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锂离子电池材料的研究与应用

作　者: 王垒
导　师: 于海英
学　校: 内蒙古工业大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 锂离子电池 正负极材料 电化学性能 高比容量和高导电性
分类号: TM912
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


随着能源紧缺、环境污染的加重，寻求替代化石燃料的新能源日益成为关注的焦点。锂离子电池由于其无污染、寿命长等优点，越来越多的进入人们的视野。目前，LiCoO2是最早商业化的锂离子电池正极材料，但存在有毒、成本高等不足，急需其他材料来代替它；负极材料虽然已经具备高容量等优点，但仍需要进行研究，以寻求最佳性能。本文以富镍三元正极材料和钛酸锂负极材料为研究目标，进行了制备与改性研究，得出如下结论：采用氢氧化物共沉淀法制备了富镍三元材料LiNi0.7Co0.15Mn0.15O2，在750850℃下所制备样品均具有良好的层状结构，在煅烧温度800℃下所制备材料均具有最小的阳离子混合度，样品颗粒都是由200500nm的初始颗粒团聚而成，呈类球形，晶粒间空隙很少，非常致密。电化学性能显示：在最佳煅烧温度800℃下，具有核壳结构（按不同比例添加）的Li[(Ni0.8Co0.1Mn0.1)0.66(Ni0.5Co0.25Mn0.25)0.33]O2材料具有优良的性能，其核部提供高的比容量，壳部由于Mn4+的存在，起到稳定结构的作用，Co3+可以起加强离子导电的作用，同时由于Ni元素的减少，缓解了电解液的分解，对材料的循环性能起到了积极地作用，在0.2C、2.74.3V电压下，首次放电容量达180.1mAh/g，循环性能优异，25圈后的容量保持率达98.53%，且阻抗增加最小。分别采用湿法“溶胶凝胶-喷雾热解-分步煅烧”和固相法“机械球磨-喷雾造粒-分步煅烧”两种不同方法制备了Li[(Ni0.8Co0.1Mn0.1)1-xMox]O2富镍正极材料，当Mo掺杂量为0.01时，两种方法合成的材料均具有最佳的性能。采用湿法制备的材料随着煅烧温度升高，层状结构越来愈好，但温度过高时会造成颗粒严重的团聚现象，不利于锂离子的传输，当煅烧温度为800℃时，样品的层状结构良好，颗粒发育完全，电化学性能最佳；在煅烧温度800℃时，随着Mo掺杂量的增多，材料的阳离子混合度增加，但原始颗粒在逐步较小，较小的颗粒有利于锂离子在材料中的脱嵌，当掺杂量为0.01时，材料的结构与颗粒晶粒达到完美结合，拥有最大的离子电导率，电化学性能最佳，0.2C时首次充放电库伦效率达88.4%，倍率循环性能最优异。采用固相法所制备材料随着煅烧温度的升高，材料的层状结构越来越好，阳离子混合度越来越低，但温度过高会造成材料颗粒发育越来越大，而且存在严重的烧结现象，当煅烧温度为850℃时，材料拥有最佳的性能；在煅烧温度850℃下，随着Mo掺杂量的增多，材料的层状结构先向好的方向转变，当掺杂量大于0.01时材料的层状结构会恶化，电化学性能也是如此，当Mo掺杂量为0.01时，材料拥有最佳的性能，0.2C时首轮充放电库伦效率达83.3%，循环性能也很优异。相比较而言，湿法制备材料的性能要优于干法制备的材料。为克服钛酸锂电导率低的弱点，对其进行了喷雾干燥制备与Nb掺杂改性研究。结果表明，采用“机械球磨-喷雾造粒-分步煅烧”三步法工艺合成的负极材料一次晶粒更加细小，粒径为200500nm，其形成的具有孔状结构的球形（二次）颗粒具有较大的比表面积，电化学活性较两步法大，更有利于锂离子的脱嵌，可有效改善Li4Ti5O12的电子和离子导电性。采用三步法制备的掺杂Nb的材料Li4Ti4.95Nb0.05O12具有良好的电化学性能，拥有最小的韦伯阻抗系数σ和锂离子扩散系数D，具有更好的导电性，其在0.2C、12.5V下的放电容量接近理论容量175mAh/g。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-10
第一章 绪论  10-28
  1.1 引言  10
  1.2 锂离子电池的发展简史  10-11
  1.3 锂离子电池的特点  11
  1.4 锂离子电池的工作原理与结构  11-13
  1.5 电池材料概述  13-26
    1.5.1 正极材料  13-22
      1.5.1.1 LiCoO_2  13-14
      1.5.1.2 LiNiO_2  14-15
      1.5.1.3 Li-Mn-O  15-17
      1.5.1.4 LiFePO_4  17-19
      1.5.1.5 其他正极材料  19
      1.5.1.6 富镍三元材料 Li[Ni1-x-yCoxMny]O_2  19-22
    1.5.2 电解质  22
    1.5.3 负极材料  22-26
      1.5.3.1 碳基负极材料  23
      1.5.3.2 锡基负极材料  23
      1.5.3.3 硅基负极材料  23-24
      1.5.3.4 钛酸锂负极材料  24-26
  1.6 本课题主要研究内容及意义  26-28
第二章 实验材料及表征方法  28-33
  2.1 实验试剂与仪器  28-30
    2.1.1 实验药品  28-29
    2.1.2 实验仪器  29-30
  2.2 材料的表征  30-33
    2.2.1 差热与热重分析  30
    2.2.2 X-射线衍射 (XRD)  30
    2.2.3 扫描电镜实验（SEM）  30
    2.2.4 电化学性能测试  30-33
      2.2.4.1 电极的制备  30-31
      2.2.4.2 电池的组装  31-32
      2.2.4.3 充放电容量测试  32
      2.2.4.4 倍率充放电性能测试  32
      2.2.4.5 交流阻抗测试  32
      2.2.4.6 循环伏安法测试  32-33
第三章 LiNi_(0.7)Co_(0.15)Mn_(0.15)O_2 的制备与性能  33-45
  3.1 引言  33
  3.2 材料的制备  33-34
    3.2.1 Ni_(0.7)Co_(0.15)Mn_(0.15)(OH)_2前驱体的制备  33-34
    3.2.2 LiNi_(0.7)Co_(0.15)Mn_(0.15)O_2 正极材料的制备  34
  3.3 材料结构及性能  34-43
    3.3.1 煅烧温度对材料结构性能的影响  34-37
    3.3.2 扫描电镜（SEM）测试结果及分析  37-38
    3.3.3 充放电容量测试结果及分析  38-40
    3.3.4 倍率放电性能测试及分析  40-42
    3.3.5 交流阻抗的测试结果及分析  42-43
  3.4 本章小结  43-45
第四章 Li[(Ni_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1))_(1-x)Mo_x]O_2 的制备与性能  45-76
  4.1 引言  45
  4.2 湿法制备 Li[(Ni_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1))_(1-x)Mo_x]O_2 及其性能测试  45-61
    4.2.1 Li[(Ni_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1))_(1-x)Mo_x]O_2 的制备  45-46
    4.2.2 Li[(Ni_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1))_(1-x)Mo_x]O_2 结构与性能  46-61
      4.2.2.1 前驱体的热重分析  46
      4.2.2.2 煅烧温度对产物的影响  46-50
      4.2.2.3 扫描电镜（SEM）测试结果及分析  50-51
      4.2.2.4 充放电容量测试结果及分析  51-54
      4.2.2.5 倍率性能测试结果及分析  54-58
      4.2.2.6 交流阻抗的测试结果及分析  58-60
      4.2.2.7 循环伏安的测试与分析  60-61
  4.3 固相法制备 Li[(Ni_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1))_(1-x)Mo_x]O_2 及其性能测试  61-74
    4.3.1 Li[(Ni_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1))_(1-x)Mo_x]O_2 的制备  61
    4.3.2 Li[(Ni_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1))_(1-x)Mo_x]O_2 结构与性能  61-74
      4.3.2.1 煅烧温度对产物的影响  61-65
      4.3.2.2 扫描电镜（SEM）测试结果及分析  65-67
      4.3.2.3 充放电容量测试结果及分析  67-69
      4.3.2.4 倍率性能测试结果及分析  69-73
      4.3.2.5 循环伏安的测试与分析  73-74
  4.4 本章小结  74-76
第五章 锂离子负极材料 Li_4Ti_5O_(12)的制备与改性研究  76-84
  5.1 引言  76
  5.2 材料的制备  76
  5.3 材料结构及性能  76-83
    5.3.1 前驱体的热重分析  76-77
    5.3.2 XRD 测试结果及分析  77-78
    5.3.3 扫描电镜（SEM）测试结果及分析  78-79
    5.3.4 充放电容量测试结果及分析  79
    5.3.5 倍率性能测试结果及分析  79-80
    5.3.6 交流阻抗的测试结果及分析  80-82
    5.3.7 循环伏安的测试与分析  82-83
  5.4 本章小结  83-84
第六章 结论  84-86
参考文献  86-92
致谢  92-93
作者简介  93-94

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 蓄电池
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