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低浓度含氨废气低温微氧催化氧化研究

作　者: 段开娇
导　师: 唐晓龙
学　校: 昆明理工大学
专　业: 环境工程
关键词: NH3 低温选择性催化氧化二步法
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

NH3是引起光化学烟雾、水体富营养化、土壤碱化等环境问题的主要因素之一。本论文依托“863计划”重点项目——氰化氢混合废气净化技术与设备,以黄磷尾气中HCN催化水解产物——低浓度NH3为研究对象,同时兼顾化工行业生产过程中排放的大气量低浓度含NH3废气,采用低温催化氧化技术,将低浓度含NH3废气催化氧化为无毒无害的N2。本论文针对低温选择性催化氧化技术的核心——催化剂,开展了系统的研究工作,包括催化剂载体筛选、催化剂活性组分及助剂的配比筛选、制备条件优化、反应影响因素规律分析及条件优化、催化剂活性表征及理化性质分析等,并对NH3选择性催化氧化机理进行了初步探讨。载体筛选研究结果显示：由于TiO2与过渡金属之间的相互作用,活性组分在载体上具有良好的分散性,所以TiO2载体在低温微氧条件下的活性明显优于AC和Al2O3。在以TiO2为载体制备的单组份过渡金属催化剂中,Cu/TiO2、Co/TiO2和Cr/TiO2催化剂的低温活性较好,Fe/TiO2和Ni/TiO2催化剂的低温活性较低。Cu基和Cr基的双组份过渡金属催化剂中,Cu-Mn/TiO2催化剂活性较好,NOx收率较低；Cu-Co/TiO2催化剂活性好,NO收率高；Cr-Ni/TiO2催化剂活性好,N2O收率高。进一步对NOx收率较低的Cu-Mn/TiO2催化剂和NO收率高的Cu-Co/TiO2催化剂进行了优化研究,结果显示：共沉淀法制备的Cu-Mn/TiO2催化剂(350℃焙烧,Cu：Mn=5%：5%(质量百分数))在烟气中O2含量为1%的条件下具有较好的催化氧化活性,且NOx收率较低,该催化剂在200℃时NH3去除率和NOx收率分别为80%和30%；而浸渍法制备的Cu-Co/TiO2催化剂(400℃焙烧,Cu：Co=10%：5%(质量百分数))在烟气中O2含量为1%的条件下具有非常好的活性,但NO收率高,该催化剂在150℃时NH3去除率大于90%,NO收率为100%。选择性催化氧化NH3“一步法”实验结果显示：要么NH3去除率低,NOx收率高；要么NH3去除率高,产物中NO或N2O的收率也高,难以同时获得较高的NH3去除率和N2选择性。因此,在总结前期实验结果和查阅相关文献的基础上设计并实践了“二步法”。“二步法”研究结果表明：以浸渍法制备的Cu-Co/TiO2催化剂(Cu-Co组分质量百分比为5%：10%、400℃焙烧温度)作为第一层催化剂与共沉淀制备的MnOx催化剂作为第二层催化剂相结合,其催化氧化效果最好。反应条件后优化,在1%O2含量、无水、15,000h-1空速反应条件下,100℃时NH3去除率可达90%,同时产物中检测不到NO和NO2,N2O收率仅有10%。催化剂上NH3吸附—脱附稳定性测试结果表明：低于100℃时,催化剂上NH3的吸附量大、脱附时间长,但N2O收率低；相反地,高于100℃时,催化剂上NH3的吸附量降低、脱附时间缩短,但N2O收率提高了。“二步法”催化剂的稳定性测试结果表明：当反应进行到22h后NH3去除率由90%缓慢降低到85%左右,同时N2O收率略有降低,但在测试40h内催化剂性能较稳定。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-12
第一章绪论  12-16
  1.1 课题研究背景及意义  12
  1.2 课题研究内容  12-14
  1.3 课题创新点  14-16
第二章文献综述  16-28
  2.1 NH_3的来源及危害  16-17
    2.1.1 NH_3的来源  16
    2.1.2 NH_3的物理化学性质  16-17
    2.1.3 NH_3的危害  17
  2.2 国内外控制NH_3的方法  17-22
    2.2.1 生物法  18
    2.2.2 吸收法  18
    2.2.3 吸附法  18-19
    2.2.4 光催化法  19
    2.2.5 等离子体活化法  19
    2.2.6 选择性催化氧化法  19-22
  2.3 选择性催化氧化NH_3催化剂  22-24
    2.3.1 载体  22
    2.3.2 活性组分  22-23
    2.3.3 助剂  23-24
    2.3.4 稳定性  24
  2.4 NH_3选择性催化氧化的反应机理  24-28
第三章催化剂制备、评价和表征方法  28-32
  3.1 催化剂制备  28
  3.2 实验仪器  28-29
  3.3 实验药品  29
  3.4 实验流程  29-30
  3.5 催化剂评价指标  30-31
  3.6 催化剂表征  31-32
    3.6.1 BET表征  31
    3.6.2 SEM表征  31
    3.6.3 XRD表征  31
    3.6.4 XPS表征  31
    3.6.5 FT-IR表征  31-32
第四章催化剂载体与活性组分筛选  32-44
  4.1 载体筛选  32-37
    4.1.1 催化剂制备  32
    4.1.2 催化剂评价  32-33
    4.1.3 实验结果与讨论  33-37
  4.2 活性组分筛选  37-43
    4.2.1 催化剂制备  38
    4.2.2 催化剂活性评价  38
    4.2.3 实验结果与讨论  38-43
  4.3 本章小结  43-44
第五章 Cu-Mn/TiO_2催化剂优化  44-56
  5.1 Cu/TiO_2、Mn/TiO_2和Cu-Mn/TiO_2催化剂比较  44-45
  5.2 O_2含量对选择性催化氧化NH_3的影响  45-47
  5.3 Cu-Mn组分比对选择性催化氧化NH_3的影响  47-48
  5.4 稀土助剂对选择性催化氧化NH_3的影响  48-50
  5.5 制备方法对选择性催化氧化NH_3的影响  50-52
    5.5.1 催化剂制备  51
    5.5.2 催化剂活性和产物收率比较  51-52
  5.6 焙烧温度对选择性催化氧化NH_3的影响  52-53
  5.7 本章小结  53-56
第六章 Cu-Co/TiO_2催化剂优化  56-76
  6.1 Cu/TiO_2、Co/TiO_2和Cu-Co/TiO_2催化剂比较  56-59
    6.1.1 催化剂活性和产物收率比较  56-57
    6.1.2 催化剂表征  57-59
  6.2 O_2含量对选择性催化氧化NH_3的影响  59-60
  6.3 Cu-Co组分比对NH_3选择性催化氧化的影响  60-61
  6.4 稀土助剂对选择性催化氧化NH_3的影响  61-67
    6.4.1 催化剂活性和产物收率比较  62-63
    6.4.2 催化剂表征  63-67
  6.5 制备方法对选择性催化氧化NH_3的影响  67-74
    6.5.1 催化剂制备  67
    6.5.2 催化剂活性和产物收率比较  67-68
    6.5.3 催化剂表征  68-74
  6.6 焙烧温度对选择性催化氧化NH_3的影响  74-75
  6.7 本章小结  75-76
第七章二步法催化氧化NH_3  76-96
  7.1 二步法阐述  76-78
    7.1.1 二步法的理论支撑  76-77
    7.1.2 二步法的实验方法  77-78
  7.2 MnO_x催化剂制备方法影响  78-82
    7.2.1 催化剂制备  78-79
    7.2.2 催化剂活性评价  79
    7.2.3 实验结果与讨论  79-82
  7.3 Cu-Co组分比影响  82-83
  7.4 Cu-Co/TiO_2焙烧温度影响  83-89
    7.4.1 催化剂活性和产物收率比较  83-84
    7.4.2 催化剂表征  84-89
  7.5 反应条件影响  89-92
    7.5.1 O_2含量影响  89-90
    7.5.2 空速影响  90-91
    7.5.3 水汽影响  91-92
  7.6 NH_3吸附—脱附稳定性测试  92-93
  7.7 催化剂稳定性测试  93-94
  7.8 本章小结  94-96
第八章结论与建议  96-98
  8.1 结论  96-97
  8.2 建议  97-98
致谢  98-100
参考文献  100-106
附录A 攻读硕士期间发表论文目录  106-108
附录B 硕士期间参加的项目  108

低浓度含氨废气低温微氧催化氧化研究

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