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磷灰石结构电解质材料La_(9.33)Si_(6-x)Ge_xO_(26)和La_9A(SiO_4)_6O_(2.5)(A=Ca, Sr, Ba)的制备与性能
作 者: 李佩芬
导 师: 贺天民
学 校: 吉林大学
专 业: 凝聚态物理
关键词: 固体氧化物燃料电池 电解质 氧基磷灰石 电导率 电化学性能
分类号: TM911.4
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
固体氧化燃料电池(SOFC)是一种最清洁,有效的能源转换技术。它可以把化学能直接转化为电能。传统的SOFC一般在高温下运行,高的运行温度可能会引起复杂的材料问题,如电极的烧结和电解质和电极材料之间的界面反应等,所以非常渴望能开发出在600-800oC的中温区运行的SOFC。开发中温区运行的SOFC的主要要求就是制备出中温固体电解质材料。本文中,用固相法合成出La9.33Si6-xGexO26(0≤x≤4)系列氧基磷灰石型电解质,通过XRD,电导率,热膨胀系数,SEM和Raman光谱的测试,对其性能进行了综合的评定。XRD测试结果表明,La9.33Si6-xGexO26(0≤x≤4)具有磷灰石结构,经过计算,La9.33Si6-xGexO26(0≤x≤4)晶胞参数随Ge含量的增加而逐渐增大,致密度也随之逐渐增大。电导率的测试表明,随着Ge含量的增大,La9.33Si6-xGexO26(0≤x≤4)的电导率也随之增大,并在x=4的时候达到最大值0.0086S/cm。样品的热膨胀系数在x=4的时候,发生明显的结构相变。以上数据均表明此Ge:Si=4:2的比例的掺杂使得样品出现了更多的间隙氧O(5),根据氧基磷灰石的导电机理,可以得知,更多的间隙氧的出现,增强了物质的导电性能。本文还用固相法合成了La9A(SiO4)6O2.5(A=Ca,Sr,Ba)系列样品。通过XRD,SEM,电导率,热膨胀系数,Raman的测试,来表征其性能。。XRD测试结果表明,La9A(SiO4)6O2.5(A=Ca,Sr,Ba)具有磷灰石结构,其中Ba掺杂的样品因为超过物质的固溶限,没有得到单相物质,但是并不影响对其系列的性能研究。经过计算,La9A(SiO4)6O2.5(A=Ca,Sr,Ba)晶胞参数随碱金属元素原子半径的增大而逐渐增大,致密度也随之逐渐增大。电导率的测试表明,随着碱金属元素原子半径的增大而增大,La9A(SiO4)6O2.5(A=Ca,Sr,Ba)的电导率也随之增大,并在Sr掺杂的物质La9Sr(SiO4)6O2.5在850℃是电导率的最大值为0.01S/cm。样品的热膨胀系数没有明出现明显的结构相变。以上两种电解质的各项性能研究表明:氧基磷灰石型电解质非常适合做中低温固体氧化物燃料电池的电解质。
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全文目录
摘要 4-6 Abstract 6-11 第一章 前言 11-27 1.1 燃料电池概述 11-13 1.2 固体氧化物燃料电池(SOFC) 13-15 1.2.1 固体氧化物燃料电池的工作原理 13-14 1.2.2 固体氧化物燃料电池的优点 14-15 1.3 固体氧化物燃料电池的基本组件和材料要求 15-21 1.3.1 电解质材料 15-21 1.3.2 阳极材料和阴极材料 21 1.3.3 连接材料 21 1.4 磷灰石型低温固体电解质材料的研究 21-25 1.4.1 磷灰石型氧化物的结构 22-23 1.4.2 磷灰石型氧化物的导电机理 23-25 1.5 本文研究的内容 25-27 第二章 实验方法及其性能表征 27-37 2.1 电池材料的制备过程 27-31 2.1.1 电解质材料的制备过程 27-29 2.1.2 阳极材料的制备 29 2.1.3 阴极材料的制备 29-30 2.1.4 缓冲层材料的制备 30 2.1.5 单电池的制备 30-31 2.2 表征方法与性能测试 31-37 2.2.1 多晶X 射线衍射(XRD)分析 31 2.2.2 样品高温电导率分析 31-33 2.2.3 热膨胀系数结果分析 33 2.2.4 扫描电子显微镜(SEM)及X 射线能谱仪(EDAX)分析 33-34 2.2.5 Raman 光谱 34-35 2.2.6 单电池电化学性能 35-37 第三章 La_(9.33)Si_(6-x)Ge_xO_(26)(0≤x≤4)电解质的性能研究 37-49 3.1 引言 37 3.2 La_(9.33)Si_(6-x)Ge_xO_(26)(0≤x≤4)基本物性研究 37-47 3.2.1 XRD 测试结果分析 37-39 3.2.2 样品电导率分析 39-42 3.2.3 热膨胀系数结果分析 42 3.2.4 SEM 以及EDAX 结果分析 42-46 3.2.5 Raman 测量结果分析 46-47 3.2.6 单电池结果分析 47 3.3 本章小结 47-49 第四章 La_9A(SiO_4)_6O_(2.5)(A=Ca,Sr,Ba)性能研究. 49-59 4.1 引言 49 4.2 测试结果分析 49-58 4.2.1 XRD 测试结果分析 49-50 4.2.2 样品电导率分析 50-53 4.2.3 热膨胀系数结果分析 53-54 4.2.4 SEM 以及EDAX 结果分析 54-57 4.2.5 Raman 测量结果分析 57-58 4.3 本章小结 58-59 第五章 结论与展望 59-61 5.1 La_(9.33)Si_(6-x)Ge_xO_(26)(X=0,1,2,3,4)的制备与性能研究 59 5.2 La_9A(SiO_4)_6O_(2.5)(A=Ca,Sr,Ba)电解质的研究 59-60 5.3 展望 60-61 参考文献 61-67 作者简历 67-68 致谢 68-69
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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术(直接发电) > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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