1.4 XPS分析  28-29
    3.1.5 TEM分析  29
    3.1.6 BET分析  29-30
  3.2 Fe-CuO_x/ZSM-5催化剂中铁铜的协同作用  30-33
    3.2.1 XRD分析  30-32
    3.2.2 H_2-TPR分析  32-33
  3.3 本章小结  33-34
4 NO在CuFe_2O_4/ZSM-5上吸附和反应  34-40
  4.1 催化剂氧化NO为NO_2的活性研究  34-35
  4.2 NO-TPD  35
  4.3 EPR分析  35-36
  4.4 FT-IR分析  36-37
  4.5 XPS分析  37-39
  4.6 本章小结  39-40
5 过渡金属氧化物/ZSM-5的催化活性及抗水抗硫性  40-50
  5.1 单一过渡金属负载型ZSM-5分子筛催化剂活性  40-41
  5.2 双组分过渡金属氧化物/ZSM-5分子筛催化剂活性  41
  5.3 不同浸渍方法制备的Fe-Cu/ZSM-5催化剂的催化活性  41-42
  5.4 不同煅烧温度对催化剂活性的影响  42-43
  5.5 铁铜负载型ZSM-5分子筛催化活性  43
  5.6 铁铜配比对Fe-Cu/ZSM-5分子筛催化剂脱硝活性的影响  43-44
  5.7 空速的影响  44-45
  5.8 氧含量的影响  45-46
  5.9 氨氮比的影响  46-47
  5.10 催化剂的抗水性  47-48
  5.11 Fe(0.67)-Cu/ZSM5催化剂的抗硫性  48-49
  5.12 本章小结  49-50
6 结论与展望  50-52
  6.1 结论  50-51
  6.2 创新点  51
  6.3 展望  51-52
致谢  52-53
参考文献  53-58
附录  58

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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