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F掺杂铈钛低温SCR催化剂的制备及脱硝性能研究

作　者: 张蕊
导　师: 钟秦
学　校: 南京理工大学
专　业: 化学工程
关键词: SCR 低温 F掺杂 氧空位
分类号: X773
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
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内容摘要


随着经济的迅速发展,对电力需求的日益增长使得电厂燃煤锅炉排放出的NOx含量也在逐渐增加,而选择性催化还原技术(SCR)是控制固定源NOx排放最有效的方法。近些年来,低温SCR技术因其节能减耗、运行成本低和广阔的工业应用前景等优点受到了越来越多的关注。V2O5-WO3(MoO3)/TiO2是SCR技术中广泛应用的商业催化剂,但由于它在300-400℃的中高温范围才能表现出最佳的脱硝效果,同时也存在钒的毒性、SO2氧化率高和易产生二次污染等缺点,因此不适合在低温SCR技术中应用和推广。本论文提出了新型的F掺杂改性的铈钛基SCR催化剂,并对其低温SCR脱硝性能进行了系统性的研究。本论文分别采用溶胶凝胶一浸渍法和共沉淀法制备了两种系列的F掺杂铈钛催化剂,结果发现F掺杂提高了铈钛催化剂的脱硝活性,而且F掺杂量和Ce含量对催化剂脱硝活性的影响表明,最佳配比的催化剂分别是Ce0.1/TiF1.5和Ce0.3TiF1.5.通过对空速、O2浓度、[NH3]/[NO](?)口煅烧温度等工艺条件进行考察,结果表明500℃煅烧制备的两种催化剂均在O2浓度为5%、[NH3]/[NO]为1.2时的脱硝活性最高；相同条件下,共沉淀法制备催化剂的低温脱硝活性大大高于溶胶凝胶-浸渍法制备的催化剂,Ce0.3TiF1.5催化剂在空速41000h-1时,180℃的脱硝效率达到92.19%。通过考察H20和S02对催化剂脱硝性能的影响,结果发现两种催化剂均表现出了良好的抗H20性和相对较差的抗S02性,相比而言,共沉淀法制备催化剂的抗硫抗水性更好。采用XRD、BET、PL、XPS和NH3-TPD表征手段对两个系列催化剂的晶型结构、比表面积、氧空位、元素价态及表面酸性等物化性质进行了分析,结果表明通过F进入Ti02晶格取代部分氧原子引起了一系列催化剂结构和表面性质的变化。与溶胶凝胶-浸渍法相比,共沉淀法制备的催化剂呈现出无定型结构,F掺杂更能加强催化剂中Ce与Ti之间的相互作用,从而使催化剂产生了更大的比表面积、更多的氧空位、化学吸附氧和酸性位点,这些因素对催化剂脱硝性能的提高是非常有利的。基于共沉淀法制备的催化剂具有更好的低温催化活性和更有利的结构及物化性能,因此我们对该系列的催化剂进行了更为深入的研究。Raman测试表明,F掺杂有利于O2吸附在氧空位上产生高活性的超氧自由基(O2),而02-能与NO反应生成硝基和亚硝基等中间物种；而DRIFTS表征结果也证明F掺杂的催化剂表面具有更多吸附态的NOx,以及硝酸盐和亚硝酸盐物种,这些有利的变化共同促进了催化剂低温SCR脱硝活性的提高。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-8
目录  8-12
1 绪论  12-27
  1.1 课题研究背景  12-14
    1.1.1 NO_x的来源  12
    1.1.2 NO_x的危害  12-13
    1.1.3 我国燃煤电厂NO_x的污染及排放现状  13-14
  1.2 燃煤电厂NO_x减排控制技术  14-16
    1.2.1 低NO_x燃烧技术  14
    1.2.2 烟气脱硝技术  14-16
  1.3 选择性催化还原(SCR)脱硝技术  16-21
    1.3.1 SCR烟气脱硝技术的发展  16-17
    1.3.2 SCR工艺系统的分类  17-19
    1.3.3 SCR烟气脱硝技术原理  19-20
    1.3.4 SCR催化反应的反应过程  20-21
  1.4 低温SCR催化剂的研究进展  21-23
    1.4.1 贵金属催化剂  21
    1.4.2 分子筛催化剂  21-22
    1.4.3 金属氧化物催化剂  22-23
  1.5 非金属元素改性催化剂的研究进展  23-24
    1.5.1 N掺杂改性  23
    1.5.2 C掺杂改性  23-24
    1.5.3 S掺杂改性  24
    1.5.4 F掺杂改性  24
  1.6 课题的研究目的、思路和主要内容  24-27
    1.6.1 研究目的  24-25
    1.6.2 研究思路  25
    1.6.3 研究内容  25-27
2 溶胶凝胶-浸渍法制备F掺杂CeO_2/TiO_2催化剂及脱硝性能研究  27-49
  2.1 实验  27-29
    2.1.1 实验试剂、气体及仪器  27-28
    2.1.2 催化剂的制备  28
    2.1.3 催化剂的活性评价装置  28-29
  2.2 催化剂的表征方法  29-32
    2.2.1 X射线衍射方法(XRD)  30
    2.2.2 比表面积测试(BET)  30
    2.2.3 光致发光光谱(PL)  30-31
    2.2.4 X射线光电子能谱(XPS)  31
    2.2.5 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)  31-32
  2.3 催化剂组成和煅烧温度对脱硝性能的影响  32-35
    2.3.1 F掺杂量对催化剂脱硝活性的影响  32
    2.3.2 Ce含量对催化剂脱硝活性的影响  32-33
    2.3.3 F掺杂量对催化剂NO氧化活性的影响  33-34
    2.3.4 煅烧温度对催化剂脱硝活性的影响  34-35
  2.4 催化剂组成对晶型的影响  35-37
    2.4.1 F掺杂量对催化剂晶型的影响  35-36
    2.4.2 Ce含量对催化剂晶型的影响  36-37
  2.5 催化剂脱硝性能工艺条件的考察  37-41
    2.5.1 空速对催化剂脱硝性能的影响  37-38
    2.5.2 O_2浓度对催化剂脱硝性能的影响  38-39
    2.5.3 [NH_3]/[NO]对催化剂脱硝性能的影响  39
    2.5.4 SO_2对催化剂脱硝性能的影响  39-40
    2.5.5 H_2O对催化剂脱硝性能的影响  40-41
  2.6 催化剂物化性质的分析  41-47
    2.6.1 催化剂的比表面积(BET)分析  41-42
    2.6.2 光致发光谱(PL)分析  42-43
    2.6.3 X射线光电子能谱(XPS)分析  43-46
    2.6.4 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)分析  46-47
  2.7 本章小结  47-49
3 共沉淀法制备F掺杂CeO_2-TiO_2催化剂及脱硝性能研究  49-61
  3.1 实验  49-50
    3.1.1 实验试剂、气体及仪器  49
    3.1.2 催化剂的制备方法  49-50
    3.1.3 催化剂的活性评价装置  50
  3.2 X射线衍射(XRD)表征  50
  3.3 催化剂组成对脱硝性能的影响  50-52
    3.3.1 F掺杂量对催化剂脱硝活性的影响  50-51
    3.3.2 Ce含量对催化剂脱硝活性的影响  51-52
  3.4 催化剂组成对晶型的影响  52-54
    3.4.1 F掺杂量对催化剂晶型的影响  52-53
    3.4.2 Ce含量对催化剂晶型的影响  53-54
  3.5 催化剂脱硝性能工艺条件的考察  54-59
    3.5.1 空速对催化剂脱硝性能的影响  54-55
    3.5.2 O_2浓度对催化剂脱硝性能的影响  55-56
    3.5.3 [NH_3]/[NO]对催化剂脱硝性能的影响  56-57
    3.5.4 催化剂的稳定性实验  57
    3.5.5 SO_2对催化剂脱硝性能的影响  57-58
    3.5.6 H_2O对催化剂脱硝性能的影响  58-59
  3.6 本章小结  59-61
4 共沉淀法F掺杂CeO_2-TiO_2催化剂理化性质的分析和催化原理的研究  61-75
  4.1 催化剂的表征  61-62
    4.1.1 比表面积测试(BET)  61
    4.1.2 光致发光光谱(PL)  61
    4.1.3 拉曼光谱(Raman)  61
    4.1.4 X射线光电子能谱(XPS)  61
    4.1.5 氢气程序升温还原(H_2-TPR)  61-62
    4.1.6 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)  62
    4.1.7 原位红外光谱(DRIFTS)  62
  4.2 F掺杂CeO_2-TiO_2催化剂理化性质的分析和催化原理的研究  62-73
    4.2.1 催化剂的比表面积(BET)分析  62-64
    4.2.2 催化剂的氧空位分析  64
    4.2.3 催化剂的超氧自由基分析  64-65
    4.2.4 催化剂的XPS分析  65-69
    4.2.5 氢气程序升温还原(H_2-TPR)分析  69-70
    4.2.6 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)分析  70-71
    4.2.7 反应物NO和O_2在催化剂表面的吸附态研究(DRIFTS)  71-73
  4.3 本章小结  73-75
5 结论与展望  75-77
  5.1 结论  75-76
  5.2 主要创新点  76
  5.3 展望  76-77
致谢  77-78
参考文献  78-86
附录  86

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 动力工业废物处理与综合利用 > 电力工业
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