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镍促进Fe@Fe₂O₃纳米线降解有机氯污染物的研究

作　者: 王冰凝
导　师: 艾智慧；张礼知
学　校: 华中师范大学
专　业: 物理化学
关键词: Fe@Fe2O3 nZVIN 活化分子氧 Ni(Ⅱ) 4-CP Atrazine 三嗪环的矿化
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
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内容摘要

水是宝贵的资源,是生命存在与经济发展的必要条件。近年来,水资源紧缺的问题日益严峻。一方面,地球上的水资源是有限的,全球人口剧增导致人均水资源占有量减少；另一方面,社会经济的快速发展及人类活动的频繁进行导致了严重的水污染问题。现今,水污染已经成为一个全球关注的问题。水污染严重威胁着人类的生存和发展,如何有效防治水污染是环境工作者面临的一个巨大挑战。近几十年来,环境工作者致力于水污染防治研究,发展了很多污水治理方法。零价铁反应活性高、环境友好、廉价,在污水处理方面得到了广泛应用。零价铁能够通过活化分子氧产生活性氧物种降解污染物。本文是在纳米零价铁降解污染物的研究基础上,展开了镍促进纳米零价铁氧化降解有机氯污染物的研究。首先,我们制备得到Fe@Fe2O3核壳结构纳米线和铁镍双金属(nZVIN)。研究发现,空气气氛下,nZVIN降解4-CP的效率远大于Fe@Fe2O3。活性氧物种捕获实验的结果表明,Fe@Fe2O3降解4-CP主要归因于羟基自由基氧化降解,而nZVIN降解4-CP过程中起主要作用的是超氧负离子。对比两体系降解4-CP的中间产物,我们发现Fe@Fe2O3/Air体系的中间产物以羟基化产物对苯二酚和对苯醌为主,nZVIN/Air体系以苯酚为主。我们初步探讨了nZVIN/Air体系降解4-CP的机理,推测在空气气氛下nZVIN更易于生成超氧负离子,超氧负离子能够还原降解4-CP,而体系产生的活泼氢不起主要作用。其次,我们开展了Ni(Ⅱ)增强Fe@Fe2O3纳米线降解阿特拉津的工作。实验结果证明,空气气氛下Ni(Ⅱ)极大地增强了Fe@Fe2O3降解阿特拉津的效率,生成了脱氯加氢的产物,而Fe@Fe2O3/Air体系的中间产物以脱烷基产物为主。空气气氛下,Fe@Fe2O3降解atrazine主要归因于羟基自由基的氧化降解作用；Ni(Ⅱ)的加入增强了Fe@Fe2O3活化分子氧的能力,但在降解atrazine的初始阶段三种活性氧物种都不起主要作用,存在其它活性物种降解atrazine。对降解过程中的Fe@Fe2O3进行XPS表征,证实Ni(Ⅱ)能在零价铁的表面生成单质镍。单质镍能促进零价铁在线生成活泼氢还原降解atrazine。为了验证脱氯脱烷基产物(C3N3H5)被进一步降解的可能性,我们对比了两体系降解C3N3H5的效率。实验发现,Fe@Fe2O3/Ni(II)/Air体系能够继续降解C3N3H5,生成NO2、HCOOH等物质,实现了三嗪环的矿化。

全文目录

摘要  6-7
Abstract  7-9
目录  9-11
第一章绪论  11-19
  1.1 水污染  11-12
    1.1.1 水污染类别及成因  11-12
    1.1.2 水污染危害  12
  1.2 持久性有机氯污染物  12-16
    1.2.1 环境中有机氯污染物的来源  13-14
    1.2.2 有机氯污染物对人体的危害  14-15
    1.2.3 有机氯化物的去除方法  15-16
  1.3 零价铁及铁基纳米双金属  16-18
    1.3.1 零价铁  16-17
    1.3.2 铁基纳米双金属  17-18
  1.4 本论文的选题特色和主要内容  18-19
第二章铁镍合金有氧降解4-CP的研究  19-33
  2.1 引言  19-20
  2.2 实验部分  20-23
    2.2.1 实验试剂及仪器  20
    2.2.2 实验仪器  20-21
    2.2.3 材料制备  21
    2.2.4 溶液配制  21
    2.2.5 降解4-CP的实验  21-22
    2.2.6 活性物种捕获实验  22
    2.2.7 活性氧物种的测定  22-23
  2.3 结果与讨论  23-32
    2.3.1 XRD及SEM表征  23-24
    2.3.2 4-CP的降解  24-27
    2.3.3 活性氧物种捕获实验  27-28
    2.3.4 活性氧物种的测定  28-29
    2.3.5 分解H_2O_2  29
    2.3.6 金属离子的测定  29-31
    2.3.7 Cl~-及HCOOH的测定  31-32
  2.4 本章小结  32-33
第三章 Ni(Ⅱ)促进Fe@Fe_2O_3有氧降解Atrazine的研究  33-48
  3.1 引言  33-34
  3.2 实验部分  34-37
    3.2.1 实验试剂及仪器  34-35
    3.2.2 实验仪器  35
    3.2.3 材料制备  35
    3.2.4 溶液配制  35
    3.2.5 Atrazine的降解实验  35-36
    3.2.6 活性物种捕获实验  36
    3.2.7 活性氧物种的测定  36-37
  3.3 结果与讨论  37-47
    3.3.1 Atrazine的降解  37-39
    3.3.2 活性氧物种的研究  39-41
    3.3.3 体系金属离子和铁纳米线的变化研究  41-43
    3.3.4 阿特拉津还原降解的研究  43-44
    3.3.5 阿特拉津开环的研究  44-47
  3.4 本章小结  47-48
第四章总结及展望  48-49
参考文献  49-54
致谢  54

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